Creation of platform for the next generation synchrotron radiation microspectroscopy by multi-dimensional X-ray ptychography

• Project/Area Number: 18H05253
• Research Category: Grant-in-Aid for Scientific Research (S)
• Allocation Type: Single-year Grants
• Review Section: Broad Section D
• Research Institution: Tohoku University (2019-2021); Osaka University (2018)
• Principal Investigator: 高橋 幸生 東北大学, 国際放射光イノベーション・スマート研究センター, 教授 (00415217)
• Co-Investigator(Kenkyū-buntansha): 石黒 志 東北大学, 国際放射光イノベーション・スマート研究センター, 助教 (20752455)
• Project Period (FY): 2018-06-11 – 2023-03-31
• Project Status: Granted (Fiscal Year 2021)
• Budget Amount: ¥177,320,000 (Direct Cost: ¥136,400,000、Indirect Cost: ¥40,920,000); Fiscal Year 2021: ¥24,310,000 (Direct Cost: ¥18,700,000、Indirect Cost: ¥5,610,000); Fiscal Year 2020: ¥26,650,000 (Direct Cost: ¥20,500,000、Indirect Cost: ¥6,150,000); Fiscal Year 2019: ¥47,060,000 (Direct Cost: ¥36,200,000、Indirect Cost: ¥10,860,000); Fiscal Year 2018: ¥28,080,000 (Direct Cost: ¥21,600,000、Indirect Cost: ¥6,480,000)
• Keywords: 放射光 / タイコグラフィ / XAFS / 機能性材料 / X線 / 可視化 / 位相回復 / Ｘ線

Outline of Annual Research Achievements

本年度は、以下の3つの項目を中心に実施した。①マルチビーム光学系を用いたタイコグラフィ計測法の開発、②タイコグラフィ位相回復計算法の高度化、③その場観察測定システムの開発。
①：集光径100nmを有するタイコグラフィ用全反射集光光学系を設計・製作し、マルチビーム光学系に組み込んだ。そして、SPring-8において開発した光学系を用いてテストパターンのタイコグラフィ測定を行った。単一ビームを用いた従来のX線タイコグラフィと比較したところ、同じ測定時間で広い観察視野が得られることが分かった。これにより、部分コヒーレント光である放射光X線の利用効率が3倍程度向上し、タイコグラフィの測定時間を従来の半分程度に短縮することが可能になった。また、光学素子としてランダムホールアレイを用いることで位相回復計算の収束性を向上させ、ビームの数を10程度に増やすことが可能であることを計算機シミュレーションにより確認した。
②：全変動正則化(試料構造が滑らかであることを先験情報として解析に利用すること)を位相回復計算に組み込むことを提案した。この位相回復アルゴリズムを用いることで、位相回復計算の収束性が向上し、マルチビームＸ線タイコグラフィの高精度像再生が可能になった。
③：当初の計画を前倒しして、その場X線タイコグラフィ－計測システムの開発を行った。具体的には、真空チャンバー、真空排気装置、顕微サーモグラフィを備えたその場観察リハーサルシステムを東北大学に構築した。

Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

当初予定していた計画を順調に進めることができた。マルチビーム光学系を用いたタイコグライフィを実証し、測定時間を短縮することに成功した。また、当初の計画を前倒しして、その場X線タイコグラフィ計測システムの開発を行った。

Strategy for Future Research Activity

今後の研究として、①位相モジュレータの製作とそれを用いたＸ線タイコグラフィ実験、②高温下その場タイコグラフィ測定システムの開発、③X線タイコグラフィによる実用機能性材料の観察ならびに構造－機能相関解析を行う。
①に関して、ランダムホールアレイを位相モジュレータとして用いることで、タイコグラフィ位相回復計算の収束性を更に向上させる。計算機シミュレーションにより、ランダムホールアレイの最適なホールサイズと分布を決定する。ランダムホールアレイは窒化ケイ素膜上にPtを成膜し、集束イオンビーム加工を施すことで作製する。SPring-8において位相モジュレータをタイコグラフィ装置に組み込み、テストパターンを用いた実証実験を行う。
②に関して、試料加熱機構を備えたその場タイコグラフィ計測システムを開発する。具体的には、窒化ケイ素膜上にPt細線パターンをマスク蒸着により作製し、Pt細線パターンへの電流印可により窒化ケイ素膜上の試料を局所的に加熱するシステムを開発する。リハーサルシステムを用いて、試料加熱システムの評価実験を行う。
③に関して、半田合金粒子、タイヤゴム、蓄電池正極材料のタイコグラフィ測定をSPring-8にて行う。半田合金粒子はナノスケールで共晶組織の変化する様子、タイヤゴムはシリカ粒子が凝集する様子、蓄電正極材料はリチウムイオンが拡散する様子を観察する。観察像にデータマイニング等の解析を施すことにより、構造－機能相関を抽出する。

