Nonlinear chiral optical responses by helical light fields

• Project Area: Chiral materials science pioneered by the helicity of light
• Project/Area Number: 22H05132
• Research Category: Grant-in-Aid for Transformative Research Areas (A)
• Allocation Type: Single-year Grants
• Review Section: Transformative Research Areas, Section (II)
• Research Institution: Osaka Metropolitan University
• Principal Investigator: 余越 伸彦 大阪公立大学, 大学院工学研究科, 准教授 (90409681)
• Co-Investigator(Kenkyū-buntansha): 田中 嘉人 北海道大学, 電子科学研究所, 教授 (50533733)
• Project Period (FY): 2022-06-16 – 2027-03-31
• Project Status: Granted (Fiscal Year 2025)
• Budget Amount: ¥141,050,000 (Direct Cost: ¥108,500,000、Indirect Cost: ¥32,550,000); Fiscal Year 2026: ¥21,970,000 (Direct Cost: ¥16,900,000、Indirect Cost: ¥5,070,000); Fiscal Year 2025: ¥23,920,000 (Direct Cost: ¥18,400,000、Indirect Cost: ¥5,520,000); Fiscal Year 2024: ¥30,030,000 (Direct Cost: ¥23,100,000、Indirect Cost: ¥6,930,000); Fiscal Year 2023: ¥34,450,000 (Direct Cost: ¥26,500,000、Indirect Cost: ¥7,950,000); Fiscal Year 2022: ¥30,680,000 (Direct Cost: ¥23,600,000、Indirect Cost: ¥7,080,000)
• Keywords: 超螺旋光 / 非線形光学 / 光渦 / プラズモニクス

Outline of Research at the Start

超螺旋光による物質の非線形応答における「光の軌道角運動量」の効果を解析し、超螺旋光誘起の「物質や光の多体効果」を提案する。超螺旋光の軌道角運動量を吸収する遷移(多重極遷移)を取り入れた非線形応答理論を構築する。またキラル物質と超螺旋光との相互作用を定量的に評価し、角運動量保存の視点から解明する。具体的には、金属ねじれナノロッドダイマーと単一キラル分子・キラル分子会合体を対象として、キラル相互作用に伴う光学応答を理論と実験の両面から解析する。

Outline of Annual Research Achievements

2024年度は、昨年度開発したキラル分子のハミルトニアンの「キラル部分」を抽出する手法を単純なキラル分子模型に適用した。さらに互いに整数倍の周波数を持つ二つの円偏光光波の重ね合わせである双円偏光レーザーによる高次高調波発発生を解析し、高調波次数の広い範囲で空間反転に関する大きな二色性を示すこと、この二色性がハミルトニアンのキラル部分による解析と整合していることを示した。そのほかにも、異なる軌道角運動量の重ね合わせである高次光子状態を、GaAs半導体内の電子スピンに転写・操作することに成功した。また、従来のスピン角運動量と軌道角運動量の保存則はゲージを固定する必要から真空中に限定されてきたが、電場と磁場を微分項にしたスピン角運動量と軌道角運動量に着目することにより、光と物質との相互作用におけるスピン角運動量保存則と軌道角運動量保存則を導出することに成功した。
実験面では、昨年度に開発した左右光渦の高速変調に基づく光渦二色性測定法を幅広い波長域で分光イメージングできるように、スーパーコンティニューム光源を結合したモノクロメーター分光器と光弾性変調器と電圧制御の液晶軸対称偏光コンバーターとピエゾステージを入射光波長度に自動構成するシステムを開発し、超高精度光渦二色性分光イメージングシステムを完成した。これまでの研究により、光の螺旋性とキラル物質とのキラル相互作用を実験と理論の両面からアプローチするための基盤を十分に構築することができた。

Current Status of Research Progress

1: Research has progressed more than it was originally planned.

