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New development for studying cold ion chemistry in interstellar molecular coulds

Research Project

Project/Area Number 18H01271
Research Category

Grant-in-Aid for Scientific Research (B)

Allocation TypeSingle-year Grants
Section一般
Review Section Basic Section 17010:Space and planetary sciences-related
Research InstitutionSophia University

Principal Investigator

岡田 邦宏  上智大学, 理工学部, 教授 (90311993)

Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) 南部 伸孝  上智大学, 理工学部, 教授 (00249955)
崎本 一博  国立研究開発法人宇宙航空研究開発機構, 宇宙科学研究所, 助教 (60170627)
Project Period (FY) 2018-04-01 – 2023-03-31
Project Status Granted (Fiscal Year 2022)
Budget Amount *help
¥17,550,000 (Direct Cost: ¥13,500,000、Indirect Cost: ¥4,050,000)
Fiscal Year 2022: ¥1,300,000 (Direct Cost: ¥1,000,000、Indirect Cost: ¥300,000)
Fiscal Year 2021: ¥1,430,000 (Direct Cost: ¥1,100,000、Indirect Cost: ¥330,000)
Fiscal Year 2020: ¥1,430,000 (Direct Cost: ¥1,100,000、Indirect Cost: ¥330,000)
Fiscal Year 2019: ¥4,290,000 (Direct Cost: ¥3,300,000、Indirect Cost: ¥990,000)
Fiscal Year 2018: ¥9,100,000 (Direct Cost: ¥7,000,000、Indirect Cost: ¥2,100,000)
Keywords低温イオン極性分子反応 / シュタルク分子速度フィルター / イオントラップ / クーロン結晶 / 星間分子 / 分子動力学計算 / ab initio MD / レーザー冷却 / 量子化学計算 / イオン極性分子反応 / イオン-極性分子反応 / 低温イオン分子反応 / 極性分子 / 反応経路
Outline of Annual Research Achievements

岡田は昨年度に引き続き,フルオロメタン(CH3F)低速極性分子線とレーザー冷却カルシウムイオンとのより詳細な研究を行った。具体的には極性分子の並進反応温度を8-23 K, 及び110 Kに変化させて測定を行い,ガスセルの温度が室温の場合と約30 Kの場合に得られた反応速度定数を比較した。約10 Kの並進反応温度では回転冷却したCH3Fの反応速度定数が有意に大きくなることを昨年度と同様に確認したが,並進反応温度の増加に伴い,回転冷却による速度定数の増加率は低下し,110 Kにおいては速度定数の値が誤差の範囲で一致した。PRS捕獲理論を用いた捕獲速度定数と実験結果を比較したところ,並進反応温度が約20 Kに増加すると回転冷却されたCH3Fとの反応ではPRS捕獲速度定数との明らかな差が見られ,110 Kの場合には実験値が1桁低い値であることが分かった。この事実は,この反応系が高温側ではバリアレスな反応ではなく,障壁を伴った反応となることを示唆している。この速度定数の低下の原因は,隠れた反応バリアによるものと考えられる。また,本結果は室温及び243 Kで測定された過去の実験値と良い一致を示した。以上より,この反応系は10 K以下の並進反応温度ではバリアレスな振舞いをし,温度の上昇に伴い反応バリアによって支配されることが分かった。
研究分担者の南部は,一重項・三重項間に現れる項間交差の非断熱現象を取り込む公式を開発した。これまでZhu-Nakamura非断熱公式を利用していたが,NT型およびLZ型擬交差においての項間交差では遷移確率がほぼ0となり,実験とは全く異なる矛盾した結果を与えることが判明した。そこで,ZN公式とは異なる透熱表現を基とするYuらのGlobal-switching法を新たに用いた。その結果,Rosen-Zener型の交差において,遷移確率が大きくなることが判明した。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