Research Products

• [Journal Article] Nanoscale determination of interatomic distance by ptychography-EXAFS method using advanced Kirkpatrick?Baez mirror focusing optics (2020)
  • Author(s): Hirose Makoto、Shimomura Kei、Higashino Takaya、Ishiguro Nozomu、Takahashi Yukio
  • Journal Title: Journal of Synchrotron Radiation Volume: 27 Pages: 455-461
  • DOI: 10.1107/s1600577519017004
  • Peer Reviewed / Open Access
• [Journal Article] Multibeam ptychography with synchrotron hard X-rays (2020)
  • Author(s): Hirose Makoto、Higashino Takaya、Ishiguro Nozomu、Takahashi Yukio
  • Journal Title: Optics Express Volume: 28 Pages: 1216-1216
  • DOI: 10.1364/oe.378083
  • Peer Reviewed / Open Access
• [Journal Article] Oxygen-Diffusion-Driven Oxidation Behavior and Tracking Areas Visualized by X-ray Spectro-Ptychography with Unsupervised Learning (2019)
  • Author(s): M. Hirose, N. Ishiguro, K. Shimomura, D. N. Nguyen, H. Matsui, H. C. Dam, M. Tada, Y. Takahashi
  • Journal Title: Communications Chemistry Volume: 2 Pages: 50-50
  • DOI: 10.1038/s42004-019-0147-y
  • Peer Reviewed / Open Access
• [Journal Article] Multislice imaging of integrated circuits by X-ray ptychography (2018)
  • Author(s): Kei Shimomura, Makoto Hirose, Takaya Higashino, Yukio Takahashi
  • Journal Title: Microscopy and Microanalysis Volume: 24 Pages: 24-25
  • DOI: 10.1017/s1431927618012552
  • Peer Reviewed / Open Access
• [Journal Article] Nanoscale Chemical Imaging of Three-Way Catalyst Pt/Ce2Zr2Ox particles by Ptychographic-XAFS (2018)
  • Author(s): Makoto Hirose, Nozomu Ishiguro, Kei Shimomura, Hirosuke Matsui, Mizuki Tada, Yukio Takahashi
  • Journal Title: Microscopy and Microanalysis Volume: 24 Pages: 12-13
  • DOI: 10.1017/s1431927618012497
  • Peer Reviewed / Open Access
• [Journal Article] Three-dimensional iterative multislice reconstruction for ptychographic X-ray computed tomography (2018)
  • Author(s): Kei Shimomura, Makoto Hirose, Takaya Higashino, Yukio Takahashi
  • Journal Title: Optics Express Volume: 26 Pages: 31199-31199
  • DOI: 10.1364/oe.26.031199
  • Peer Reviewed / Open Access
• [Presentation] マルチビームX線タイコグラフィによる広視野ナノイメージング (2020)
  • Author(s): 広瀬真、東野嵩也、石黒志、高橋幸生
  • Organizer: 第32回日本放射光学会年会・放射光科学合同シンポジウム
• [Presentation] その場X線タイコグラフィによるはんだ合金粒子の融解過程の観察 (2020)
  • Author(s): 東野嵩也、広瀬真、石黒志、高橋幸生
  • Organizer: 第32回日本放射光学会年会・放射光科学合同シンポジウム
• [Presentation] コヒーレント回折イメージングとCITIUSへの期待 (2020)
  • Author(s): 高橋幸生
  • Organizer: 第32回日本放射光学会年会・放射光科学合同シンポジウム
  • Invited
• [Presentation] 放射光を活用したナノスケール可視化とデータ科学との融合 (2019)
  • Author(s): 高橋幸生
  • Organizer: 第2回MI2I・JAIST合同シンポジウム
  • Invited
• [Presentation] X線タイコグラフィによるナノスケール非破壊解析と次世代放射光への期待 (2019)
  • Author(s): 高橋幸生
  • Organizer: 第3回極限ナノ造形・構造物性研究会 公開講演会
  • Invited
• [Presentation] タイコグラフィ―XAFS法による触媒粒子のナノ構造・化学状態可視化 (2019)
  • Author(s): 高橋幸生
  • Organizer: SPring-8シンポジウム2019
  • Invited
• [Presentation] 放射光による新たな触媒のキャラクタリゼーション (2019)
  • Author(s): 高橋幸生
  • Organizer: 触媒討論会
  • Invited
