波長選択性熱放射を用いた量子共鳴励起による化学反応促進

• Project/Area Number: 09J04382
• Research Category: Grant-in-Aid for JSPS Fellows
• Allocation Type: Single-year Grants
• Section: 国内
• Research Field: Thermal engineering
• Research Institution: Tohoku University
• Principal Investigator: 前神 有里子 東北大学, 大学院・工学研究科, 特別研究員(DC1)
• Project Period (FY): 2009 – 2012
• Project Status: Completed (Fiscal Year 2012)
• Budget Amount: ¥2,800,000 (Direct Cost: ¥2,800,000); Fiscal Year 2012: ¥700,000 (Direct Cost: ¥700,000); Fiscal Year 2011: ¥700,000 (Direct Cost: ¥700,000); Fiscal Year 2010: ¥700,000 (Direct Cost: ¥700,000); Fiscal Year 2009: ¥700,000 (Direct Cost: ¥700,000)
• Keywords: メタン水蒸気改質 / 水素 / 波長選択性熱放射 / 量子共鳴励起 / 表面周期微細構造 / ガス質量分析 / 量子分子動力学計算 / メタン水蒸気改質反応

Research Abstract

水素を生成するために工業的に用いられているメタンの水蒸気改質の効率を向上させることを目的として、波長選択性熱放射を用いた共鳴振動励起による化学反応促進のメカニズムを、実験と数値解析を用いた多角的な視点から解明する。これまで、二次元周期微細構造を有する波長選択エミッタを用いた波長選択性熱放射による光励起が、直接分子の振動に影響を与え、平衡状態に非常に近いメタン濃度および水素濃度が得られるが、一酸化炭素の濃度は平衡状態を著しく上回り、二酸化炭素の濃度は平衡状態の約半分相当となることが明らかになっている。
質量分析計を用いた微量ガス成分の定性分析でも、中間体の状態から由来する副生成物と考えられるエタンやエチレンが測定されていることから、非平衡反応や他の化学反応が寄与していると考えられる。本年度は量子分子動力学法によるシミュレーションを行い、共鳴光照射環境下における化学反応メカニズムの考察を行った。具体的には、第一原理量子分子動力学計算を用いて、メタン分子の振動励起の有無で、メタンと水の2分子間における衝突エネルギー依存性や衝突角度依存性を計算し、分子の挙動と反応生成物について明らかにした。さらに、Tight-Binding量子分子動力学計算を用いて、メタンと水のそれぞれ5分子において、メタン分子の伸縮振動である波長域(3019cm^<-1>)の吸収帯に選択的に光を照射することにより振動励起した状態における大規模シミュレーションを行った。ここでは、分子構造の安定化を図るためにパラメータを調整し、プログラム改良して振動励起状態を再現した。これにより、中間体生成物を含む反応の素過程の一部が明らかになった。
以上の結果として、波長選択エミッタを用いた波長選択性熱放射によってメタンおよび水分子の近中赤外における振動のエネルギー準位を共鳴励起することにより、化学反応が促進され、メタンの水蒸気改質における水素の生成効率が向上することが判明した。

