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放射化学的手法を用いたハロゲンの地球化学の新展開

Research Project

Project/Area Number 18H01312
Research Category

Grant-in-Aid for Scientific Research (B)

Allocation TypeSingle-year Grants
Section一般
Review Section Basic Section 17040:Solid earth sciences-related
Research InstitutionKyoto University

Principal Investigator

関本 俊  京都大学, 複合原子力科学研究所, 助教 (10420407)

Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) 白井 直樹  東京都立大学, 理学研究科, 助教 (00599805)
Project Period (FY) 2018-04-01 – 2022-03-31
Project Status Granted (Fiscal Year 2021)
Budget Amount *help
¥17,420,000 (Direct Cost: ¥13,400,000、Indirect Cost: ¥4,020,000)
Fiscal Year 2021: ¥1,300,000 (Direct Cost: ¥1,000,000、Indirect Cost: ¥300,000)
Fiscal Year 2020: ¥1,820,000 (Direct Cost: ¥1,400,000、Indirect Cost: ¥420,000)
Fiscal Year 2019: ¥1,950,000 (Direct Cost: ¥1,500,000、Indirect Cost: ¥450,000)
Fiscal Year 2018: ¥12,350,000 (Direct Cost: ¥9,500,000、Indirect Cost: ¥2,850,000)
Keywordsハロゲン / 中性子放射化分析 / 地球化学 / 標準物質 / 放射化分析 / シェール / 標準岩石 / 放射化学的中性子放射化分析 / 頁岩
Outline of Annual Research Achievements

ハロゲンは元素間で揮発性が大きく異なるため、各種物質におけるその存在度から、その成因や変成の履歴を議論する上で有効な元素である。しかし同元素は定量が困難なことから、地球化学的に興味深い未知試料はおろか、標準物質においてさえ、信頼できるデータがほとんど無く、それゆえ同元素を用いた地球化学に関する研究は制限されてきた。本研究では、研究代表者らが開発・改良した手法を用いて、様々な標準物質にハロゲンの正確な定量値を与え、ハロゲンを用いた地球化学の学術基盤を確立する。得られたデータを体系化し、地球上の物質におけるハロゲンの分布を知る。また同元素を用いた地球化学研究の例として、ヨウ素濃度の濃縮が知られるシェール岩石に注目し、ハロゲンを定量する。その結果からヨウ素の濃縮機構の解明を試み、地球化学分野のさらなる深化やエネルギー・資源問題に貢献する。具体的には、「地球上の物質(岩石、地殻、堆積物)にハロゲンはどのように分布しているのか?」という問いに答えるべく、研究を進める。
2020年度は、産総研が発行する日本の標準岩石やカナダの研究所が発行している5種類の標準物質(TILL-1, TILL-2, TILL-3、いずれも土壌試料、WGB-1(gabbro)及び、TDB-1(diabase))について、RNAA(Radiochemical Neutron Activation Analysis, 放射化学的中性子放射化分析法)によりハロゲンの再分析を行った。今後も、上記試料を含む各国の同様の標準試料を繰り返し分析することにより、ハロゲンを用いた地球化学の学術基盤を確立することを目指す。信頼性の高いデータを持った標準物質は、分析精度を高めるもの、あらゆる議論の基礎となるものとして、その値が多くの地球化学者に利用され、世界的に大きな貢献をすることが期待される。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

3: Progress in research has been slightly delayed.

Reason

2020年度は、放射化学的中性子放射化分析のマシンタイムが制限されたため、標準岩石やシェール岩石中のヨウ素の定量に特化した、「同位体希釈法を伴った誘導結合プラズマ質量分析法(ICP-MS) による、岩石試料中のヨウ素を定量する方法」の開発を試みた。
この手法は、岩石試料に既知量のヨウ素129 (I-129、半減期: 1. 57E+7 y)キャリアを添加し、アルカリ溶融法(Sekimoto and Ebihara, Anal. Chem. 85 (2013) 6336-6341)における化学分離と同様の方法)を用いてヨウ素(I-129及び、定量するI-127)を含んだ溶液を分離し、それをICP-MSで分析することによりI-129 /I-127比を求め、岩石中のヨウ素(I-127)を定量する、というものである。通常、ICP-MSを用いたハロゲンの分析では、試料の前処理の段階で、ヨウ素を含むハロゲンが定量的に回収されていないために、定量値がRNAAと比べて系統的に低くなる傾向がある(Sekimoto and Ebihara, 2013)。しかし、この手法は同位体希釈法であり、アルカリ溶融の際に、ヨウ素を定量的に回収する必要が無い。そのため、ハロゲンの化学分離の収率を正確に求められるRNAAと同様に、岩石試料中のヨウ素の正確な定量値が得られることが期待される。
現在、ICP-MSによるI-129 / I-127比の測定前の、岩石試料からのヨウ素の化学分離の過程の最終段階において、アルカリ溶融後のヨウ素(I-129及び、定量するI-127)を含んだ溶液からの大量のナトリウムを分離する必要があり、その方法について検討中である。

