Development of non-precious metal carbon electrocatalysts for polymer electrolyte fuel cell by biomimetic approaches

• Project/Area Number: 15H03857
• Research Category: Grant-in-Aid for Scientific Research (B)
• Allocation Type: Single-year Grants
• Section: 一般
• Research Field: Organic and hybrid materials
• Research Institution: Osaka University
• Principal Investigator: Onoda Akira 大阪大学, 工学研究科, 准教授 (60366424)
• Research Collaborator: Hayashi Takashi ; Tanaka Yuta ; Ito Minoru
• Project Period (FY): 2015-04-01 – 2018-03-31
• Project Status: Completed (Fiscal Year 2018)
• Budget Amount: ¥17,680,000 (Direct Cost: ¥13,600,000、Indirect Cost: ¥4,080,000); Fiscal Year 2017: ¥4,680,000 (Direct Cost: ¥3,600,000、Indirect Cost: ¥1,080,000); Fiscal Year 2016: ¥5,200,000 (Direct Cost: ¥4,000,000、Indirect Cost: ¥1,200,000); Fiscal Year 2015: ¥7,800,000 (Direct Cost: ¥6,000,000、Indirect Cost: ¥1,800,000)
• Keywords: 燃料電池 / 酸素還元反応 / カソード電極 / 非貴金属触媒 / 酸素還元触媒 / 金属錯体 / 非貴金属

Outline of Final Research Achievements

As an alternative for a platinum-free fuel cell cathode catalyst, nitrogen-containing carbon electrode catalysts for an oxygen reduction reaction (ORR)　were developed by using metal complexes with expanded salen ligands. The strategy improves tenability of the generation of the Fe-N active sites. The catalyst were prepared by pyrolysis of a carbon support immersed with a series of Fe(salen) complexes with a π-expanded ligand as metal and nitrogen sources. Linear sweep voltammogram shows that the onset potential for ORR was positively shifted in the case of the carbon catalyst prepared from the expanded Fe(salen) complex relative to ones prepared from simple Fe(salen) complex. The result suggests that tuning the ligand frameworks of Fe(salen) complexes have a significant impact on the ORR activity of the carbon catalysts.

Academic Significance and Societal Importance of the Research Achievements

エネルギー・環境問題の克服が世界的に求められる中、固体高分子型燃料電池は、高効率なエネルギー変換を実現する技術として最も期待されている。しかし、カソードでの酸素から水への４電子還元を伴う酸素還元反応の高活性かつ安価な電極触媒の開発が依然としてボトルネックとなっている。特に現状の白金の電極材料はコストと供給量の点で問題があり、非貴金属材料を基盤とした高効率かつ高い耐久性を兼ね備えたカソード電極材料の開発が強く望まれている。本研研究成果は、非貴金属カーボン触媒の活性点をより精密に構築し、高性能な燃料電池触媒の開発に貢献するものである。

