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Academic issues to be solved for designing innovative poison removal process using heterogeneous catalysts

Research Project

Project/Area Number 18H03856
Research Category

Grant-in-Aid for Scientific Research (A)

Allocation TypeSingle-year Grants
Section一般
Review Section Medium-sized Section 27:Chemical engineering and related fields
Research InstitutionKyushu University

Principal Investigator

岸田 昌浩  九州大学, 工学研究院, 教授 (60243903)

Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) 山本 剛  九州大学, 工学研究院, 准教授 (20321979)
大島 一真  九州大学, 工学研究院, 助教 (60734275)
深井 潤  九州大学, 工学研究院, 教授 (20189905)
渡辺 隆行  九州大学, 工学研究院, 教授 (40191770)
梶原 稔尚  九州大学, 工学研究院, 教授 (10194747)
柘植 義文  九州大学, 工学研究院, 教授 (00179988)
松根 英樹  九州大学, 工学研究院, 助教 (10380586)
Project Period (FY) 2018-04-01 – 2022-03-31
Project Status Granted (Fiscal Year 2021)
Budget Amount *help
¥45,110,000 (Direct Cost: ¥34,700,000、Indirect Cost: ¥10,410,000)
Fiscal Year 2021: ¥6,630,000 (Direct Cost: ¥5,100,000、Indirect Cost: ¥1,530,000)
Fiscal Year 2020: ¥6,240,000 (Direct Cost: ¥4,800,000、Indirect Cost: ¥1,440,000)
Fiscal Year 2019: ¥6,110,000 (Direct Cost: ¥4,700,000、Indirect Cost: ¥1,410,000)
Fiscal Year 2018: ¥26,130,000 (Direct Cost: ¥20,100,000、Indirect Cost: ¥6,030,000)
Keywords毒物除去 / 接触液相反応 / 反応機構解析 / プロセス解析 / 亜ヒ酸酸化 / セレン酸還元 / 担持貴金属触媒
Outline of Annual Research Achievements

1) 触媒反応機構の解明: これまでに亜ヒ酸およびセレン酸が固体触媒上で活性化されており,酸化剤も還元剤も存在しない環境下でも亜ヒ酸とセレン酸が互いに酸化と還元を行う反応が進行することを初めて見出し,その特許を出願した.この発見は学術的に重要であるだけでなく,廃液処理プロセスを大きく変革する成果である.また,触媒上で活性化されない鉄(III)イオンを酸化剤とした亜ヒ酸酸化でも触媒による反応促進効果を確認できた.したがって,酸素による亜ヒ酸の水中酸化反応がLangmuir-Hinshelwood機構で進行していることが明らかとなった.
2) 触媒の長寿命化: セレン酸還元反応では触媒の急速な失活が問題で,当初は触媒再生プロセスの設計を重要視していた.しかし,本年度の検討により,酸素を充分に除去した溶液中で,ロジウム触媒を用いてホルムアルデヒドによるセレン酸の還元反応を行うと,触媒がほとんど失活しないことを見出した.これにより触媒再生ユニットを常時運転する設計が必要でなくなった.
3) 管型反応器による反応試験と反応速度解析: これまでの回分反応試験では,亜ヒ酸酸化速度に対する酸素濃度の次数と反応速度定数を求めることができなかった.しかし,管型反応器を用いた反応試験を行い,その際の酸素枯渇条件から逆算することで,酸素濃度の次数・定数を求めることができ,反応速度式全体を決定することができた.ただし,1)の反応機構に基づいた微修正は必要である.
4) プラント設計: 2)の成果を受けて,再生器ユニットの検討を縮小し,3)で得られた反応速度式を用いて流通反応器の設計を行った.触媒性能が反応器ならびにプラント全体に及ぼす影響を調べるまでには至っていないが,その検討を行う準備を整えることができた.

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

3: Progress in research has been slightly delayed.

Reason

研究当初の予想を裏切る発見によって,特許を出願できたが,プラント設計の検討が遅れた.その発見とは,亜ヒ酸酸化がLangmuir-Hinshellwood機構に従っていたことである.亜ヒ酸が触媒上で活性化されるとは予想できなかった.これは学術的に興味深い発見であるが,そのためにプラント設計に必要な反応速度解析実験を条件を変えて繰り返す状況となった.また,セレン酸還元における触媒寿命を劇的に改善することに成功したため,当初は非常に重要と考えていた触媒再生ユニットの必要性が低くなり,プラント全体を見直すことになった.これらの変化により実験・計算のやり直しが多くなって論文発表が遅れたが,次年度に挽回する.

Strategy for Future Research Activity

1) 流通反応器を用いた反応速度解析を行うことで,得られている反応速度式の修正を行う.
2) 再生ユニットは連続プロセス部からは切り離し,縮小した処理プラントの設計を行い,触媒性能が反応器および処理プラントに及ぼす影響を定量的に明らかにする.
3) これまでの成果を論文発表する.