Strategy for Future Research Activity

研究代表者らが開発した放射化学的中性子放射化分析法(RNAA)を用いて、選定・粉末化したシェール岩石のハロゲンの分析に着手し、ヨウ素の濃縮をシェール岩石中の化学的特徴として確立する。本研究で行う固体試料中の微量ハロゲンの定量分析は他の分析手段では非常に難しく、かつ、データの信頼性の点でRNAAに勝る方法はない。また、同様の試料に対し、ヒ素、セレンを中心にハロゲン以外の元素分析を行う。ヒ素、セレンは米国地質調査所の地球化学データベースにおいてシェール岩石中での濃縮の可能性が示唆されている。これらの元素の分析は、機器中性子放射化分析法(INAA)により行われる。
INAAを用いると、上記元素を含む33元素を定量することが可能である。ここで確認される、ヨウ素以外の元素の濃縮も、シェール岩石の化学的特徴として確立する。
上記を進めることにより、シェール岩石中でその濃縮が確立された元素及びその定量値と、従来シェール岩石に施されてきた調査により得られている物理データ(岩石の空隙率、透水係数、フラクチャリングの際に用いる流体に対する割れやすさ等)との間に、明確な相関を見出し、生産効率が高いスイートスポットを探索する新原理の構築を目指す。

Report

(3 results)
  • 2020 Annual Research Report
  • 2019 Annual Research Report
  • 2018 Annual Research Report

Research Products

(27 results)

All 2022 2021 2020 2019 2018 Other

All Journal Article (9 results) (of which Int'l Joint Research: 2 results,  Peer Reviewed: 7 results,  Open Access: 3 results) Presentation (17 results) (of which Int'l Joint Research: 6 results,  Invited: 1 results) Remarks (1 results)

  • [Journal Article] Creation of Mo/Tc@C<sub>60</sub> and Au@C<sub>60</sub> and molecular-dynamics simulations2021

    • Author(s)
      Ohtsuki Tsutomu、Manjanath Aaditya、Ohno Kaoru、Inagaki Makoto、Sekimoto Shun、Kawazoe Yoshiyuki
    • Journal Title

      RSC Advances

      Volume: 11 Pages: 19666-19672

    • DOI

      10.1039/d0ra10196f

    • Related Report
      2019 Annual Research Report
    • Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Teshima pyroclastics: Onset of characteristic Setouchi magmatism induced by slab melting at 14.8 Ma2021

    • Author(s)
      Nakaoka Reina、Kado Soko、Hasegawa Shuichi、Suzuki‐Kamata Keiko、Ishizuka Osamu、Sekimoto Shun、Kawabata Hiroshi、Tatsumi Yoshiyuki
    • Journal Title

      Island Arc

      Volume: 30

    • DOI

      10.1111/iar.12378

    • Related Report
      2019 Annual Research Report
    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Precise determination of iridium by neutron activation analysis coupled with internal standard method2020

    • Author(s)
      Tsutomu Miura, Yuto Iinuma, Shun Sekimoto
    • Journal Title

      Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry

      Volume: 324 Pages: 1007-1012

    • DOI

      10.1007/s10967-020-07152-2

    • Related Report
      2020 Annual Research Report
    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Investigation of variations in cobalt and europium concentrations in concrete to prepare for accelerator decommissioning2020

    • Author(s)
      Go Yoshida, Koichi Nishikawa, Hajime Nakamura, Hiroshi Yashima, Shun Sekimoto, Taichi Miura, Kazuyoshi Masumoto, Akihiro Toyoda, Hiroshi Matsumura
    • Journal Title

      Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry

      Volume: 325 Pages: 801-806

    • DOI

      10.1007/s10967-020-07212-7

    • Related Report
      2020 Annual Research Report
    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Basic consideration of a nuclear power monitoring system using neutron-in duced prompt gamma rays2020