Research Products

• [Int'l Joint Research] CEA-Saclay(France)
• [Journal Article] Nonprecious-metal Fe/N/C Catalysts Prepared from π-Expanded Fe Salen Precursors toward an Efficient Oxygen Reduction Reaction (2018)
  • Author(s): Yuta Tanaka, Akira Onoda, Shin-ichi Okuoka, Tomoyuki Kitano, Koki Matsumoto, Takao Sakata, Hidehiro Yasuda, Takashi Hayashi
  • Journal Title: ChemCatChem Volume: 10 Issue: 4 Pages: 743750-743750
  • DOI: 10.1002/cctc.201701629
  • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
• [Journal Article] Bimetallic M/N/C Catalysts Prepared from π-Expanded Metal Salen Precursors toward an Efficient Oxygen Reduction Reaction (2018)
  • Author(s): A. Onoda,* Y. Tanaka, K. Matsumoto, M. Ito, T. Sakata, H. Yasuda, T. Hayashi*
  • Journal Title: RSC Adv. Volume: 8 Issue: 6 Pages: 2892-2899
  • DOI: 10.1039/c7ra12657c
  • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
• [Presentation] 含窒素π拡張型芳香族化合物を前駆体とするFe/N/C燃料電池カソード触媒の調製と酸素還元活性評価 (2018)
  • Author(s): 松元香樹、小野田晃、林高史
  • Organizer: 第7回 JACI/GSCシンポジウム
• [Presentation] 高活性Fe/N/C燃料電池カソード触媒の調製と酸素還元活性評価：含窒素π拡張型芳香族化合物を前駆体に利用したFe活性点の精密構築 (2018)
  • Author(s): 松元香樹、小野田晃、林高史
  • Organizer: 錯体化学会第68回討論会
• [Presentation] π拡張型含窒素および含硫黄前駆体を利用した非貴金属カーボン触媒の調製と酸素発生における活性評価 (2018)
  • Author(s): 松元香樹、小野田晃、林高史
  • Organizer: 日本化学会第99春季年会
• [Presentation] ジアザトリフェニレン誘導体を原料とする含窒素ヘキサベンゾコロネンの合成検討 (2018)
  • Author(s): 高木陽介、松元香樹、小野田晃、林高史
  • Organizer: 日本化学会第99春季年会
• [Presentation] 芳香環拡張型含窒素前駆体を用いたFe/N/C燃料電池カソード触媒の酸素還元活性評価 (2017)
  • Author(s): 松元 香樹、田中 雄大、小野田 晃、林 高史
  • Organizer: 第34回合同シンポジウム（第84回日本分析化学会有機微量分析研究懇談会
• [Presentation] 含窒素カーボンエッジにFe配位構造を有するFe/N/C燃料電池カソード触媒の調製と酸素還元活性評価 (2017)
  • Author(s): 松元香樹、田中雄大、小野田晃、林高史
  • Organizer: 第30回生物無機化学夏季セミナー
• [Presentation] 含窒素カーボンエッジにFe配位構造を有するFe/N/C燃料電池カソード触媒の調製と酸素還元活性評価 (2017)
  • Author(s): 松元香樹、田中雄大、小野田晃、林高史
  • Organizer: 錯体化学会第67回討論会
• [Presentation] 芳香環拡張型含窒素前駆体を用いたFe/N/C燃料電池カソード触媒の酸素還元活性評価 (2017)
  • Author(s): 松元 香樹、田中 雄大、小野田 晃、林 高史
  • Organizer: 第34回合同シンポジウム（第84回日本分析化学会有機微量分析研究懇談会, 第104回計測自動制御学会力学量計測部会）
• [Presentation] Oxygen Reduction Reaction Activity of Fuel Cell Cathode Catalyst Prepared from Cu Salen Complexes (2015)
  • Author(s): Minoru Ito, Yuta Tanaka, Akira Onoda, Takashi Hayashi
  • Organizer: Japan-Taiwan Bilateral Workhsop on Nano-Science 2015
  • Place of Presentation: 吹田市
  • Year and Date: 2015-11-13
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Cuサレン錯体を前駆体とする燃料電池カソード触媒の調製と活性評価 (2015)
  • Author(s): 伊藤 実・田中 雄大・小野田 晃・林 高史
  • Organizer: 錯体化学会第65回討論会
  • Place of Presentation: 奈良市
  • Year and Date: 2015-09-21
• [Remarks]
  • URL: http://www.chem.eng.osaka-u.ac.jp/~hayashiken/index.html
• [Remarks] 大阪大学工学研究科林研究室
  • URL: http://www.chem.eng.osaka-u.ac.jp/~hayashiken/index.html
• [Remarks] 大阪大学大学院工学研究科応用化学専攻 林研究室
  • URL: http://www.chem.eng.osaka-u.ac.jp/~hayashiken/index.html
• [Patent(Industrial Property Rights)] 含窒素多環式化合物 (2017)
  • Inventor(s): 林高史、小野田晃、松元香樹、郷田隼、小野博信、北野友之
  • Industrial Property Rights Holder: 国立大学法人大阪大学、株式会社日本触媒
  • Industrial Property Rights Type: 特許
  • Industrial Property Number: 2017-178162
  • Filing Date: 2017
• [Patent(Industrial Property Rights)] 金属複合体 (2017)
  • Inventor(s): 林高史、小野田晃、松元香樹、郷田隼、小野博信、北野友之
  • Industrial Property Rights Holder: 国立大学法人大阪大学
  • Industrial Property Rights Type: 特許
  • Industrial Property Number: 2017-178163
  • Filing Date: 2017