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表面振動分光を基軸とした氷表面の不均一触媒作用の解明

Research Project

Project/Area Number 17J08352
Research Category

Grant-in-Aid for JSPS Fellows

Allocation TypeSingle-year Grants
Section国内
Research Field Physical chemistry
Research InstitutionKyoto University

Principal Investigator

大槻 友志  京都大学, 理学研究科, 特別研究員(DC2)

Project Period (FY) 2017-04-26 – 2019-03-31
Project Status Completed (Fiscal Year 2018)
Budget Amount *help
¥1,900,000 (Direct Cost: ¥1,900,000)
Fiscal Year 2018: ¥900,000 (Direct Cost: ¥900,000)
Fiscal Year 2017: ¥1,000,000 (Direct Cost: ¥1,000,000)
Keywords結晶氷 / ナノ粒子 / 表面構造 / 和周波分光 / 氷 / 表面 / 分子構造 / Rh(111)
Outline of Annual Research Achievements

結晶氷はオゾン層破壊の反応場として機能している。上空においては、氷は微粒子として存在しており、その熱力学的特性は、粒子サイズに依存することが知られている。特に、氷微粒子の表面に存在する疑似液体層は、大気中の化学反応に影響を与え、表面融解も粒子サイズに依存すると期待される。しかし、バルク氷の表面であっても、表面融解の開始温度は113-270 Kと論文によって異なる値が報告されており、真の表面融解温度については未だ議論の渦中にある。氷ナノ粒子の表面融解を研究する際には、さらに加えて、よく規定された氷微粒子を作製し、その表面特性を観測する必要がある。そこで、氷のような絶縁体の分子性固体の表面構造を非破壊で計測可能な、ヘテロダイン検出和周波発生振動分光(HD-SFG)を用いて研究を行った。試料は、超高真空槽内で作製したRh(111)清浄表面上に、同位体希釈HOD氷薄膜を蒸着させてナノ結晶氷を作製した。
HOD分子の水素結合OH伸縮振動領域におけるHD-SFGスペクトルの粒子サイズ依存性を測定した。低波数側に正、高波数側に負の信号が観測された。SFGスペクトルの符号は分子配向を反映するため、正の信号は真空側を向いたOH、負の信号はバルク側を向いたOHに帰属される。OH波数は水素結合強度(水の分子間距離)が強いほど低波数になるので、下向きのOHの方が上向きのOHよりも分子間距離が長い、ランプリング構造が発現していることを示している。粒子サイズが小さくなるほど、ピーク波数差は大きくなる。したがって、粒子サイズが小さいほどランプリング振幅が大きくなり、構造乱れが大きくなることが明らかになった。
特に、高さ1.4 nmの粒子は負のバンド幅が非常に大きい。このスペクトルは、結晶氷と液体水のHD-SFGスペクトルの線形結合で良く再現できる。したがって、ナノ粒子の表面が融解していると結論した。

Research Progress Status

平成30年度が最終年度であるため、記入しない。

Strategy for Future Research Activity

平成30年度が最終年度であるため、記入しない。

Report

(2 results)
  • 2018 Annual Research Report
  • 2017 Annual Research Report
  • Research Products

    (6 results)

All 2019 2018 2017

All Journal Article (3 results) (of which Peer Reviewed: 3 results) Presentation (3 results)

  • [Journal Article] Topologically disordered mesophase at the topmost surface layer of crystalline ice between 120 and 200 K2019

    • Author(s)
      T. Sugimoto, Y. Otsuki, T. Ishiyama, A. Morita, K. Watanabe, and Y. Matsumoto
    • Journal Title

      Physical Review B

      Volume: 99 Issue: 12 Pages: 121402-121402

    • DOI

      10.1103/physrevb.99.121402

    • Related Report
      2018 Annual Research Report
    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Origins of emergent high-Tc ferroelectric ordering in heteroepitaxial ice film: Sum-frequency generation spectroscopy of H2O and D2O ice films on Pt(111)2018

    • Author(s)
      N. Aiga, *T. Sugimoto, Y. Otsuki, K. Watanabe & Y. Matsumoto
    • Journal Title

      Phys. Rev. B

      Volume: 97 Issue: 7 Pages: 075410-075410

    • DOI

      10.1103/physrevb.97.075410

    • Related Report
      2017 Annual Research Report
    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Unveiling subsurface hydrogen-bond structure of hexagonal water ice2017

    • Author(s)
      Otsuki Yuji、Sugimoto Toshiki、Ishiyama Tatsuya、Morita Akihiro、Watanabe Kazuya、Matsumoto Yoshiyasu
    • Journal Title

      Physical Review B

      Volume: 96 Issue: 11 Pages: 115405-115405

    • DOI

      10.1103/physrevb.96.115405

    • Related Report
      2017 Annual Research Report
    • Peer Reviewed
  • [Presentation] Rh(111)上に作製した氷薄膜のヘテロダイン検出和周波発生振動分光2018

    • Author(s)
      大槻友志、杉本敏樹、渡邊一也、松本吉泰
    • Organizer
      日本表面真空学会
    • Related Report
      2018 Annual Research Report
  • [Presentation] H2O結晶氷Ih(0001)表面のヘテロダイン検出和周波発生振動分光2017

    • Author(s)
      大槻友志、杉本敏樹、相賀則宏、渡邊一也、松本吉泰
    • Organizer
      日本分光学会
    • Related Report
      2017 Annual Research Report
  • [Presentation] HDO・H2O結晶氷Ih(0001)表面の構造緩和と振動カップリング2017

    • Author(s)
      大槻友志, 杉本敏樹, 相賀則宏, 渡邊一也, 松本吉泰
    • Organizer
      分子科学討論会
    • Related Report
      2017 Annual Research Report

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Published: 2017-05-25   Modified: 2024-03-26  

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