Report

(3 results)
  • 2020 Annual Research Report
  • 2019 Annual Research Report
  • 2018 Annual Research Report

Research Products

(13 results)

All 2021 2020 2019 2018

All Presentation (12 results) (of which Int'l Joint Research: 2 results,  Invited: 1 results) Patent(Industrial Property Rights) (1 results)

  • [Presentation] 担持貴金属触媒上での亜ヒ酸の水中酸化機構の検討2021

    • Author(s)
      岸田昌浩,浦田誉幸,居藤恭吾,近藤弘偉,山本剛
    • Organizer
      化学工学会第86年会
    • Related Report
      2020 Annual Research Report
  • [Presentation] 亜ヒ酸の水中酸化反応における担持貴金属触媒の役割2020

    • Author(s)
      浦田誉幸,居藤恭吾,山本剛,岸田昌浩
    • Organizer
      化学工学会第51回秋季大会
    • Related Report
      2020 Annual Research Report
  • [Presentation] セレン酸の水中還元反応における担持貴金属触媒の役割2020

    • Author(s)
      居藤恭吾,浦田誉幸,山本剛,岸田昌浩
    • Organizer
      化学工学会第51回秋季大会
    • Related Report
      2020 Annual Research Report
  • [Presentation] 白金触媒による酸素供給下でのAs(Ⅲ)の水中酸化に対する反応速度論的解析2019

    • Author(s)
      浦田誉幸,松根英樹,山本 剛,岸田昌浩
    • Organizer
      石油学会第62回年会 (P09)
    • Related Report
      2019 Annual Research Report
  • [Presentation] 貴金属触媒によるセレン酸の水中ヒドラジン還元2019

    • Author(s)
      居藤恭吾,松根英樹,山本 剛,岸田昌浩
    • Organizer
      石油学会第62回年会 (P22)
    • Related Report
      2019 Annual Research Report
  • [Presentation] Catalytic oxidation of arsenite to arsenate over supported Pt catalysts for wastewater treatment2019

    • Author(s)
      Masahiro KISHIDA, Takayuki URATA, Hideki MATSUNE, Tsuyoshi YAMAMOTO
    • Organizer
      Asian Pacific Confederation of Chemical Engineering 2019 (APCChE2019)(H223)
    • Related Report
      2019 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] 担持貴金属触媒上でのヒドラジンによるセレン酸の水中還元2019

    • Author(s)
      居藤恭吾,松根英樹,山本 剛,岸田昌浩
    • Organizer
      石油学会第49回石油・石油化学討論会 (1G18)
    • Related Report
      2019 Annual Research Report
  • [Presentation] 担持白金触媒上での亜ヒ酸水中酸化反応の速度解析2019

    • Author(s)
      浦田誉幸,松根英樹,山本 剛,岸田昌浩
    • Organizer
      石油学会第49回石油・石油化学討論会 (1G19)
    • Related Report
      2019 Annual Research Report
  • [Presentation] 白金触媒上でのセレン酸のヒドラジン還元反応2018

    • Author(s)
      岸田昌浩,趙 金仙,居藤恭吾,松根英樹,山本 剛
    • Organizer
      化学工学会 第50回秋季大会
    • Related Report
      2018 Annual Research Report
  • [Presentation] 工場排熱で加熱した環境空気によるゼオライト粒子再生の可能性2018

    • Author(s)
      大賀誠志, 大野聡一郎, 弘中秀至, 深井 潤
    • Organizer
      化学工学会 第50回秋季大会
    • Related Report
      2018 Annual Research Report
  • [Presentation] Efficient catalytic oxidation of As(III) with oxygen over Pt catalysts2018

    • Author(s)
      H.Matsune, J.Zhao, S.Takenaka, M.Kishida
    • Organizer
      6th International Workshop on Process Intensification
    • Related Report
      2018 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] 担持貴金属触媒を用いたセレン酸の水中還元2018

    • Author(s)
      岸田昌浩,居藤恭吾,松根英樹,山本 剛
    • Organizer
      化学工学会 第84年会
    • Related Report
      2018 Annual Research Report
  • [Patent(Industrial Property Rights)] セレン(VI)化合物の還元方法、セレンの回収方法2020

    • Inventor(s)
      岸田昌浩,山本剛,居藤恭吾,浦田誉幸,浅野聡
    • Industrial Property Rights Holder
      岸田昌浩,山本剛,居藤恭吾,浦田誉幸,浅野聡
    • Industrial Property Rights Type
      特許
    • Industrial Property Number
      2020-136749
    • Filing Date
      2020
    • Related Report
      2020 Annual Research Report

URL: 

Published: 2018-04-23   Modified: 2021-12-27  

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