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Development of fast ionic conductors for next generation batteries by using soft and giant closo-ions

Research Project

Project/Area Number 18H03832
Research Category

Grant-in-Aid for Scientific Research (A)

Allocation TypeSingle-year Grants
Section一般
Review Section Medium-sized Section 26:Materials engineering and related fields
Research InstitutionTohoku University

Principal Investigator

高村 仁  東北大学, 工学研究科, 教授 (30250715)

Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) 及川 格  東北大学, 工学研究科, 助教 (40733134)
松尾 元彰  関西学院大学, 理工学部, 准教授 (20509038)
Project Period (FY) 2018-04-01 – 2023-03-31
Project Status Granted (Fiscal Year 2022)
Budget Amount *help
¥42,770,000 (Direct Cost: ¥32,900,000、Indirect Cost: ¥9,870,000)
Fiscal Year 2022: ¥7,020,000 (Direct Cost: ¥5,400,000、Indirect Cost: ¥1,620,000)
Fiscal Year 2021: ¥7,020,000 (Direct Cost: ¥5,400,000、Indirect Cost: ¥1,620,000)
Fiscal Year 2020: ¥7,020,000 (Direct Cost: ¥5,400,000、Indirect Cost: ¥1,620,000)
Fiscal Year 2019: ¥12,350,000 (Direct Cost: ¥9,500,000、Indirect Cost: ¥2,850,000)
Fiscal Year 2018: ¥9,360,000 (Direct Cost: ¥7,200,000、Indirect Cost: ¥2,160,000)
Keywordsイオン伝導体 / クロソイオン / 高圧合成 / 核磁気共鳴 / リチウム二次電池 / リチウムイオン伝導 / 全固体電池 / セラミックス材料
Outline of Annual Research Achievements

昨年度までの研究により、Li2B12H12への巨大カチオン(メチルアンモニウムイオン)の導入が可能であることを実証した。しかし、リチウムイオンの移動度や伝導度は200℃以上で高い値を示す可能性はあるものの室温近傍では無置換試料より低減する結果となった。そこで新たな探索系として、Li2OHClへのBH4-イオン導入を試みた。Li2OHClはLiOHとLiClを原料とする固相反応、またはLiOH・H2OとLiClを原料とする高圧合成法により得た。そのLi2OHClをLiBH4と混合し、トポケミカル反応によりBH4-のCl-サイト置換を試みた。反応条件の最適化により、20 mol%程度まで格子定数が直線的に変化し、BH4-の置換が示唆された。ラマン分光からBH4-特有の振動モードが確認されたが高波数側にシフトしており、原料のLiBH4と比べて圧縮された環境下にあることがわかった。また、DSCにより融点が80℃程度減少し、格子のソフト化に寄与していることも示唆された。伝導度は無置換試料と同程度であったが、活性化エネルギーの低減が認められた。
また、これまでに得られた置換体の全固体電池への応用を目指し、BH系アニオンを含む還元性材料と化学的両立性を有する酸化物電極材料の探索も継続して行った。Co系材料の適用は困難なため伝導性に富むFe系材料を薄膜プロセスを用いて合成した。また、酸化物正極材料の焼結を容易にする助剤についても検討を行い、Li-Si-Al系材料が難焼結材料でも1000℃以下で緻密化できることを確認した。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

巨大イオンの導入については、Li-O-H系においてもBH4-が導入可能であることを初めて見出すなど、新たな知見を得ている。また、全固体電池を作製するために、還元性の高い材料と化学的両立性のある電極材料や作製プロセスを検討するなど、概ね計画通りに進展している。

Strategy for Future Research Activity

来年度は最終年度となるため、これまでに得られた巨大イオンを含む固体電解質を用いた全固体電池を試作し、その特性を明らかとする。また、巨大イオンの導入に関して、その適用可否の材料系・組成領域を定義し、リチウムイオン伝導に及ぼす影響を総括する。

Report

(4 results)
  • 2021 Annual Research Report
  • 2020 Annual Research Report
  • 2019 Annual Research Report
  • 2018 Annual Research Report

Research Products

(17 results)