Reason

計画通り、超螺旋光による非線形光学応答の素過程について明らかにしたほか、実験面でも超高精度光渦二色性分光イメージングシステムを完成させた。さらに、軌道角運動量を含めた光子情報の転写や、光の物質中のスピン角運動量保存則と軌道角運動量保存則について新しい知見が得られるなど計画以上の成果が得られてきている。

Strategy for Future Research Activity

今後は分子集合体へ構築した非線形光学応答の適用を図るほか、固体結晶も含めマルチ空間スケールな物質を対象とした超螺旋光による非線形光学応答理論を拡充する。また金属ナノ構造近傍における発光・散乱を会した分子間相互作用を、分子軌道計算などと併用することでキラル秩序形成の初期過程の起源を探る。
さらに、様々な回転対称性を持つプラズモニックキラルナノ構造や、波長オーダーで励起状態が非局在するキラル半導体や2次元Twisted薄膜、キラル結晶等を対象に、これまでに開発した装置を用いて光渦二色性分光イメージング計測を行い、スピンと軌道の角運動量に対する光キラリティの視点で理論的に解析することにより、超螺旋光とキラル物質の相互作用についての統一的な学理の構築を目指す。さらに今後は光波長よりも十分小さいキラル分子に対する光渦二色性を研究することを計画しており、ナノスケールの光渦をナノワイヤ先端に発生させ走査させる新奇プローブ顕微鏡の開発に挑戦する。

