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Controlled nitrogen doping of single-walled carbon nanotubes assisted by defluorination for designing high-performance carbon-based catalysts

Research Project

Project/Area Number 17J06029
Research Category

Grant-in-Aid for JSPS Fellows

Allocation TypeSingle-year Grants
Section国内
Research Field Inorganic materials/Physical properties
Research InstitutionTohoku University
Research Fellow 横山 幸司  東北大学, 環境科学研究科, 特別研究員(DC2)
Project Period (FY) 2017-04-26 – 2019-03-31
Project Status Completed (Fiscal Year 2018)
Budget Amount *help
¥2,100,000 (Direct Cost: ¥2,100,000)
Fiscal Year 2018: ¥1,000,000 (Direct Cost: ¥1,000,000)
Fiscal Year 2017: ¥1,100,000 (Direct Cost: ¥1,100,000)
Keywords窒素含有炭素ナノ材料 / 酸素還元反応触媒活性 / 電気化学測定 / フッ素化・脱フッ素化 / 構造欠陥導入炭素ナノ材料 / 仕事関数 / 導電率 / 酸素還元触媒活性
Outline of Annual Research Achievements

本研究では、単層カーボンナノチューブ(single-walled carbon nanotube: SWCNT)をモデル材料に用い、窒素含有炭素ナノ材料の実験的な酸素還元反応(oxygen reduction reaction: ORR)触媒活性発現機構の解明を目指す。当該年度は、以下の3点の研究に取り組んだ。
まず、二フッ化キセノンガスを用いた異なる反応条件での高結晶SWCNTのフッ素化により、フッ素基の導入量・導入形態を制御した。また、得られた各フッ素化試料をアンモニアガス雰囲気やヒドラジン一水和物溶液中で加熱し脱フッ素化させ、SWCNT骨格にピリジン型・グラファイト型窒素種を制御導入した。さらに、同様の脱フッ素化処理を窒素源非存在下で行い、構造欠陥のみを選択的に導入した。
次に、上記で得られた異なる構造因子を持つ各SWCNT試料を用いて作製した触媒電極を用いて酸性電解液中でORR触媒活性を評価し、構造因子の種類と触媒活性の相関性を見出した。また、触媒電極の窒素・酸素飽和電解液中での自然電位が構造因子の種類によって異なることを見出し、これらが試料内の電子の電気化学ポテンシャル、酸素吸着特性および還元能などの電子物性を反映することを示した。さらに、電気化学的に推定されたこれらの実動作環境での電子物性がSWCNT試料のORR触媒活性と相関することを初めて実験的に明らかにし、新たな触媒活性発現機構を提唱するとともに、これを踏まえた最適構造設計指針を提案した。
最後に、脱フッ素化による窒素導入処理と高温アニール処理を融合させた、最適構造設計指針を忠実に反映する試料合成法の構築により、現状最高値に匹敵するORR触媒活性(オンセット電位: +0.65 V vs. Ag/AgCl、半波電位電流密度: -2.80 mA/cm2、および反応電子数: 4.00)を持つSWCNT試料を得た。

Research Progress Status

平成30年度が最終年度であるため、記入しない。

Strategy for Future Research Activity

平成30年度が最終年度であるため、記入しない。

Report

(2 results)
  • 2018 Annual Research Report
  • 2017 Annual Research Report
  • Research Products

    (12 results)

All 2019 2018 2017

All Journal Article (2 results) (of which Peer Reviewed: 2 results) Presentation (10 results) (of which Int'l Joint Research: 4 results)

  • [Journal Article] Work function, carrier type, and conductivity of nitrogen-doped single-walled carbon nanotube catalysts prepared by annealing via defluorination and efficient oxygen reduction reaction2019

    • Author(s)
      K. Yokoyama, Y. Sato, M. Yamamoto, T. Nishida, K. Motomiya, K. Tohji, Y. Sato
    • Journal Title

      Carbon

      Volume: 142 Pages: 518-527

    • DOI

      10.1016/j.carbon.2018.10.052

    • Related Report
      2018 Annual Research Report
    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Electrochemical capacitors using nitrogen-doped vertically aligned multi-walled carbon nanotube electrodes prepared by defluorination2018

    • Author(s)
      Nonomura Rei、Itoh Takashi、Sato Yoshinori、Yokoyama Koji、Yamamoto Masashi、Nishida Tetsuo、Motomiya Kenichi、Tohji Kazuyuki、Sato Yoshinori
    • Journal Title

