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分子集合体を利用した単分散ゼオライトナノクリスタルの調製とオレフィン合成への適用

Research Project

Project/Area Number 15760564
Research Category

Grant-in-Aid for Young Scientists (B)

Allocation TypeSingle-year Grants
Research Field Reaction engineering/Process system
Research InstitutionHokkaido University

Principal Investigator

多湖 輝興  北海道大学, 大学院・工学研究科, 助手 (20304743)

Project Period (FY) 2003 – 2004
Project Status Completed (Fiscal Year 2004)
Budget Amount *help
¥3,700,000 (Direct Cost: ¥3,700,000)
Fiscal Year 2004: ¥1,100,000 (Direct Cost: ¥1,100,000)
Fiscal Year 2003: ¥2,600,000 (Direct Cost: ¥2,600,000)
KeywordsMFI型ゼオライト / ゼオライトナノクリスタル / 固体酸 / 界面活性剤 / ゼオライト触媒膜 / ナノクリスタル積層膜 / MTO反応 / オレフィン / シリカライト / ZSM-5 / ナノクリスタル
Research Abstract

昨年度では,水/界面活性剤/有機溶媒を反応場に用い,ナノサイズのMFI型ゼオライト(シリカライト)結晶の合成に成功した.そこで、本年度は,ゼオライトナノクリスタルの形成機構について検討すると共に,その機構に基づく結晶サイズ制御を試みた.さらに,アルミニウムを結晶構造に導入し,酸点を持つ均一なMFI型ゼオライト(ZSM-5)ナノクリスタルの調製を試みた.
シリカとアルミナの原料金属アルコキシドとテンプレートを含む水溶液を界面活性剤/有機溶媒溶液に投入し,マイクロエマルション相を形成する溶液を調製した.この溶液をオートクレーブに投入し,100℃〜160℃の水熱条件下でゼオライトナノクリスタルの合成を行った.原料金属アルコキシド濃度,テンプレート濃度と界面活性剤濃度を変化させることにより,結晶サイズが60nm〜1μmの範囲で制御された単分散なゼオライトナノクリスタルが得られた.更に,MFI型ゼオライト結晶構造内にアルミニウムが導入された,結晶サイズ150nmのZSM-5型ゼオライトナノクリスタルの調製に成功し,固体酸性を有していることをアンモニア昇温脱離法によって確認した.
結晶サイズ150nmと300nmのZSM-5型ナノクリスタルを調製し,アルミナフィルター上に積層させることにより,触媒膜型反応器を作製した.作製した膜を用いて,メタノールからのオレフィン合成反応(MTO反応)実験を行った.その結果,結晶サイズ150nmのナノクリスタルで作製した膜の方が高活性であり,さらにオレフィンの選択率が向上した.これは,結晶サイズが小さくなるに従い,結晶内における反応原料の拡散抵抗が低減されたためと考えられる.

Report

(2 results)
  • 2004 Annual Research Report
  • 2003 Annual Research Report
  • Research Products

    (12 results)

All 2005 2004 Other

All Journal Article (5 results) Book (1 results) Patent(Industrial Property Rights) (1 results) Publications (5 results)

  • [Journal Article] New Method for Preparing Mono-Dispersed Nano-Crystalline Silicalite via Hydrothermal Synthesis in Water/Surfactant/Oil Solution2004

    • Author(s)
      T.Tago, Mieko Nishi, Yousuke Kouno, Takao Masuda
    • Journal Title

      Chemistry Letters 33・8

      Pages: 1040-1041

    • NAID

      10013448013

    • Related Report
      2004 Annual Research Report
  • [Journal Article] Recovery of Useful Hydrocarbons from Petroleum Residual Oil by Catalytic Cracking with Steam over Zirconia-Supporting Iron Oxide Catalyst2004

    • Author(s)
      E.Fumoto, T.Tago, T.Masuda
    • Journal Title

      Energy & Fuels 18・6

      Pages: 1770-1774

    • Related Report
      2004 Annual Research Report
  • [Journal Article] New Preparation Method for Silicalite Nanocrystal via Hydrothermal Synthesis in Micellar Solution2004

    • Author(s)
      Teruoki TAGO, Yousuke KOUNO, Mieko NISHI, Takao MASUDA
    • Journal Title

      Proceeding paper of The 13^<th> International Congress on Catalysis, Paris, France

    • Related Report
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  • [Journal Article] Control of Acid Site Distribution of MFI-type Zeolite by Selective Formation of SiO2 Unit Utilizing Silane Compounds with Different Molecular Sizes2004

    • Author(s)
      Teruoki TAGO, Katsunori TANAKA, Ken MORITA, Takao MASUDA
    • Journal Title

      Proceeding paper of The 18^<th> International Symposium on Chemical Reaction Engineering, Chicago, USA

    • Related Report
      2004 Annual Research Report
  • [Journal Article] Simultaneous Characterization of Acidic and Basic Properties of Solid Catalysts by a New TPD Method and Their Application to Analysis of Reaction2004

    • Author(s)
      T.TAGO, Y.OKUBO, T.TANAKA, T.MASUDA
    • Journal Title

      Proceeding paper of The 18th International Symposium on Chemical Reaction Engineering, Chicago, USA

    • Related Report
      2004 Annual Research Report
  • [Book] Recycling of Waste Plastics : Pyrolysis and Related Feedstock Recycling Techniques(分担執筆 2005年出版)2005

    • Author(s)
      Takao MASUDA, Teruoki TAGO
    • Total Pages
      30
    • Publisher
      John Wiley & Sons, Ltd
    • Related Report
      2004 Annual Research Report
  • [Patent(Industrial Property Rights)] ナノ結晶ゼオライトとその製造方法2004

    • Inventor(s)
      増田 隆夫, 多湖 輝興
    • Industrial Property Rights Holder
      東ソー株式会社, 増田 隆夫
    • Industrial Property Number
      2004-033002
    • Filing Date
      2004-02-10
    • Related Report
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  • [Publications] T.Tago, S.Tashiro, Y.Hashimoto, K.Wakabayashi, M.Kishid: "Synthesis and Optical Properties of SiO2-coated CeO2 nanoparticle"Journal of Nanoparticle Research. 5(1-2). 55-60 (2003)

    • Related Report
      2003 Annual Research Report
  • [Publications] 河野陽介, 西美詠子, 多湖輝輿, 辻俊郎, 増田隆夫: "ゼオライトナノクリスタル新規調製法の開発"化学工学会第36回秋季大会要旨集. (2003)

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  • [Publications] 西美詠子, 河野陽介, 多湖輝興, 辻俊郎, 増田隆夫: "ゼオライトナノクリスタルの新規調製法の開発"第92回触媒討論会討論会A予稿集. (2003)

    • Related Report
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  • [Publications] 多湖輝輿, 河野陽介, 西美詠子, 辻俊郎, 増田隆夫: "マイクロエマルションを利用したゼオライトナノクリスタルの調製"第19回ゼオライト研究発表会講演予稿集. (2003)

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  • [Publications] T.TAGO, M.NISHI, T.TSUJI, M.KISHIDA, T.MASUDA: "Synthesis of Silicalite Nanocrystals by the Transformation of Spherical Silica Nanoparticles"6th European Congress on Catalysis. (2003)

    • Related Report
      2003 Annual Research Report

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Published: 2003-04-01   Modified: 2016-04-21  

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