スペクトロスコピックＸ線回折イメージングの開発と化学・磁気イメージングへの応用

• Project/Area Number: 17J01673
• Research Category: Grant-in-Aid for JSPS Fellows
• Allocation Type: Single-year Grants
• Section: 国内
• Research Field: Quantum beam science
• Research Institution: Osaka University
• Principal Investigator: 広瀬 真 大阪大学, 工学研究科, 特別研究員(DC1)
• Project Period (FY): 2017-04-26 – 2020-03-31
• Project Status: Completed (Fiscal Year 2019)
• Budget Amount: ¥3,100,000 (Direct Cost: ¥3,100,000); Fiscal Year 2019: ¥1,000,000 (Direct Cost: ¥1,000,000); Fiscal Year 2018: ¥1,000,000 (Direct Cost: ¥1,000,000); Fiscal Year 2017: ¥1,100,000 (Direct Cost: ¥1,100,000)
• Keywords: コヒーレントX線回折イメージング / X線タイコグラフィ / コヒーレントX線光学 / 全変動正則化 / X線吸収分光 / X線コンピュータ断層撮影 / 自動車触媒 / 広域X線吸収微細構造 / Advanced Kirkpatrick-Baez mirror / 教師なし学習 / 位相回復 / X線吸収分光法 / 固体触媒 / 酸素吸蔵放出材料

Outline of Annual Research Achievements

最終年度は磁場印可システムを開発し，スペクトロスコピックコヒーレントX線回折イメージング（CXDI：Coherent X-ray Diffractive Imaging）をその場磁気ナノイメージングへ展開することを計画していたが，このためにはCXDIの測定スループットを向上することが必要不可欠であることが判明した．そこで本年度は部分コヒーレント光源である放射光の利用効率を高めるため，入射X線を空間的に多重化し，測定試料上の異なる領域を同時に照明するマルチビームCXDIを実現することを研究目的とした．マルチビームCXDIは前例のない手法であり，測定光学系の構想・開発に加えて位相回復法も考案する必要があった．
マルチビームX線を生成するため，多重スリットと全反射ミラーを用いた照明光学系を開発した．多重スリットのスリット幅を空間コヒーレンス長以下とし，スリット間隔を空間コヒーレンス以上に設定することにより，互いに干渉しない複数のコヒーレントX線を生成でき，放射光源の利用効率を高められる．そして多重スリット下流に全反射ミラーを配置し，焦点面に複数の集光X線を供給する光学系を構築した．位相回復では複数の波動場複素振幅と試料複素透過関数を再生できるアルゴリズムを考案した．さらに計算精度の向上を図るため，試料構造の平滑性を先験情報に使う全変動正則化を取り入れた．
実証実験はSPring-8 BL29XULにおいて行った．本光学系を導入して3つの集光X線を試料面に供給し，入射強度が従来光学系と比較して約3倍に増加されていることを確認した．試料からの回折強度パターンを計測し，開発した全変動正則化位相回復アルゴリズムを適用することにより，試料像と入射波動場を同時に再構成した．再構成された試料像の測定視野は約2倍に拡大されており，マルチビームCXDIによる高測定スループット化に成功した．