All 2022 2021 2020 2019 Other

All Int'l Joint Research (1 results) Journal Article (12 results) (of which Int'l Joint Research: 2 results,  Peer Reviewed: 12 results,  Open Access: 2 results) Presentation (4 results) (of which Int'l Joint Research: 1 results,  Invited: 1 results)

  • [Int'l Joint Research] University of Washington/Massachusetts Institute of Technology(米国)

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      Ishii Akihiro、Ishijima Hibiki、Kobayashi Kosei、Oikawa Itaru、Takamura Hitoshi
    • Journal Title

      Acta Materialia

      Volume: 224

    • DOI

      10.1016/j.actamat.2021.117529

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      Yamaguchi Mina、Ishii Akihiro、Oikawa Itaru、Yamazaki Yusuke、Imura Masaaki、Takamura Hitoshi
    • Journal Title

      APL Materials

      Volume: 10 Pages: 031102-031102

    • DOI

      10.1063/5.0081463

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    • Author(s)
      Yamaguchi Mina、Ishii Akihiro、Oikawa Itaru、Yamazaki Yusuke、Imura Masaaki、Takamura Hitoshi
    • Journal Title

      ACS Applied Materials & Interfaces

      Volume: 13 Pages: 57971-57980

    • DOI

      10.1021/acsami.1c17599

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      Shenghan Gao, Thibault Broux, Susumu Fujii, Cedric Tassel, Kentaro Yamamoto, Yao Xiao, Itaru Oikawa, Hitoshi Takamura, Hiroki Ubukata, Yuki Watanabe, Kotaro Fujii, Masatomo Yashima, Akihide Kuwabara, Yoshiharu Uchimoto, Hiroshi Kageyama
    • Journal Title

      Nature Communications

      Volume: 12 Pages: 1-10

    • DOI

      10.1038/s41467-020-20370-2

    • NAID

      120006954090

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      Yamaguchi Mina、Ishii Akihiro、Oikawa Itaru、Takamura Hitoshi
    • Journal Title

      Applied Surface Science

      Volume: 534 Pages: 147616-147616

    • DOI

      10.1016/j.apsusc.2020.147616

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      Tomura Yuto、Tazawa Toma、Oikawa Itaru、Takamura Hitoshi
    • Journal Title

      Journal of Materials Chemistry A

      Volume: 8 Pages: 21634-21641

    • DOI

      10.1039/d0ta04747c

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      Ishii Akihiro、Yamaguchi Mina、Oikawa Itaru、Yamazaki Yusuke、Imura Masaaki、Kanai Toshimasa、Takamura Hitoshi
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      physica status solidi (RRL) ? Rapid Research Letters

      Volume: 14 Pages: 2000160-2000160

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      10.1002/pssr.202000160

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      Misaki Tai、Oikawa Itaru、Takamura Hitoshi
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      Chemistry of Materials

      Volume: 31 Pages: 7178-7185

    • DOI

      10.1021/acs.chemmater.9b01434

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      Ishii Akihiro、Oikawa Itaru、Takamura Hitoshi
    • Journal Title

      Journal of Applied Physics

      Volume: 126 Pages: 215108-215108

    • DOI

      10.1063/1.5123408

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      Tomura Yuto、Oikawa Itaru、Takamura Hitoshi
    • Journal Title

      Physical Review Materials

      Volume: 3

    • DOI

      10.1103/physrevmaterials.3.125802

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      Adam E. Shimabukuro, Akihiro Ishii, Itaru Oikawa, Yusuke Yamazaki, Masaaki Imura, Toshimasa Kanai, Fumio S. Ohuchi, Hitoshi Takamura
    • Journal Title

      Applied Surface Science

      Volume: 464 Pages: 61-67

    • DOI

      10.1016/j.apsusc.2018.09.036

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      Yukio Cho, Masayuki Ogawa, Itaru Oikawa, Harry L. Tuller, Hitoshi Takamura
    • Journal Title

      Chemistry of Materials

      Volume: 31 Pages: 2713-2722

    • DOI

      10.1021/acs.chemmater.8b03818

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      山口実奈、及川 格、高村 仁
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    • Invited

URL: 

Published: 2018-04-23   Modified: 2022-12-28  

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