速度論的Ｈ／Ｄ同位体効果の新規理論解析手法の開発

• Project/Area Number: 17J08102
• Research Category: Grant-in-Aid for JSPS Fellows
• Allocation Type: Single-year Grants
• Section: 国内
• Research Field: Physical chemistry
• Research Institution: Hiroshima City University
• Principal Investigator: 兼松 佑典 広島市立大学, 情報科学研究科, 特別研究員(PD)
• Project Period (FY): 2017-04-26 – 2020-03-31
• Project Status: Completed (Fiscal Year 2019)
• Budget Amount: ¥4,030,000 (Direct Cost: ¥3,100,000、Indirect Cost: ¥930,000); Fiscal Year 2019: ¥1,300,000 (Direct Cost: ¥1,000,000、Indirect Cost: ¥300,000); Fiscal Year 2018: ¥1,300,000 (Direct Cost: ¥1,000,000、Indirect Cost: ¥300,000); Fiscal Year 2017: ¥1,430,000 (Direct Cost: ¥1,100,000、Indirect Cost: ¥330,000)
• Keywords: 計算手法確立 / 水素原子核の量子効果 / 原子核の量子効果 / 振動解析 / 断熱近似 / 調和振動子近似 / 量子化学

Outline of Annual Research Achievements

1. 1.MACCHA法の理論開発・テスト計算成果の論文化
昨年までの成果である、MACCHA法の理論開発とpositronium hydride (PsH)への応用計算について、論文にまとめChem. Phys. Chem.誌に投稿した。同じく昨年の成果である[FHF]-水素結合クラスタの振動解析結果については別途投稿予定である。
2. 2.MACCHA法の速度論的同位体効果への応用のための検討
当初の最終目標としていた、酵素反応の速度論的同位体効果の理論解析をMACCHA法を用いて行うためには、まず水素移動反応の遷移状態探索手法が必要であるが、これについては昨年実装した解析的エネルギー二階微分のコードをGaussian16に実装されているBerny探索アルゴリズムと併用することででそれ以上のコードの改変無しで遷移状態探索ができることが確認できた。
上記に加えてONIOM法によって酵素等の大規模系を活性部位とそれ以外の部位に分割し、後者に力場や半経験的分子軌道法など低コストなエネルギー評価方法を適用することで計算効率化を行うことも必要になる。こちらもわずかなコード改変でMACCHA法と併用可能であることが小さな分子系ついて確認されたため、酵素反応系を解析するための基盤を一通り整えることができたと考えている。ただし現行の実装ではメモリを冗長に使用する形になっており、開発に使用している計算機ではタンパク質への適用は不可能であった。メモリ使用の効率化については今後の課題としたい。

Research Progress Status

令和元年度が最終年度であるため、記入しない。

Strategy for Future Research Activity

令和元年度が最終年度であるため、記入しない。

Research Products

• [Presentation] 核電子相関を考慮した新規多成分系分子軌道理論MACCHA法の開発 (2019)
  • Author(s): 兼松佑典、立川仁典、鷹野優
  • Organizer: 日本コンピュータ化学会2019春季年会
• [Presentation] QM/MM analysis of the ATPase mechanism of fibrous actin (2019)
  • Author(s): Yusuke Kanematsu, Yu Takano, Shuichi Takeda, Ryotaro Koike, Motonori Ota, Yuichiro Maeda
  • Organizer: 16th Alpbach Workshop on Molecular Motors 2019
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] 効率的な陽電子吸着構造予測のための多成分系分子軌道理論の拡張 (2018)
  • Author(s): 兼松佑典、立川仁典、鷹野優
  • Organizer: 第12回分子科学討論会、福岡、 2018
• [Presentation] 水分子の分光物性値に現れる水素原子核の量子効果 (2018)
  • Author(s): 兼松佑典、立川仁典、鷹野優
  • Organizer: スーパーコンピュータワークショップ2017
• [Presentation] 水の核磁気遮蔽定数に現れる水素原子核の量子効果 (2017)
  • Author(s): 兼松佑典、立川仁典、鷹野優
  • Organizer: 第11回分子科学討論会