岡田はまず昨年度に引き続きフルオロメタン(CH3F)低速極性分子線とレーザー冷却カルシウムイオンとの反応速度測定を実施した。その過程で,実験的にこれまで試みられたことが無かった新たなイオン極性分子反応の測定法の開発に成功した。その方法は,wavyシュタルク分子速度フィルターによって生成された低速分子線を,レーザー冷却ではなくヘリウムバッファーガス冷却されたイオンに対して反応させ,反応速度定数を測定する方法である。冷凍機によって約13 Kに冷却されたイオントラップ中にCa+を捕獲し,ヘリウムバッファーガスによって冷却する。その後,低速CH3F分子線を照射し,反応速度測定を行う。この方法の優れた点は,ヘリウムガス導入に伴う残留ガスの影響を無視でき,イオン冷却にレーザー冷却を用いないため原理的にはどのようなイオンにも適用できることである。また,イオントラップ全体を密閉することにより,原理的にイオンの並進・回転温度を自由にコントロールできる。また,今回用いた反応系に関しては,レーザー励起を併用することによって,Ca+の電子状態を分離した反応速度定数を直接測定することも可能となった。この新しい測定法は,イオン極性分子反応の研究に新たな方法を提供する。一方,イオントラップ飛行時間型質量分析計の開発では,クーロン結晶のイオン引き出し条件について詳細な情報が得られ,イオン極性分子反応の速度定数を測定する準備が整いつつある。
以上のように,当初予定していた他のイオン極性分子反応の測定は実現できなかったが,Ca+ + CH3Fのより詳細な研究を行うことができ,イオントラップ飛行時間型質量分析計の最適化も進んでいる。また,今後の進展につながる新たな実験手法の開発にも成功したことから,研究は概ね順調に進展していると考える。
以上が進捗状況に関する上記区分の理由である。

Strategy for Future Research Activity

岡田は昨年度開発した新しいイオン極性分子反応速度測定法を様々な反応系に適用していく。対象となる極性分子はアンモニア,メタノール,エタノール及びそれらの同位体分子種と重水の予定である。また,最近星形成領域で発見されたモノメチルアミンの低速分子線生成を試みる。これらの低速分子線とバッファーガス冷却されたCa+を反応させ,極性分子用冷却セルとレーザー励起を併用することによって電子状態毎の反応速度定数の回転準位分布依存性を系統的に行い,極性分子による反応性の違いを,電子状態ごとに明らかにしていく。さらに,現状よりも高感度・高分解能が得られるようにイオントラップ飛行時間型質量分析計に改良を加え,これらの反応系の反応速度測定に適用していく。質量分析計を用いた生成物イオンの特定を行うことによって,反応に関するより詳細な情報が得られ,反応メカニズムの解明に寄与できるものと考えている。また,並行して星間分子生成反応の反応速度定数の測定も行っていく。ターゲット反応は,星間化学データベースに掲載されているようなヒドロニウム,酸素分子イオン,ネオンイオンなどを反応標的イオンとする一連の星間分子生成反応である。高分解能化したイオントラップ飛行時間型質量分析計を用いることによって,反応生成物の特定及び分岐比の決定を行っていくことを目標とする。共同研究者の崎本は,昨年度に引き続きメタノールなどの非対称コマ分子とイオンの捕獲断面積を計算するためのプログラム開発を進める。
研究分担者の南部は,昨年度までに開発した一重項・三重項間に現れる項間交差の非断熱現象を取り込む新しい公式を用いて内部転換・項間交差のすべての非断熱遷移現象を考慮したab initio分子動力学計算を実施する。現状では,これまでの研究により明確に解明されている系に応用し,機能するか確認するとともにN+H2衝突反応に応用する予定である。

Report

(4 results)
  • 2021 Annual Research Report
  • 2020 Annual Research Report
  • 2019 Annual Research Report
  • 2018 Annual Research Report

Research Products

(27 results)

All 2021 2020 2019 2018 Other

All Journal Article (7 results) (of which Int'l Joint Research: 5 results,  Peer Reviewed: 7 results,  Open Access: 1 results) Presentation (17 results) (of which Int'l Joint Research: 6 results,  Invited: 5 results) Remarks (3 results)

