メソポーラス材料の合成、機能化及び有機合成への応用

• Project/Area Number: 03F00085
• Research Category: Grant-in-Aid for JSPS Fellows
• Allocation Type: Single-year Grants
• Section: 外国
• Research Field: 触媒・化学プロセス
• Research Institution: Gifu University
• Principal Investigator: 杉 義弘 岐阜大学, 工学部, 教授
• Co-Investigator(Kenkyū-buntansha): MANTRI Kshudiram 岐阜大学, 工学部, 外国人特別研究員
• Project Period (FY): 2003 – 2005
• Project Status: Completed (Fiscal Year 2003)
• Budget Amount: ¥1,200,000 (Direct Cost: ¥1,200,000); Fiscal Year 2003: ¥1,200,000 (Direct Cost: ¥1,200,000)
• Keywords: 希土類トリフレート / メソポーラスシリカ / 固定化 / 酸触媒反応 / 液体酸

Research Abstract

化学反応プロセスから排出される廃棄物を最小化するために、従来硫酸等の液体酸を用いて行われてきた触媒反応の固体化を行うことにより環境負担性の削減を目指す研究を開始した。
2-5nmの規則的空孔を有する大表面積のメソポーラスシリカMCM-41に坦持した希土類トリフラートを行い、XRD、窒素吸着、FT-IR、^<29>Si及び^<13>C NMRによりその構造確認を行った。
これらの固定化したトリフレートの触媒機能を明らかにするために、アリルベンゼンのCope転位、酢酸フェニルのFries反応及びベンゼンのベンジル化を検討した。いずれの反応においても高い触媒活性が発現した。
そこで、これらの内、Sc(OTf)3をMCM-41に固定化した触媒を用いるベンゼンのベンジル化反応を取り上げ、その触媒機能を調べた。ベンジル化剤としてはベンジルアルコールを用いた。その結果、反応温度60-80℃で高い活性を示し、ジフェニルメタンが高収率で生成した。この際、ジベンジルベンゼン生成も認められ、高反応温度及びベンジルアルコール/ベンゼン比を高くすると増加する傾向が認められた。本触媒は、濾過により生成物と容易に分離でき、回収触媒は、ほぼ同等の触媒活性を有していた。
また、La(OTf)3、Yb(OTf)3、Sm(TOTF)3等をMCM-41に担持した触媒も同様の触媒活性を示した。
今後、さらに多くの触媒反応を検討し、本触媒の有効性を示していきたい。