• [Presentation] コヒーレント回折イメージングのこの10年と今後の集光技術への期待 (2019)
  • Author(s): 高橋幸生
  • Organizer: X線ナノ集光技術研究会 ― 10周年記念研究会
  • Invited
• [Presentation] X線スペクトロタイコグラフィー法による固体触媒材料の化学状態イメージング (2019)
  • Author(s): 石黒志
  • Organizer: 日本真空表面学会学術講演会
  • Invited
• [Presentation] Ｘ線タイコグラフィによる次世代の放射光イメージング研究 (2019)
  • Author(s): 高橋幸生
  • Organizer: 東日本合同セミナー 表面・薄膜分析シリーズ Vol.5「放射光」
  • Invited
• [Presentation] Future Perspective for Coherent Diffraction Visualization (2019)
  • Author(s): Yukio Takahashi
  • Organizer: 1 st International Forum for Next Generation SR innovation
  • Invited
• [Presentation] Chemical States Visualization Using Hard X-ray Spectro-Ptychography in SPring-8 (2019)
  • Author(s): Nozomu Ishiguro
  • Organizer: Ptycho Developer 2019
• [Presentation] Development and application of hard X-ray spectro-ptychography (2019)
  • Author(s): Makoto Hirose, Takaya Higashino, Nozomu Ishiguro, Yukio Takahashi
  • Organizer: The 15th Symposium of Japanese Research Community on X-ray Imaging Optics
  • Invited
• [Presentation] Ptychographic Imaging Using Hard X-ray Multibeam (2019)
  • Author(s): Nozomu Ishiguro, Makoto Hirose, Takuya Higashino, Yukio Takahashi
  • Organizer: The 15th Symposium of Japanese Research Community on X-ray Imaging Optics
• [Presentation] Observation of structural changes in melting process of Pb-Sn eutectic alloy particles by in situ X-ray ptychography (2019)
  • Author(s): Takaya Higashino, Makoto Hirose, Nozomu Ishiguro, Yukio Takahashi
  • Organizer: The 15th Symposium of Japanese Research Community on X-ray Imaging Optics
• [Presentation] CHEMICAL STATE IMAGING USING HARD X-RAY SPECTRO-PTYCHOGRAPHY (2019)
  • Author(s): Nozomu Ishiguro
  • Organizer: APPC2019
  • Invited
• [Presentation] Hard X-ray spectro-ptychography: Visualization of heterogeneous oxygen storage behavior in three-way catalyst particles (2019)
  • Author(s): Yukio Takahashi
  • Organizer: Materials Research Meeting 2019 (MRM2019)
  • Invited
• [Presentation] Advanced KB ミラー集光光学系を利用した X 線タイコグラフィの高安定測定システムの開発 (2019)
  • Author(s): 瀬戸洋介、下村啓、広瀬真、東野嵩也、高橋幸生
  • Organizer: 第32回日本放射光学会年会・放射光科学合同シンポジウム
• [Presentation] ランダムアレイと全変動正則化を用いた非孤立物体のコヒーレント X 線回折イメージング (2019)
  • Author(s): 東野嵩也、下村啓、広瀬真、瀬戸洋介、高橋幸生
  • Organizer: 第32回日本放射光学会年会・放射光科学合同シンポジウム
• [Presentation] タイコグラフィ EXAFS によるナノスケール結合長決定 (2019)
  • Author(s): 広瀬真、下村啓、東野嵩也、高橋幸生
  • Organizer: 第32回日本放射光学会年会・放射光科学合同シンポジウム
• [Presentation] マルチスライス逐次近似再構成法を利用した高分解能三次元 X 線タイコグラフィ (2019)
  • Author(s): 下村啓、広瀬真、東野嵩也、高橋幸生
  • Organizer: 第32回日本放射光学会年会・放射光科学合同シンポジウム
• [Presentation] 次世代放射光を活用した可視化で加速するデータ科学との融合 (2019)
  • Author(s): 高橋幸生
  • Organizer: 多元物質科学研究所次世代放射光セミナー
• [Presentation] X線タイコグラフィによるナノ構造可視化法の開発とその応用 (2018)
  • Author(s): 高橋幸生
  • Organizer: 関西高分子同友会
  • Invited
• [Presentation] X線タイコグラフィ技術の最近の進展 (2018)
  • Author(s): 高橋幸生
  • Organizer: SPRUC研究会
  • Invited
• [Presentation] 情報科学を活用したコヒーレントX線イメージングの新展開 (2018)
  • Author(s): 高橋幸生
  • Organizer: 第10回放射光学会若手研究会
  • Invited