Research Progress Status

令和元年度が最終年度であるため、記入しない。

Strategy for Future Research Activity

令和元年度が最終年度であるため、記入しない。

Research Products

• [Journal Article] Multibeam ptychography with synchrotron hard X-rays (2020)
  • Author(s): Hirose Makoto、Higashino Takaya、Ishiguro Nozomu、Takahashi Yukio
  • Journal Title: Optics Express Volume: 28 Issue: 2 Pages: 1216-1216
  • DOI: 10.1364/oe.378083
  • Peer Reviewed / Open Access
• [Journal Article] Nanoscale determination of interatomic distance by ptychography-EXAFS method using advanced Kirkpatrick?Baez mirror focusing optics (2020)
  • Author(s): Hirose Makoto、Shimomura Kei、Higashino Takaya、Ishiguro Nozomu、Takahashi Yukio
  • Journal Title: Journal of Synchrotron Radiation Volume: 27 Issue: 2 Pages: 455-461
  • DOI: 10.1107/s1600577519017004
  • Peer Reviewed / Open Access
• [Journal Article] Oxygen-Diffusion-Driven Oxidation Behavior and Tracking Areas Visualized by X-ray Spectro-Ptychography with Unsupervised Learning (2019)
  • Author(s): M. Hirose, N. Ishiguro, K. Shimomura, D. N. Nguyen, H. Matsui, H. C. Dam, M. Tada, Y. Takahashi
  • Journal Title: Coommunication Chemistry Volume: 2 Issue: 1 Pages: 1-7
  • DOI: 10.1038/s42004-019-0147-y
  • Peer Reviewed / Open Access
• [Journal Article] Multislice Imaging of integrated circuits by X-ray ptychography (2018)
  • Author(s): K. Shimomura, M. Hirose, T. Higashino, Y. Takahashi
  • Journal Title: Microscopy and Microanalysis Volume: 24 Pages: 26-27
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Nanoscale Chemical Imaging of Three-Way Catalyst Pt/Ce2Zr2Ox Particles by Ptychographic-XAFS (2018)
  • Author(s): M. Hirose, N. Ishiguro, K. Shimomura, H. Matsui, M. Tada, Y. Takahashi
  • Journal Title: Microscopy and Microanalysis Volume: 24 Pages: 12-13
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Three-dimensional iterative multislice reconstruction for ptychographic X-ray computed tomography (2018)
  • Author(s): Kei Shimomura, Makoto Hirose, Takaya Higashino, Yukio Takahashi
  • Journal Title: Optics Express Volume: 26 Issue: 24 Pages: 31199-31208
  • DOI: 10.1364/oe.26.031199
  • Peer Reviewed / Open Access
• [Journal Article] Visualization of Heterogeneous Oxygen Storage Behavior in Platinum-Supported Cerium-Zirconium Oxide Three-Way Catalyst particles by Hard X-ray Spectro-Ptychography (2018)
  • Author(s): Makoto Hirose, Nozomu Ishiguro, Kei Shimomura, Nicolas Burdet, Hirosuke Matsui, Mizuki Tada, Yukio Takahashi
  • Journal Title: Angewandte Chemie International Edition Volume: 130 Issue: 6 Pages: 1490-1495
  • DOI: 10.1002/ange.201710798
  • NAID: 120006473548
  • Peer Reviewed / Open Access
• [Journal Article] Multislice imaging of integrated circuits by precession X-ray ptychography (2018)
  • Author(s): Kei Shimomura, Makoto Hirose, Yukio Takahashi
  • Journal Title: Acta Crystallographica Section A Volume: 74 Issue: 1 Pages: 66-70
  • DOI: 10.1107/s205327331701525x
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Use of Kramers-Kronig relation in phase retrieval calculation in X-ray spectro-ptychography (2017)
  • Author(s): Makoto Hirose, Kei Shimomura,Nicolas Burdet, Yukio Takahashi
  • Journal Title: Optics Express Volume: 25 Issue: 8 Pages: 8593-8603
  • DOI: 10.1364/oe.25.008593
  • Peer Reviewed / Open Access
• [Presentation] マルチビームX線タイコグラフィによる広視野ナノイメージング (2020)
  • Author(s): 広瀬真，東野嵩也，石黒志，高橋幸生
  • Organizer: 第33回日本放射光学会年会・放射光科学合同シンポジウム
• [Presentation] Development and application of hard X-ray spectro-ptychography (2019)
  • Author(s): M. Hirose, T. Higashino, N. Ishiguro, and Y. Takahashi
  • Organizer: The 15th Symposium of Japanese Research Community on X-ray Imaging Optics
  • Int'l Joint Research / Invited
• [Presentation] タイコグラフィ EXAFS によるナノスケール結合長決定 (2019)
  • Author(s): 広瀬真、下村啓、東野嵩也、高橋幸生
  • Organizer: 第32回日本放射光学会年会・放射光科学合同シンポジウム
• [Presentation] Development and application of hard X-ray spectro-ptychography using Kirkpatrick-Baez mirrors (2018)
  • Author(s): M. Hirose, N. Ishiguro, K. Shimomura, H. Matsui, M. Tada, Y. Takahashi
  • Organizer: SRI2018
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Three-dimensional chemical imaging of oxygen storage and release particles by hard X-ray spectro-ptychography (2018)
  • Author(s): M. Hirose, N. Ishiguro, K. Shimomura, H. Matsui, M. Tada, Y. Takahashi
  • Organizer: Coherence2018
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Nanoscale Chemical Imaging of Three-Way Catalyst Pt/Ce2Zr2Ox Particles by Ptychographic-XAFS (2018)
  • Author(s): M. Hirose, N. Ishiguro, K. Shimomura, H. Matsui, M. Tada, Y. Takahashi
  • Organizer: XRM2018
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] タイコグラフィXAFSによる三元触媒Pt/Ce2Zr2Ox粒子の酸化状態ナノイメージング (2018)
  • Author(s): 広瀬真、石黒志、下村啓、松井公佑、唯美津木、高橋幸生
  • Organizer: 第21回XAFS討論会
• [Presentation] 硬X線スペクトロタイコグラフィによる酸素吸蔵・放出材料の三次元価数識別イメージング (2018)
  • Author(s): 広瀬真
  • Organizer: JSR2018
• [Presentation] Multiple defocused CXDIを利用した三次元イメージング法の実現可能性の検討 (2018)
  • Author(s): 広瀬真
  • Organizer: JSR2018
• [Presentation] Nanoscale Chemical Imaging of Oxygen Storage and Release Particles by Hard X-ray Spectro-Ptychography (2017)
  • Author(s): Makoto Hirose
  • Organizer: NENCS2017
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Use of Kramers-Kronig Relation in Hard X-ray SPectro-Ptychography (2017)
  • Author(s): Makoto Hirose
  • Organizer: ICO-24
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] High-resolution chemical imaging using hard X-ray spectro-ptychography (2017)
  • Author(s): Makoto Hirose
  • Organizer: SPIE2017
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Multiple defocused coherent diffraction imaging: method for reconstructing objects and X-ray free-electron lasers (2017)
  • Author(s): Makoto Hirose
  • Organizer: XOPT2017
  • Int'l Joint Research
• [Remarks] 3次元放射光ナノイメージングとデータ科学の融合
  • URL: https://www.riken.jp/press/2019/20190426_2/
• [Remarks] マルチビームX線タイコグラフィを実証
  • URL: https://www.riken.jp/press/2020/20200114_1/index.html
• [Funded Workshop] SRI2018 (2018)
• [Funded Workshop] Coherence2018 (2018)
• [Funded Workshop] XRM2018 (2018)