  • [Journal Article] A study of the translational temperature dependence of the reaction rate constant between CH3CN and Ne+ at low temperatures2020

    • Author(s)
      Kunihiro Okada, Kazuhiro Sakimoto, Yusuke Takada, and Hans A. Schuessler
    • Journal Title

      The Journal of Chemical Physics

      Volume: 153 Pages: 1243051-9

    • DOI

      10.1063/5.0013807

    • Related Report
      2020 Annual Research Report
    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Theoretical analysis of the kinetic isotope effect on carboxylation in RubisCO2020

    • Author(s)
      Jiang Tianlong、Moriwaki Kenta、Kobayashi Osamu、Ishimura Kazuya、Danielache Sebastian O.、Nanbu Shinkoh
    • Journal Title

      J. Comput. Chem.

      Volume: 41 Pages: 1116-1123

    • DOI

      10.1002/jcc.26156

    • Related Report
      2019 Annual Research Report
    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Theoretical Molecular Dynamics Simulation of the DIF-1 Receptor Activation2019

    • Author(s)
      Jiang Tianlong、Saito Tamao、Nanbu Shinkoh
    • Journal Title

      Bull. Chem. Soc. Jpn.

      Volume: 92 Issue: 9 Pages: 1436-1443

    • DOI

      10.1246/bcsj.20190071

    • NAID

      130007706743

    • ISSN
      0009-2673, 1348-0634
    • Related Report
      2019 Annual Research Report
    • Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Synthesis, chemiluminescence, and application of 2,4-disubstituted phenyl 10-methyl-10λ4-acridine-9-carboxylates2019

    • Author(s)
      Nakazono Manabu、Nanbu Shinkoh、Akita Takeyuki、Hamase Kenji
    • Journal Title

      Dyes and Pigments

      Volume: 170 Pages: 107628-107628

    • DOI

      10.1016/j.dyepig.2019.107628

    • Related Report
      2019 Annual Research Report
    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Total Absorption Cross Section for UV Excitation of Sulfur Monoxide2019

    • Author(s)
      Sarka Karolis、Nanbu Shinkoh
    • Journal Title

      J. Phys. Chem. A

      Volume: 123 Pages: 3697-3702

    • DOI

      10.1021/acs.jpca.9b01921

    • Related Report
      2019 Annual Research Report
    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Theoretical study of electronic properties and isotope effects in the UV absorption spectrum of disulfur2019

    • Author(s)
      K. Sarka, S. Danielache, A. Kondorskiy, S. Nanbu
    • Journal Title

      Chem. Phys.

      Volume: 516 Pages: 108-115

    • DOI

      10.1016/j.chemphys.2018.08.045

    • Related Report
      2019 Annual Research Report 2018 Annual Research Report
    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Exotic molecules consisting of an antiproton and a hydrogen atom2018

    • Author(s)
      K. Sakimoto
    • Journal Title

      Phys. Rev. A

      Volume: 98 Pages: 0425031-14

    • DOI

      10.1103/physreva.98.042503

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      2018 Annual Research Report
    • Peer Reviewed
  • [Presentation] An experimental study of cold ion-polar molecule reactions toward the application to astrochemistry2021

    • Author(s)
      Kunihiro Okada
    • Organizer
      Pacifichem2021
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      2021 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] Rotational cooling effect on the reaction rate constant of translationally cold Ca+ + CH3F → CaF+ + CH3 reaction2021

    • Author(s)
      Kunihiro Okada, Tomoya Nakamura, Kazuhiro Sakimoto
    • Organizer
      International Conference on Photonic, Electronic and Atomic Collisions
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      2021 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] 冷却多重極線形イオントラップを用いた低温イオン-極性分子反応測定装置の開発2021

    • Author(s)
      岡田邦宏,木村直樹,崎本一博
    • Organizer
      日本物理学会2021年秋季大会
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      2021 Annual Research Report
  • [Presentation] ab initio 分子動力学法による熱活性化遅延蛍光分子の光化学反応機構の理論的研究2021