• [Presentation] タイコグラフィXAFSによる三元触媒Pt/Ce2Zr2Ox粒子の酸化状態ナノイメージング (2018)
  • Author(s): 広瀬真、石黒志、下村啓、松井公佑、唯美津木、高橋幸生
  • Organizer: 第21回XAFS討論会
• [Presentation] X線スペクトロタイコグラフィによるナノ構造・化学状態の可視化 (2018)
  • Author(s): 高橋幸生
  • Organizer: 第7回実用スピントロニクス新分野創成研究会
  • Invited
• [Presentation] 情報科学を活用した次世代のコヒーレントＸ線イメージング (2018)
  • Author(s): 高橋幸生
  • Organizer: 第2回 計測とデータ科学の協奏
  • Invited
• [Presentation] 次世代放射光源で切り拓くコヒーレント回折イメージングの未来 (2018)
  • Author(s): 高橋幸生
  • Organizer: 東京大学物性研究所、短期研究会 軟X線放射光科学のアップシフト
  • Invited
• [Presentation] コヒーレントX線によるナノ構造可視化の新展開 (2018)
  • Author(s): 高橋幸生
  • Organizer: フロンティアソフトマター開発専用ビームライン産学連合体 第8回研究発表会
  • Invited
• [Presentation] Development and application of high-resolution hard X-ray spectro-ptychography (2018)
  • Author(s): Yukio Takahashi
  • Organizer: 2018 MRS Spring meeting
  • Int'l Joint Research / Invited
• [Presentation] Development and application of high-resolution X-ray ptychography using total-reflection focusing mirrors (2018)
  • Author(s): Yukio Takahashi
  • Organizer: SRI2018
  • Int'l Joint Research / Invited
• [Presentation] Development and application of hard X-ray spectro-ptychography using Kirkpatrick-Baez mirrors (2018)
  • Author(s): Makoto Hirose, Nozomu Ishiguro, Kei Shimomura, Hirosuke Matsui, Mizuki Tada, Yukio Takahashi
  • Organizer: SRI2018
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Three-dimensional chemical imaging of oxygen storage and release particles by hard X-ray spectro-ptychography (2018)
  • Author(s): Makoto Hirose, Nozomu Ishiguro, Kei Shimomura, Hirosuke Matsui, Mizuki Tada, Yukio Takahashi
  • Organizer: Coherence 2018
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Multislice observation of integrated circuits by X-ray ptychography (2018)
  • Author(s): Kei Shimomura, Makoto Hirose, Takaya Higashino, Yukio Takahashi,
  • Organizer: Coherence 2018
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Nanoscale Chemical Imaging of Three-Way Catalyst Pt/Ce2Zr2Ox Particles by Ptychographic-XAFS (2018)
  • Author(s): Makoto Hirose, Nozomu Ishiguro, Kei Shimomura, Hirosuke Matsui, Mizuki Tada, Yukio Takahashi
  • Organizer: The 14th International Conference on X-ray Microscopy
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Multislice Imaging of Integrated Circuits by X-ray Ptychography (2018)
  • Author(s): Kei Shimomura, Makoto Hirose, Takaya Higashino, Yukio Takahashi
  • Organizer: The 14th International Conference on X-ray Microscopy
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] X-ray spectro-ptychography: Next-generation synchrotron imaging (2018)
  • Author(s): Yukio Takahashi
  • Organizer: ACSIN-14 and ICSPM26
  • Int'l Joint Research / Invited
• [Remarks] 東北大学 多元物質科学研究所 高橋幸生研究室
  • URL: http://www2.tagen.tohoku.ac.jp/lab/takahashi-y/html/index.html
• [Remarks] 東北大学 多元物質科学研究所 高橋幸生研究室
  • URL: http://www2.tagen.tohoku.ac.jp/lab/takahashi-y/html/index.html
• [Funded Workshop] The 15th Symposium of Japanese Research Community on X-ray Imaging Optics (2019)