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バイオマスタール水蒸気改質反応用二元金属触媒の設計・開発

Research Project

Project/Area Number 13J05834
Research Category

Grant-in-Aid for JSPS Fellows

Allocation TypeSingle-year Grants
Section国内
Research Field Catalyst/Resource chemical process
Research InstitutionTohoku University

Principal Investigator

小池 充  東北大学, 大学院工学研究科, 特別研究員(DC2)

Project Period (FY) 2013
Project Status Completed (Fiscal Year 2013)
Budget Amount *help
¥1,000,000 (Direct Cost: ¥1,000,000)
Fiscal Year 2013: ¥1,000,000 (Direct Cost: ¥1,000,000)
Keywords二元金属触媒 / ニッケル / 鉄 / 水蒸気改質反応 / バイオマス / モデル化合物
Research Abstract

触媒性能は触媒活性サイトのサイズや組成に大きく左右される。したがって、最も高活性なサイズおよび均一組成をもつ活性サイトを作ることは非常に重要である。含浸法により調製したNi-Fe合金触媒が比較的高い改質活性を示すことを報告してきた. しかし, この触媒は活性サイトである合金粒子の粒径および組成が不均一である. 触媒活性を十分に引き出すためには, 粒径や組成が均一な合金粒子の調製が必要となる. 本申請研究では, Ni-Mg-Fe-Alハイドロタルサイト様化合物を触媒前駆体として調製したNi-Fe合金担持触媒の構造, モデル化合物を用いた炭素析出耐性の検討, および熱分解タールの水蒸気改質反応への適応性を検討した.
還元処理後のNi-Fe/Mg/Al触媒(Fe/Ni=0.25)のXRD測定およびSTEM-FDX測定から均質Ni-Fe合金微粒子(Fe/Ni=0.2)の形成を確認した. 一方, STEM-EDX測定から, Ni-Fe合金の粒子径は約9.5nmであった. さらに, トルエン, フェノールおよびベンゼンの水蒸気改質反応におけるFe添加量依存性から, 最適触媒はNi-Fe/Mg/Al (Fe/Ni=0.25)となった. また, ハイドロタルサイト由来触媒および従来型のα-Al_2O_3担持触媒を用いたトルエンの水蒸気改質反応より、α-Al_2O_3担持触媒におけるFe添加効果はみられず, ハイドロタルサイト由来触媒において顕著なFe添加効果がみられた. また, 20時間のトルエン水蒸気改質反応より, Ni-Fc/Mg/Al触媒は炭素析出を抑制し, Ni-Fe合金粒子の凝集や合金組成の変化は観測されなかった. 以上から, 均一Ni-Fe合金微粒子の形成により触媒性能が飛躍的に向上した.
また, Ni-Fe/Mg/AI触媒(Fe/Ni=0.25)を用いた水蒸気改質反応において, 低転化率での基質の反応性は"ベンゼン>トルエン>フェノール"の順となり, Fe添加効果が基質により異なった。さらに, フェノールからの炭素析出が顕著であり, 反応中に除去が困難なフェノール由来炭素種が活性点を被覆し, Fe添加効果を阻害することが示唆された. 以上から, Ni-Fe/Mg/Al触媒を用いた熱分解タールの水蒸気改質反応において, 改質活性が向上する一方, 炭素析出抑制が困難であるのは, フェノールなどの含酸素芳香族化合物が主要因の一つであると考えられる.

Strategy for Future Research Activity

(抄録なし)

Report

(1 results)
  • 2013 Annual Research Report
  • Research Products

    (7 results)

All 2014 2013

All Journal Article (3 results) (of which Peer Reviewed: 3 results) Presentation (4 results)

  • [Journal Article] Enhanced regenerability of hydrotalcite-derived Ni-Fe alloy nano particles for renewable syngas production by steam reforming of biomass tar2014

    • Author(s)
      Dalin Li, Mitsuru Koike, Lei Wang, Yoshinao Nakagawa, Ya Xu. Keiichi Tomishige
    • Journal Title

      ChemSusChem

      Volume: 7 Issue: 2 Pages: 510-522

    • DOI

      10.1002/cssc.201300855

    • Related Report
      2013 Annual Research Report
    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] High catalytic activity of Co-Fe/α-Al_20_3 in the steam reforming of toluene in the presence of hydrogen2013

    • Author(s)
      Mitsuru Koike, Yuji Hisada, Lei Wang, Dalin Li, Hideo Watanabe, Yoshinao Nakagawa and Keiichi Tomishige
    • Journal Title

      Applied Catalysis B : Environmental

      Volume: 140-141 Pages: 652-662

    • DOI

      10.1016/j.apcatb.2013.04.065

    • Related Report
      2013 Annual Research Report
    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Development of Ni- and Co-based Alloy Catalysts for Steam Reforming of Biomass Tar2013

    • Author(s)
      Dalin Li, Lei Wang, Mitsuru Koike, Keiichi Tomishige
    • Journal Title

      Journal of the Japan Petroleum Institute

      Volume: 56 Issue: 5 Pages: 253-266

    • DOI

      10.1627/jpi.56.253

    • NAID

      130003383567

    • ISSN
      1346-8804, 1349-273X
    • Related Report
      2013 Annual Research Report
    • Peer Reviewed
  • [Presentation] Co-Fe/α-Al_2O_3触媒を用いた水素存在下でのトルエンの水蒸気改質反応2013

    • Author(s)
      小池充・王磊・李達林・中川善直・冨重圭一
    • Organizer
      第112回触媒討論会
    • Place of Presentation
      秋田大学(秋田県)
    • Related Report
      2013 Annual Research Report
  • [Presentation] Highly active bcc Co-Fe alloy particles for the steam reforming of tar derived from biomass and toluene as a model compound of tar2013

    • Author(s)
      Mitsuru Koike, Lei Wang, Dalin Li, Yoshinao Nakagawa, Keiichi Tomishige
    • Organizer
      The 6th Asia-Pacific Congress on Catalysis
    • Place of Presentation
      台湾(台湾国際会議センター)
    • Related Report
      2013 Annual Research Report
  • [Presentation] Highly active and coke-resistant uniform Ni-Fe alloy nanoparticles for the steam reforming of toluene as a model comnound of tar2013

    • Author(s)
      Miteuru Koike, Dalin Li, Yoshin ao Nakagawa, Keiichi Tomishige
    • Organizer
      2nd International Congress on Catalysis for Biore fineries
    • Place of Presentation
      中国(大連化学物理研究所)
    • Related Report
      2013 Annual Research Report
  • [Presentation] Preparation of uniform Ni-Fe alloy nanoparticles for the steam reforming of toluene as a model compound of tar2013

    • Author(s)
      Mitsuru Koike, Dalin Li, Yoshinao Nakagawa, Keiichi Tomishige
    • Organizer
      International Symposium for the 70th Anniversary of the Tohoku Branch of the Chemical Society of Janan
    • Place of Presentation
      東北大学(宮城県)
    • Related Report
      2013 Annual Research Report

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Published: 2014-01-29   Modified: 2024-03-26  

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