    • Author(s)
      村上龍大,南部伸孝
    • Organizer
      第15回分子科学討論会
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  • [Presentation] メチルアミンの真空紫外光解離過程における非断熱非経験的分子ダイナミク2021

    • Author(s)
      高久ゆりか,南部伸孝
    • Organizer
      第15回分子科学討論会
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      2021 Annual Research Report
  • [Presentation] アクリジニュウムエステルの化学発光機構に現れる項間交差過程における溶媒効果の理論的研究2021

    • Author(s)
      神山昇大,南部伸孝
    • Organizer
      第15回分子科学討論会
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      2021 Annual Research Report
  • [Presentation] 凝縮相における化学反応動力学2021

    • Author(s)
      南部伸孝
    • Organizer
      化学反応経路探索のニューフロンティア2021研究会
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      2021 Annual Research Report
  • [Presentation] Chemical Reaction Dynamics in Condensed phase2021

    • Author(s)
      S. Nanbu
    • Organizer
      さくらサイエンス(日本ータイ)ワークショップ
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      2021 Annual Research Report
    • Invited
  • [Presentation] 極性分子の回転温度冷却を目的とした 冷却バッファーガスセルの開発2020

    • Author(s)
      岡田 邦宏,高山 俊弘,崎本 一博
    • Organizer
      日本物理学会第75回年次大会
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      2019 Annual Research Report
  • [Presentation] 温度可変シュタルク分子速度フィルターを用いたイオン-極性分子反応の温度依存性の測定2019

    • Author(s)
      岡田 邦宏,崎本 一博
    • Organizer
      原子衝突学会第44回年会
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      2019 Annual Research Report
  • [Presentation] Reaction-rate measurements of cold ion-polar molecule reactions using a temperature variable wavy Stark velocity lter2019

    • Author(s)
      K. Okada, S. Okazaki, K. Manba, K. Sakimoto
    • Organizer
      31st International Conference on Photonic, Electronic and Atomic Collisions (ICPEAC XXXI) (Deauville, France, from 23 to 30 July 2019)
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      2019 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Nonadiabatic ab initio Molecular Dynamics of Photoisomerization Reaction in Solution2019

    • Author(s)
      S. Nanbu
    • Organizer
      International Conference on Theoretical and High-Performance Computational Chemistry(Guiyang, P.R. China, November 2- 5, 2019)
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      2019 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] Calculation of quantum exact UV absorption cross-sections for interstellar and atmospheric chemistry2019

    • Author(s)
      Karolis Sarka, S. Nanbu
    • Organizer
      XV International workshop on quantum reactive scattering (QRS2019 Workshop) (Saitama Univ., Saitama, Japan, July 1-5, 2019)
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      2019 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] 星間空間イオン-極性分子反応の実験的研究の進展2019

    • Author(s)
      岡田邦宏
    • Organizer
      日本物理学会第74回年次大会
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      2018 Annual Research Report
  • [Presentation] イオン・ダイポール相互作用による共鳴散乱2019

    • Author(s)
      崎本一博
    • Organizer
      日本物理学会第74回年次大会
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      2018 Annual Research Report
  • [Presentation] 反陽子と水素原子は分子として結合できるか?2018

    • Author(s)
      崎本一博
    • Organizer
      日本物理学会2018年秋季大会
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  • [Presentation] Time-independent approach for fine-structure calculations in electronic spectra2018

    • Author(s)
      Karolis SARKA and Shinkoh NANBU
    • Organizer
      Workshop on Interstellar Matter 2018
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    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Remarks] 上智大学理工学部・原子物理研究室

    • URL

      http://www.ph.sophia.ac.jp/~ttak-ken/

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      2018 Annual Research Report
  • [Remarks] 上智大学・南部研究室

    • URL

      http://pweb.cc.sophia.ac.jp/nanbu_lab/index.html

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      2018 Annual Research Report
  • [Remarks] Matter-AntiMatter Reaction

    • URL

      http://antimatter.isas.jaxa.jp/

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      2018 Annual Research Report

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Published: 2018-04-23   Modified: 2022-12-28  

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