Research Products

• [Journal Article] 表面回折格子を用いた量子共鳴振動励起効果による化学反応促進 (2012)
  • Author(s): 前神有里子, 井口史匡, 湯上浩雄
  • Journal Title: 第73回 日本応用物理会学術講演会予稿集 Volume: (CD-ROM)
• [Journal Article] EFFICIENT SOLAR METHANE REFORMING USING SPECTRALLY CONTROLLED THERMAL RADIATION PRODUCED BY CONCENTRATED SOLAR (2011)
  • Author(s): Yuriko Maegami, Fumitada Iguchi, Hiroo Yugami
  • Journal Title: Proceedings of ASME 2011 5th International Conference on Energy Sustainability & 9th Fuel Cell Science, Engineering and Technology Conference Volume: ESFuelCell2011-54612 Pages: 1-8
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] 高温フォトニクス材料による太陽エネルギー利用 (2011)
  • Author(s): 湯上浩雄, 清水信, 前神有里子, 井口史匡
  • Journal Title: 応用物理学会東北支部学術講演会予稿集 Pages: 1-4
• [Journal Article] 表面回折格子を用いた熱輻射スペクトル制御によるメタン水蒸気改質反応の促進 (2011)
  • Author(s): 前神有里子、井口史匡、湯上浩雄
  • Journal Title: 第58回 応用物理学関係連合講演会 予稿集 Volume: (CD-ROM 印刷中)
• [Journal Article] 波長選択性鉄放射によるメタン水蒸気改質の定量化 (2011)
  • Author(s): 前神有里子、井口史匡、久保百司、湯上浩雄
  • Journal Title: 日本機械学会東北支部 第46期総会・講演会 予稿集 Volume: (印刷中)
• [Journal Article] Promotion of hydrogen production using spectrally controlled thermal radiation (2010)
  • Author(s): Yuriko Maegami, Fumitada Iguchi, Hiroo Yugami
  • Journal Title: Applied Physics Letters Volume: 97
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Surface structural design of selective emitter for methane steam reforming (2010)
  • Author(s): Y.Maegami, F.Iguchi, H.Yugami
  • Journal Title: Journal of Nonlinear Optical Physics and Materials Volume: 19(4) Pages: 687-694
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Promotion of methane steam reforming under spectrally controlled irradiated thermal radiation (2010)
  • Author(s): Y.Maegami, F.Iguchi, H.Yugami
  • Journal Title: PROCEEDINGS OF THE INTERNATIONAL CONFERENCE ON NANOPHOTONICS 2010 Pages: 55-55
• [Journal Article] Methane steam reforming by resonant excitation of vibrational levels using spectrally controlled thermal radiation (2010)
  • Author(s): Yuriko Maegami, Fumitada Iguchi, Hiroo Yugami
  • Journal Title: Proceeding of SPIE Photonics for Solar Energy Systems III Volume: 7725
• [Presentation] 表面回折格子を用いた量子共鳴振動励起効果による化学反応促進 (2012)
  • Author(s): 前神有里子, 井口史匡, 湯上浩雄
  • Organizer: 第73回 日本応用物理会学術講演会
  • Place of Presentation: 松山市
  • Year and Date: 2012-09-14
• [Presentation] 高温フォトニクス材料による太陽エネルギー利用 (2011)
  • Author(s): 湯上浩雄, 清水信, 前神有里子, 井口史匡
  • Organizer: 応用物理学会東北支部学術講演会
  • Place of Presentation: 盛岡市、岩手県
  • Year and Date: 2011-12-03
• [Presentation] EFFICIENT SOLAR METHANE REFORMING USING SPECTRALLY CONTROLLED THERMAL RADIATION PRODUCED BY CONCENTRATED SOLAR RADIATION (2011)
  • Author(s): Yuriko Maegami, Fumitada Iguchi, Hiroo Yugami
  • Organizer: ASME 2011 5th International Conference on Energy Sustainability & 9th Fuel Cell Science, Engineering and Technology Conference
  • Place of Presentation: Washington, DC, USA
  • Year and Date: 2011-08-09
• [Presentation] 表面回折格子を用いた熱輻射スペクトル制御によるメタン水蒸気改質反応の促進 (2011)
  • Author(s): 前神有里子、井口史匡、湯上浩雄
  • Organizer: 第58回応用物理学関係連合講演会
  • Place of Presentation: 厚木、神奈川
  • Year and Date: 2011-03-27
• [Presentation] 波長選択性鉄放射によるメタン水蒸気改質の定量化 (2011)
  • Author(s): 前神有里子、井口史匡、久保百司、湯上浩雄
  • Organizer: 日本機械学会東北支部 第46期総会・講演会
  • Place of Presentation: 仙台、宮城
  • Year and Date: 2011-03-15
• [Presentation] Promotion of methane steam reforming under spectrally controlled irradiated thermal radiation (2010)
  • Author(s): Y.Maegami, F.Iguchi, H.Yugam
  • Organizer: THE INTERNATIONAL CONFERENCE ON NANOPHOTONICS 2010
  • Place of Presentation: EPOCHAL TSUKUBA, Tsukuba, Japan
  • Year and Date: 2010-06-01
• [Presentation] Methane steam reforming by resonant excitation of vibrational levels using spectrally controlled thermal radiation (2010)
  • Author(s): Yuriko Maegami, Fumitada Iguchi, Hiroo Yugami
  • Organizer: SPIE Photonics Europe 2010
  • Place of Presentation: The Square Conference Ctr., Brussels, Belgium
  • Year and Date: 2010-04-15
• [Presentation] 波長選択性熱放射を用いたメタン水蒸気改質反応の研究 (2010)
  • Author(s): 前神有里子、井口史匡、久保百司、湯上浩雄
  • Organizer: 日本機械学会東北支部 第45期総会・講演会
  • Place of Presentation: 宮城
  • Year and Date: 2010-03-12
• [Presentation] 表面周期微細構造による熱放射制御に関する研究 (2009)
  • Author(s): 湯上浩雄、前神有里子、清水信
  • Organizer: 光設計研究グループ 第43回研究会
  • Place of Presentation: 東京
  • Year and Date: 2009-12-11
• [Presentation] 波長選択性熱放射を用いた量子共鳴励起下における化学反応 (2009)
  • Author(s): 前神有里子、井口史匡、湯上浩雄
  • Organizer: 日本機械学会 2009年度年次大会
  • Place of Presentation: 岩手
  • Year and Date: 2009-09-14