Research Products

• [Int'l Joint Research] 国立陽明交通大学(台湾)
• [Int'l Joint Research] 国立陽明交通大学(台湾)
• [Journal Article] Optical initialization and manipulation of higher-order electron states with spin and orbital angular momentum in a semiconductor quantum disk (2025)
  • Author(s): Terashima Kaito、Ito Ryota、Kakue Takashi、Yokoshi Nobuhiko、Morita Ken
  • Journal Title: Optics Express Volume: 33 Issue: 3 Pages: 4700-4700
  • DOI: 10.1364/oe.550223
  • Peer Reviewed / Open Access
• [Journal Article] Coherent transfer of the higher-order polarization state of photons to the spin structure state of electrons in a semiconductor (2024)
  • Author(s): Matsumoto Toshiki、Sato Sota、Akei Shota、Nakano Yuichiro、Iba Satoshi、Ishihara Jun、Miyamoto Katsuhiko、Yokoshi Nobuhiko、Omatsu Takashige、Morita Ken
  • Journal Title: Optica Quantum Volume: 2 Issue: 4 Pages: 245-245
  • DOI: 10.1364/opticaq.527615
  • Peer Reviewed / Open Access
• [Journal Article] Description of molecular chirality and its analysis with high harmonic generation (2024)
  • Author(s): Kato Akihito、Yokoshi Nobuhiko
  • Journal Title: Physical Review B Volume: 110 Issue: 8 Pages: 085308-085308
  • DOI: 10.1103/physrevb.110.085308
  • Peer Reviewed / Open Access
• [Journal Article] Rapid modulation of left- and right-handed optical vortices for precise measurements of helical dichroism (2024)
  • Author(s): Hashiyada Shun、Tanaka Yoshito Y.
  • Journal Title: Review of Scientific Instruments Volume: 95 Issue: 5 Pages: 05310-05310
  • DOI: 10.1063/5.0203715
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Optical trapping-induced crystallization promoted by gold and silicon nanoparticles (2024)
  • Author(s): Su Hao-Tse、Liu Shao-Yuan、Fujii Minoru、Sugimoto Hiroshi、Tanaka Yoshito Y.、Sugiyama Teruki
  • Journal Title: Photochemical & Photobiological Sciences Volume: 23 Issue: 9 Pages: 1697-1707
  • DOI: 10.1007/s43630-024-00622-6
  • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
• [Journal Article] Π-shaped pixel pattern for shift multiplexing surface holograms in holographic data storage (2024)
  • Author(s): Hirayama Soki、Fujimura Ryushi、Tanaka Yoshito Y.、Shimura Tsutomu
  • Journal Title: Optics Express Volume: 32 Issue: 24 Pages: 42184-42184
  • DOI: 10.1364/oe.532446
  • Peer Reviewed / Open Access
• [Journal Article] Enantioselectivity switch in chiral crystallization using optical trapping with gold nanoparticles (2024)
  • Author(s): Su Hao-Tse、Niinomi Hiromasa、Cheng An-Chieh、Tanaka Yoshito Y.、Sasaki Keiji、Sugiyama Teruki
  • Journal Title: Cell Reports Physical Science Volume: 5 Issue: 12 Pages: 102310-102310
  • DOI: 10.1016/j.xcrp.2024.102310
  • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
• [Journal Article] Optical Imaging of a Single Molecule with Subnanometer Resolution by Photoinduced Force Microscopy (2024)
  • Author(s): Tatsuya Yamamoto, Hidemasa Yamane, Nobuhiko Yokoshi, Hisaki Oka, Hajime Ishihara, Yasuhiro Sugawara
  • Journal Title: ACS Nano Volume: 18 Issue: 2 Pages: 1724-1732
  • DOI: 10.1021/acsnano.3c10924
  • Peer Reviewed / Open Access
• [Journal Article] Mapping electric field components of superchiral field with photo-induced force (2024)
  • Author(s): Yamane Hidemasa、Hoshina Masayuki、Yokoshi Nobuhiko、Ishihara Hajime
  • Journal Title: The Journal of Chemical Physics Volume: 160 Issue: 4 Pages: 044115-044115
  • DOI: 10.1063/5.0179189
  • Peer Reviewed / Open Access
• [Journal Article] Enantioselective optical trapping of single chiral molecules in the superchiral field vicinity of metal nanostructures (2023)
  • Author(s): Yamane Hidemasa、Yokoshi Nobuhiko、Ishihara Hajime、Oka Hisaki
  • Journal Title: Optics Express Volume: 31 Issue: 9 Pages: 13708-13708
  • DOI: 10.1364/oe.482207
  • Peer Reviewed / Open Access
• [Journal Article] Near-Field Circular Dichroism of Single Molecules (2023)
  • Author(s): Hidemasa Yamane, Nobuhiko Yokoshi, Hisaki Oka, Yasuhiro Sugawara, and Hajime Ishihara
  • Journal Title: Optics Express Volume: 31 Issue: 3 Pages: 3415-3426
  • DOI: 10.1364/oe.476011
  • Peer Reviewed / Open Access
• [Journal Article] Directional Characteristics of Superfluorescence Controlled by Spatial Configurations (2023)