    • Author(s)
      Koichi Okada, Atsushi Fushimi, Shun Sekimoto, Tsutomu Ohtsuki
    • Journal Title

      Journal of Nuclear Science and Technology

      Volume: 57 Pages: 514-522

    • DOI

      10.1080/00223131.2019.1699187

    • Related Report
      2020 Annual Research Report
    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Production of 99Mo/99mTc by photonuclear reaction using a nat-MoO3 target2020

    • Author(s)
      M. Inagaki, S. Sekimoto, W. Tanaka, T. Tadokoro, Y. Ueno, Y. Kani, T. Ohtsuki
    • Journal Title

      Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry

      Volume: in press Pages: 681-686

    • DOI

      10.1007/s10967-020-07086-9

    • Related Report
      2020 Annual Research Report
    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] 放射化分析法を用いた固体地球化学試料中のハロゲン及び微量元素の定量2019

    • Author(s)
      関本俊
    • Journal Title

      放射化学

      Volume: 39 Pages: 1416-1416

    • Related Report
      2018 Annual Research Report
    • Open Access
  • [Journal Article] Production of medical radioactive nuclides using an electron linear accelerator2018

    • Author(s)
      Takahiro Tadokoro, Yuichiro Ueno, Yuko Kani, Shun Sekimoto, and Tsutomu Ohtsuki
    • Journal Title

      JAEA-Conf 2018-001

      Volume: INDC(JPN)-204 Pages: 7580-7580

    • Related Report
      2018 Annual Research Report
    • Open Access
  • [Journal Article] A new detector system for the measurement of high-energy prompt gamma-rays for low-energy neutron induced fission2018

    • Author(s)
      H. Makii, K. Nishio, K. Hirose, R. Orlandi, R. Leguillon, T. Ogawa, T. Soldner, F.-J. Hambsch, M. Aiche, A. Astier e, S. Czajkowski, R. Frost, S. Guo, U. Koster, L. Mathieu, T. Ohtsuki, C.M. Petrache, A. Pollitt, S. Sekimoto, K. Takamiya, I. Tsekhanovich
    • Journal Title

      Nucl. Instr. Meth. A

      Volume: 906 Pages: 88-96

    • DOI

      10.1016/j.nima.2018.07.055

    • Related Report
      2018 Annual Research Report
    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Presentation] Isotopic compositions of noble gases and nitrogen in the Ryugu samples returned by Hyabusa22022

    • Author(s)
      R. Okazaki et al.,
    • Organizer
      53rd Lunar and Planetary Science Conference
    • Related Report
      2019 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Hayabusa2 returned samples: Unique and pristine record of solar system materials from asteroid Ryugu2022

    • Author(s)
      M Ito et al.,
    • Organizer
      53rd Lunar and Planetary Science Conference
    • Related Report
      2019 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] 福島原発事故に由来する不溶性放射性微粒子の模擬生成実験2022

    • Author(s)
      稲垣誠、関本俊、高宮幸一、沖雄一、大槻勤
    • Organizer
      第23回「環境放射能」研究会
    • Related Report
      2019 Annual Research Report
  • [Presentation] 電子線形加速器を利用したAc-225製造スケールアップ試験 (1)Ra-226 試料作製及び制動放射線照射試験2021

    • Author(s)
      田所 孝広、前田 瑞穂、西田 賢人、上野 雄一郎、可児 祐子、渡辺 敬仁、伊藤 雅春、佐々木 貴裕、菊永 英寿、柏木 茂、白崎 謙次、大槻 勤、関本 俊、稲垣 誠
    • Organizer
      日本原子力学会 2021年秋の大会
    • Related Report
      2019 Annual Research Report
  • [Presentation] 電子線形加速器を利用したAc-225製造スケールアップ試験 (2)Ac-225の分離精製及び定量評価2021

    • Author(s)
      前田 瑞穂、 田所 孝広、西田 賢人、上野 雄一郎、可児 祐子、渡辺 敬仁、伊藤 雅春、佐々木 貴裕、菊永 英寿、柏木 茂、白崎 謙次、大槻 勤、関本 俊、稲垣 誠
    • Organizer
      日本原子力学会 2021年秋の大会
    • Related Report
      2019 Annual Research Report
  • [Presentation] 福島原発事故に由来する不溶性微粒子のレーザー加熱法による模擬生成実験2021