      Carbon

      Volume: 132 Pages: 539-547

    • DOI

      10.1016/j.carbon.2018.02.071

    • Related Report
      2017 Annual Research Report
    • Peer Reviewed
  • [Presentation] 脱フッ素化を経由した単層カーボンナノチューブへの窒素・構造欠陥導入による電子物性の制御と酸素還元触媒活性の発現2018

    • Author(s)
      横山 幸司、佐藤 良憲、山本 雅士、西田 哲郎、本宮 憲一、田路 和幸、佐藤 義倫
    • Organizer
      第45回炭素材料学会年会
    • Related Report
      2018 Annual Research Report
  • [Presentation] Tuning the electronic properties of single-walled carbon nanotubes by defluorination-assisted nitrogen doping and defect formation for efficient oxygen reduction electrocatalysis2018

    • Author(s)
      Koji Yokoyama、Yoshinori Sato、Masashi Yamamoto、Tetsuo Nishida、Kenichi Motomiya、Kazuyuki Tohji、Yoshinori Sato
    • Organizer
      第55回フラーレン・ナノチューブ・グラフェン総合シンポジウム
    • Related Report
      2018 Annual Research Report
  • [Presentation] Electronic Modulation of Single-Walled Carbon Nanotubes by Nitrogen Doping via Defluorination for Efficient Oxygen Reduction Catalysis2018

    • Author(s)
      Koji Yokoyama、Yoshinori Sato、Masashi Yamamoto、Tetsuo Nishida、Kenichi Motomiya、Kazuyuki Tohji、Yoshinori Sato
    • Organizer
      2018 MRS Fall Meeting & Exhibit
    • Related Report
      2018 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Relationship between electronic property and catalytic activity for oxygen reduction reaction of nitrogen-doped and non-doped structurally defected single-walled carbon nanotube electrocatalysts2018

    • Author(s)
      Koji Yokoyama、Yoshinori Sato、Masashi Yamamoto、Tetsuo Nishida、Kenichi Motomiya、Kazuyuki Tohji、Yoshinori Sato
    • Organizer
      ECOSS 34th Conference
    • Related Report
      2018 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] 高性能n型単層カーボンナノチューブの合成に向けた脱フッ素化による窒素導入制御2017

    • Author(s)
      横山幸司、佐藤義倫、太田裕道
    • Organizer
      第7回物質・デバイス領域共同研究拠点報告会
    • Related Report
      2017 Annual Research Report
  • [Presentation] 脱フッ素化を経由した窒素含有単層カーボンナノチューブの制御合成による酸素還元触媒活性の起源の探求2017

    • Author(s)
      横山幸司、横山俊、佐藤良憲、山本雅士、西田哲郎、本宮憲一、太田裕道、高橋英志、田路和幸、佐藤義倫
    • Organizer
      物質・デバイス領域共同研究拠点第5回アライアンス若手研究交流会
    • Related Report
      2017 Annual Research Report
  • [Presentation] 単層カーボンナノチューブへの脱フッ素化経由による窒素導入制御が電子物性・触媒活性に与える影響2017

    • Author(s)
      横山幸司、佐藤良憲、山本雅士、西田哲郎、田路和幸、佐藤義倫
    • Organizer
      第55回炭素材料夏季セミナー
    • Related Report
      2017 Annual Research Report
  • [Presentation] 脱フッ素化により合成した窒素含有単層カーボンナノチューブの優れた電子物性・触媒活性2017

    • Author(s)
      横山幸司、佐藤良憲、山本雅士、西田哲郎、佐藤義倫
    • Organizer
      資源・素材学会東北支部第10回若手の会
    • Related Report
      2017 Annual Research Report
  • [Presentation] Effect of annealing on oxygen reduction reaction catalytic activities of nitrogen-doped single-walled carbon nanotubes synthesized by defluorination2017

    • Author(s)
      Koji Yokoyama, Yoshinori Sato, Masashi Yamamoto, Tetsuo Nishida, Kazuyuki Tohji, Yoshinori Sato
    • Organizer
      European Materials Research Society 2017 Fall Meeting
    • Related Report
      2017 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Oxygen reduction reaction catalytic activities of nitrogen-doped single-walled carbon nanotubes prepared by defluorination2017

    • Author(s)
      Koji Yokoyama, Yoshinori Sato, Masashi Yamamoto, Tetsuo Nishida, Kazuyuki Tohji, Yoshinori Sato
    • Organizer
      5th Nano Today Conference
    • Related Report
      2017 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research

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Published: 2017-05-25   Modified: 2024-12-25  

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