  • Author(s): Hirofumi Shiraki, Nobuhiko Yokoshi, Hajime Ishihara
  • Journal Title: Journal of the Physical Society of Japan Volume: 92 Pages: 024402-024402
  • Peer Reviewed / Open Access
• [Journal Article] Radially Polarized Second-Harmonic Generation from a Single-Element Nanoantenna via Dark Plasmon Coupling of Nonlinear Polarization (2022)
  • Author(s): Tomoya Kimura , Yoshito Y. Tanaka, Tsutomu Shimura
  • Journal Title: ACS Photonics Volume: 9 Issue: 11 Pages: 3649-3655
  • DOI: 10.1021/acsphotonics.2c01136
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Chirality-selective superfluorescence based on chiral interactions (2022)
  • Author(s): Hirofumi Shiraki, Nobuhiko Yokoshi, and Hajime Ishihara
  • Journal Title: Physical Review A Volume: 106 Issue: 5 Pages: 053511-053511
  • DOI: 10.1103/physreva.106.053511
  • Peer Reviewed
• [Presentation] 光照射下の金属ナノ構造近傍における複数分子の分子間相互作用とダイナミクス (2025)
  • Author(s): 山本悠斗、余越伸彦
  • Organizer: 日本物理学会・2025年春季大会
• [Presentation] Analysis of High-Order Harmonic Generation from a Chiral Molecule (2024)
  • Author(s): A. Kato, N. Yokoshi
  • Organizer: The 16th Pacific Rim Conference on Lasers and Electro-Optics (CLEO-PR 2024)
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Superfluorescence-induced optical force in metallic nanofiber systems (2024)
  • Author(s): H. Arahari, H. Ishihara, N. Yokoshi
  • Organizer: The 10th International Conference on Antennas and Electromagnetic Systems (AES 2024)
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Environmental control of recoil force derived from superfluorescence (2024)
  • Author(s): T. Furukawa, H. Shiraki, H. Ishihara, N. Yokoshi
  • Organizer: 12th International Conference on Spontaneous Coherence in Excitonic systems (ICSCE-12)
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Optical force induced by superfluorescence of emitters on a metallic nanofiber (2024)
  • Author(s): H. Arahari, H. Ishihara, N. Yokoshi
  • Organizer: The 11th Optical Manipulation and Structured Materials Conference (OMC 2024)
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] 量子ディスク構造における高次光子を用いた高次電子スピンのラビ振動のシミュレーション (2024)
  • Author(s): 寺島魁人、伊藤亮太、余越伸彦、角江崇、森田健
  • Organizer: 第85回 応用物理学会秋季学術講演会
• [Presentation] 金属ナノファイバー導波路系における超蛍光誘起光圧 (2024)
  • Author(s): 荒張秀樹、石原一、余越伸彦
  • Organizer: 日本物理学会・2024年秋季大会
• [Presentation] スピンや軌道の角運動量をもつ光と人工キラルナノ構造との相互作用 (2024)
  • Author(s): 田中嘉人
  • Organizer: 応用物理学会・量子エレクトロニクス研究会「固体光物性研究の新潮流」
  • Invited
• [Presentation] 人工ナノ構造が拓く新奇光圧アクチュエータ (2024)
  • Author(s): 田中嘉人
  • Organizer: 第９回フォトニクスワークショップ「光で探る多彩な未来図」
  • Invited
• [Presentation] Controlled radiation modes of second harmonic generation from plasmonic nanoantennas (2024)
  • Author(s): Yoshito Tanaka
  • Organizer: 14th International Conference on Metamaterials, Photonic Crystals and Plasmonics(META 2024)
  • Int'l Joint Research / Invited
• [Presentation] Light-Powered Nanoactuators: Controlling Light Momentum with Metallic Optical Nanoelements (2024)
  • Author(s): Yoshito Tanaka
  • Organizer: iCANX Talks
  • Int'l Joint Research / Invited
• [Presentation] Rapid modulation of left- and right-handed optical vortices for precise measurements of helical dichroism (2024)
  • Author(s): Shun Hashiyada, Yoshito Tanaka
  • Organizer: 14th International Conference on Metamaterials, Photonic Crystals and Plasmonics(META 2024)
  • Int'l Joint Research / Invited
• [Presentation] ナノ構造が拓く新奇光圧アクチュエータ (2024)
  • Author(s): 田中嘉人
  • Organizer: レーザー学会学術講演会第44回年次大会
  • Invited
• [Presentation] Nanoplasmonic Forces and Actuators by Asymmetric Light Scattering (2024)
  • Author(s): Yoshito Tanaka
  • Organizer: PHOTOPTICS 2024, 13th International conference on Photonics, Optics and Laser Technology
  • Int'l Joint Research / Invited
• [Presentation] Nanoplasmonic forces and actuators by controlling light scattering (2024)
  • Author(s): Yoshito Tanaka
  • Organizer: 2024 Asia Light Conference
  • Int'l Joint Research / Invited
• [Presentation] プラズモニックナノ構造における第二高調波の放射モード解析と制御 (2024)
  • Author(s): 田中嘉人
  • Organizer: 日本物理学会2024年春季大会
  • Invited
• [Presentation] 負の屈折現象に基づくナノ構造光圧アクチュエータ (2024)
  • Author(s): 田中嘉人
