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多核金属中心のナノ炭素材料への導入による高効率かつ高耐久な電極触媒の創成

Research Project

Project/Area Number 15J10629
Research Category

Grant-in-Aid for JSPS Fellows

Allocation TypeSingle-year Grants
Section国内
Research Field Inorganic industrial materials
Research InstitutionThe University of Tokyo

Principal Investigator

越川 裕幸  東京大学, 工学系研究科, 特別研究員(DC1)

Project Period (FY) 2015-04-24 – 2018-03-31
Project Status Completed (Fiscal Year 2017)
Budget Amount *help
¥2,800,000 (Direct Cost: ¥2,800,000)
Fiscal Year 2017: ¥900,000 (Direct Cost: ¥900,000)
Fiscal Year 2016: ¥900,000 (Direct Cost: ¥900,000)
Fiscal Year 2015: ¥1,000,000 (Direct Cost: ¥1,000,000)
Keywords全固体電池 / 金属リチウム / リチウム析出・溶解 / 界面制御 / 交流インピーダンス法 / 界面抵抗 / ポストリチウムイオン電池 / 充放電効率 / 電解液中水分含有量 / イオン輸送の均一性 / 酸素還元反応 / 多核金属中心 / 無機材料 / メタン分解反応 / 生体内酵素 / 酸素分子活性化
Outline of Annual Research Achievements

本年度は、昨年度に引き続き、電極触媒材料開発で得た界面制御の知見を活かした、電池材料研究に取り組んできました。次世代電池の普及にとって重要な共通基盤技術として、“金属リチウム‐電解質界面制御”に着目し、より一般的な界面制御指針の提唱を目指し、固体電解質との界面の研究を進めてきました。従来の固体(リチウム)-液体(有機電解液)界面と比べ、固体(リチウム)-固体(固体電解質)界面は機械的柔軟性に乏しいため、充放電に伴う電極体積変化の過程で界面の電気的接触が悪化し、界面抵抗が上昇してしまうという課題がありました。また固体間に埋もれた界面の直接観察は困難であり、このことが界面現象の理解の進展を妨げていました。
これに対し本研究では、三極系交流インピーダンス法を適用することで、充電および放電過程を切り分けた界面状態の動的変化の追跡に成功しました。そして、放電(リチウム溶解)時に界面接触が悪化し界面抵抗が増大することを見出しました。また同量のリチウム溶解を行う場合にも、溶解電流密度が高いほど抵抗増大量が大きくなることも発見しました。この成果は、査読付英文学術雑誌へ採択されました。
リチウムと合金形成する金属を界面に挿入することで、界面抵抗が低減することが知られているが、そのメカニズムは十分明らかになっていない。本研究では、金(リチウムと合金形成)およびリチウムを緩衝層として導入し、同様に三極系交流インピーダンス法を用いサイクル試験前・際中の抵抗変化を追跡した。その結果、緩衝層を界面に成膜導入し、電極―電解質界面の実効接触面積が増加することが、初期の界面抵抗やリチウム溶解中の抵抗増大量を低減させる主たる要因であることが明らかとなった。この成果についても、査読付英文学術雑誌への投稿準備中です。

Research Progress Status

29年度が最終年度であるため、記入しない。

Strategy for Future Research Activity

29年度が最終年度であるため、記入しない。

Report

(3 results)
  • 2017 Annual Research Report
  • 2016 Annual Research Report
  • 2015 Annual Research Report
  • Research Products

    (10 results)

All 2018 2017 2016 2015

All Journal Article (4 results) (of which Peer Reviewed: 4 results,  Acknowledgement Compliant: 3 results) Presentation (6 results) (of which Int'l Joint Research: 3 results)

  • [Journal Article] Dynamic changes in charge-transfer resistance at Li metal/Li7La3Zr2O12 interfaces during electrochemical Li dissolution/deposition cycles2018

    • Author(s)
      H. Koshikawa, S. Matsuda, K. Kamiya, M. Miyayama, Y. Kubo, K. Uosaki, K. Hashimoto, S. Nakanishi
    • Journal Title

      Journal of Power Sources

      Volume: 376 Pages: 147-151

    • DOI

      10.1016/j.jpowsour.2017.11.082

    • Related Report
      2017 Annual Research Report
    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Effects of contaminant water on coulombic efficiency of lithium deposition/dissolution reactions in tetraglyme-based electrolytes2017