    • Author(s)
      稲垣誠、関本俊、高宮幸一、沖雄一、大槻勤
    • Organizer
      日本放射化学会第65回討論会(2021)
    • Related Report
      2019 Annual Research Report
  • [Presentation] Generation and analysis of the radioactive particles emitted from the Fukushima nuclear accident2020

    • Author(s)
      M. Inagaki, R. Sato, S. Sekimoto, K. Takamiya, Y. Oki, T. Ohtsuki
    • Organizer
      Goldschmidt2020
    • Related Report
      2020 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] 福島原発事故に由来する放射性微粒子の分析および模擬生成実験2020

    • Author(s)
      稲垣誠、佐藤諒、関本俊、高宮幸一、沖雄一、大槻勤
    • Organizer
      日本放射化学会第64回討論会(2020)
    • Related Report
      2020 Annual Research Report
  • [Presentation] Halogen contents in meteorites (1) Carbonaceous chondrites2019

    • Author(s)
      M. Ebihara and S. Sekimoto
    • Organizer
      50th Lunar and Planetary Science Conference 2019
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      2018 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] RADIOCHEMICAL AND INSTRUMENTAL NEUTRON ACTIVATION ANALYSIS USING KYOTO UNIVERSITY REACTOR2018

    • Author(s)
      Sekimoto, S. & Ohtsuki, T.
    • Organizer
      Methods & Applications of Radioanalytical Chemistry
    • Related Report
      2018 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] 放射化分析法を用いた固体地球化学試料中のハロゲン及び微量元素の定量2018

    • Author(s)
      関本俊
    • Organizer
      2018日本放射化学会年会・第62回放射化学討論会
    • Related Report
      2018 Annual Research Report
    • Invited
  • [Presentation] 電子線形加速器を利用した医療用核種製造システムの開発 Mo99-Tc99m製造のためのMo照射ターゲットの検討2018

    • Author(s)
      川上 智彦,ジャン ジェウン,鈴木祐未,津口 明,蓼沼克嘉,関本 俊,上坂 充,大槻 勤
    • Organizer
      2018日本放射化学会年会・第62回放射化学討論会
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      2018 Annual Research Report
  • [Presentation] 荷電粒子放射化分析法の放射性核種分析への適用性検討2018

    • Author(s)
      川上 智彦,岡﨑 航大,田仲 睦,浅井 雅人,塚田 和明,関本 俊,大槻 勤
    • Organizer
      2018日本放射化学会年会・第62回放射化学討論会
    • Related Report
      2018 Annual Research Report
  • [Presentation] 機器中性子放射化分析と同位体希釈誘導結合プラズマ質量分析法によるクロム鉄鉱試料(GPt-5)の白金族元素の定量2018

    • Author(s)
      白井直樹、Rabeya Akhter, 海老原充
    • Organizer
      2018日本放射化学会年会・第62回放射化学討論会
    • Related Report
      2018 Annual Research Report
  • [Presentation] NiS fire-assay法と同位体希釈ICP-MSで得られた白金族元素濃度の評価2018

    • Author(s)
      白井直樹, 海老原充
    • Organizer
      2018年度日本地球化学会年会
    • Related Report
      2018 Annual Research Report
  • [Presentation] The effect of possible contamination from sample holders on samples returned by Hayabusa22018

    • Author(s)
      Naoki Shirai, Yuzuru Karouji, Kazuya Kumagai, Masayuki Uesugi, Kaori Hirahara, Motoo Ito, Naotaka Tomioka,Kentaro Uesugi, Akira Yamaguchi, Naoya Imae, Takuji Ohigashi, Toru Yada and Masanao Abe
    • Organizer
      Hayabusa 2018 Symposium
    • Related Report
      2018 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] 炉内中性子誘導即発ガンマ線による核計装システムの基礎検討2018

    • Author(s)
      岡田 耕一,田所 孝広,伏見 篤,関本 俊,大槻 勤
    • Organizer
      日本原子力学会 秋の大会 2018
    • Related Report
      2018 Annual Research Report
  • [Remarks] 研究代表者が所属する研究室のHPの業績蘭

    • URL

      http://www.rri.kyoto-u.ac.jp/IPA/gyousekilist.html

    • Related Report
      2018 Annual Research Report

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Published: 2018-04-23   Modified: 2022-12-28  

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