  • Organizer: 2024年第71回応用物理学会春季学術講演会
• [Presentation] 光駆動マイクロマシンを用いたナノ構造に働く横軸周りの光トルク計測 (2024)
  • Author(s): 田中嘉人、福原竜馬、志村努
  • Organizer: 2024年第71回応用物理学会春季学術講演会
• [Presentation] 軌道角運動量を持つ光渦に対するキラル光学応答のメカニズム (2024)
  • Author(s): 田中嘉人、橋谷田俊
  • Organizer: 2024年第71回応用物理学会春季学術講演会
• [Presentation] 高次高調波発生を用いた物質キラリティの識別 (2024)
  • Author(s): 加藤彰人、余越伸彦
  • Organizer: 日本物理学会・2024年春季大会
• [Presentation] 超蛍光による反跳力における環境の影響 (2024)
  • Author(s): 古川俊行、白木啓文、石原一、余越伸彦
  • Organizer: 日本物理学会・2024年春季大会
• [Presentation] Nanoplasmonic Linear Motors by Asymmetric Light Scattering (2023)
  • Author(s): Yoshito Tanaka
  • Organizer: 2023 Gordon Research Conference (GRC) on Plasmonically Powered Processes
  • Int'l Joint Research / Invited
• [Presentation] スピンや軌道の角運動量をもつ光とナノ構造との相互作用 (2023)
  • Author(s): 田中嘉人
  • Organizer: 第10回光科学異分野横断萌芽研究会
  • Invited
• [Presentation] スピンや軌道の角運動量をもつ光とキラルプラズモニックナノ構造との相互作用 (2023)
  • Author(s): 田中嘉人
  • Organizer: 学術変革領域研究「キラル光物質科学」「メゾヒエラルキー」合同シンポジウム
  • Invited
• [Presentation] ナノ構造の光制御が拓く新奇光圧アクチュエータ (2023)
  • Author(s): 田中嘉人
  • Organizer: 日本光学会年次学術講演会（OPJ2023）
  • Invited
• [Presentation] Light-driven plasmonic nanomotors by controlling light scattering (2023)
  • Author(s): Yoshito Tanaka
  • Organizer: The 24th RIES-HOKUDAI International Symposium 開（kai）
  • Int'l Joint Research / Invited
• [Presentation] Formulation of optical force induced by superfluorescence (2023)
  • Author(s): Nobuhiko Yokoshi, Hirofumi Shiraki, Hajime Ishihara
  • Organizer: The 10th Optical Manipulation and Structured Materials Conference (OMC 2023)
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Superfluorescence-induced optical force in structural environment (2023)
  • Author(s): Hirofumi Shiraki, Hajime Ishihara, Nobuhiko Yokoshi
  • Organizer: The Workshop on Innovative Nanoscale Devices and Systems (WINDS) 2023
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] 走査プローブ探針を用いた単一分子の光圧操作の理論 (2023)
  • Author(s): 山根秀勝、余越伸彦、今田裕、金有洙、石原一
  • Organizer: 第84回・応用物理学会秋季学術講演会
• [Presentation] 走査プローブ深針近傍の局在プラズモンによる単一分子光マニピュレーション (2023)
  • Author(s): 山根秀勝、余越伸彦、今田裕、金有洙、石原一
  • Organizer: 第34回光物性研究会
• [Presentation] Light powered nanomotors and control of light momentum via engineering localized plasmon resonances (2022)
  • Author(s): Yoshito Y. Tanaka, Tsutomu Shimura
  • Organizer: The 15th Pacific Rim Conference on Lasers and Electro-Optics (CLEO Pacific Rim, CLEO-PR 2022)
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Effect of Polariton Non-adiabatic Transition on Efficiency of Optomechanical Quantum Engine (2022)
  • Author(s): T. Kishi, H. Ishihara, N. Yokoshi
  • Organizer: The 15th Pacific Rim Conference on Lasers and Electro-Optics (CLEO Pacific Rim, CLEO-PR 2022)
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Interplay between plasmonic resonance and microscopic nonlocality of nanomaterials (2022)
  • Author(s): H. Ishihara, H. Yamane, N. Yokoshi
  • Organizer: The 13th Asia-Pacific Conference on Near-Field Optics (APNFO13)
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Superfluorescence of chiral emitter ensemble interacting with chiral environment (2022)
  • Author(s): H. Ishihara, H. Shiraki, N. Yokoshi
  • Organizer: The 12th International Conference on Metamaterials, Photonic Crystals and Plasmonics (META 2022)
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] 軌道角運動量を持つ光渦に対するナノ構造のキラル光学応答 (2022)
  • Author(s): 宇都 隆宏、呉 安安、志村 努、田中 嘉人
  • Organizer: 第70回応用物理学会春季学術講演会
• [Presentation] 空間構造をもつ磁性体における電磁場応答理論 (2022)
  • Author(s): 橋本龍青, 加藤健太, 横山知大, 米地 真輝, 余越 伸彦, 石原一
  • Organizer: 第33回 光物性研究会
• [Presentation] オプトメカニカル量子エンジンにおけるポラリトン分散上の例外点の影響 (2022)
  • Author(s): 岸哲生, 余越伸彦
  • Organizer: 第33回 光物性研究会
• [Presentation] 金属ナノ構造上の光誘起近接場キラリティに対する遠方界解析の数値シミュレーション (2022)
  • Author(s): 米地真輝, 余越伸彦, 石原一
  • Organizer: 日本物理学会 2023年春季大会
• [Presentation] オプトメカニカル量子エンジンにポラリトン分散上の例外点が与える影響 (2022)
  • Author(s): 岸哲生, 余越伸彦
  • Organizer: 日本物理学会 2023年春季大会
• [Presentation] 光渦照射下における単層TMDのスピンミクシング (2022)
  • Author(s): 伊関凌, 余越伸彦
  • Organizer: 日本物理学会 2023年春季大会
• [Presentation] キラルプラズモニックナノ構造体による単一キラル分子のエナンチオ選択的光トラッピングの理論 (2022)
  • Author(s): 山根秀勝, 余越伸彦, 石原一, 岡寿樹
  • Organizer: 日本物理学会 2023年春季大会