    • Author(s)
      H. Koshikawa, S. Matsuda, K. Kamiya, Y. Kubo, K. Uosaki, K. Hashimoto, S. Nakanishi
    • Journal Title

      Journal of Power Sources

      Volume: 350 Pages: 73-79

    • DOI

      10.1016/j.jpowsour.2017.03.041

    • Related Report
      2016 Annual Research Report
    • Peer Reviewed / Acknowledgement Compliant
  • [Journal Article] Catalytic methane combustion over iron/nitrogen-doped silicon carbide2016

    • Author(s)
      H. Koshikawa, S. Nakanishi, K. Hashimoto, K. Kamiya
    • Journal Title

      RSC Advances

      Volume: 6 Issue: 88 Pages: 85559-85563

    • DOI

      10.1039/c6ra16318a

    • Related Report
      2016 Annual Research Report
    • Peer Reviewed / Acknowledgement Compliant
  • [Journal Article] Heat-treated 3,5-diamino-1,2,4-triazole/graphene hybrid functions as an oxygen reduction electrocatalyst with high activity and stability2015

    • Author(s)
      H. Koshikawa, S. Nakanishi, K. Hashimoto, K. Kamiya
    • Journal Title

      Electrochimica Acta

      Volume: 180 Pages: 173-177

    • DOI

      10.1016/j.electacta.2015.08.120

    • Related Report
      2015 Annual Research Report
    • Peer Reviewed / Acknowledgement Compliant
  • [Presentation] Effects of contaminant water on coulombic efficiency of lithium deposition/dissolution reactions in a tetraglyme-based electrolyte2017

    • Author(s)
      H. Koshikawa, S. Matsuda, K. Kamiya, Y. Kubo, K. Uosaki, K. Hashimoto, S. Nakanishi
    • Organizer
      Lithium Battery Discussions 2017 (LiBD-8)
    • Related Report
      2017 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] 金属Liの析出-溶解反応に伴うLi/LLZ界面状態変化 のインピーダンス解析2017

    • Author(s)
      越川裕幸、 松田翔一、 神谷和秀、 久保佳実、 魚崎浩平、 宮山勝、 橋本和仁、 中西周次
    • Organizer
      第58回電池討論会
    • Related Report
      2017 Annual Research Report
  • [Presentation] エーテル系電解液中におけるリチウム析出・溶解反応のクーロン効率に電解液中水分濃度が及ぼす影響2016

    • Author(s)
      越川裕幸、松田翔一、神谷和秀、久保佳実、魚崎浩平、橋本和仁、中西周次
    • Organizer
      第57回電池討論会
    • Place of Presentation
      幕張メッセ国際会議場(千葉県千葉市)
    • Year and Date
      2016-11-29
    • Related Report
      2016 Annual Research Report
  • [Presentation] The Effects of Water Concentration on Lithium Deposition/Dissolution Toward Practical Operation of Lithium-Air Batteries2016

    • Author(s)
      H. Koshikawa, S. Matsuda, K. Kamiya, Y. Kubo, K. Uosaki, K. Hashimoto, S. Nakanishi
    • Organizer
      Pacific Rim Meeting on Electrochemical and Solid-state Science (PRiME) 2016
    • Place of Presentation
      Honolulu, USA
    • Year and Date
      2016-10-07
    • Related Report
      2016 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Effect of trace water on lithium deposition/dissolution in tetraglyme-based electrolytes2016

    • Author(s)
      H. Koshikawa, S. Matsuda, K. Kamiya, Y. Kubo, K. Uosaki, S. Nakanishi, K. Hashimoto
    • Organizer
      日本化学会第96春季年会
    • Place of Presentation
      同志社大学京田辺キャンパス(京都府京田辺市)
    • Year and Date
      2016-03-26
    • Related Report
      2015 Annual Research Report
  • [Presentation] Heat-treated 3,5-diamino-1,2,4-triazole/graphene Hybrid Functions as an Oxygen Reduction Electrocatalyst with High Activity and Stability2015

    • Author(s)
      H. Koshikawa, K. Kamiya, S. Nakanishi, K. Hashimoto
    • Organizer
      The 66th Annual Meeting of the International Society of Electrochemistry
    • Place of Presentation
      Taipei, Taiwan
    • Year and Date
      2015-10-05
    • Related Report
      2015 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research

URL: 

Published: 2015-11-26   Modified: 2024-03-26  

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