Fundamental study on kinetics of mechanochemical reaction using experimental and computational approaches
| Project/Area Number |
18J21860
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| Research Category |
Grant-in-Aid for JSPS Fellows
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| Allocation Type | Single-year Grants |
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| Section | 国内 |
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| Research Field |
Reaction engineering/Process system
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| Research Institution | Osaka Prefecture University |
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| Research Fellow |
廣沢 文絵 大阪府立大学, 工学研究科, 特別研究員(DC1)
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| Project Period (FY) |
2018-04-25 – 2021-03-31
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| Project Status |
Granted (Fiscal Year 2020)
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| Budget Amount *help |
¥2,800,000 (Direct Cost: ¥2,800,000)
Fiscal Year 2020: ¥900,000 (Direct Cost: ¥900,000)
Fiscal Year 2019: ¥900,000 (Direct Cost: ¥900,000)
Fiscal Year 2018: ¥1,000,000 (Direct Cost: ¥1,000,000)
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| Keywords | メカノケミカル反応 / 衝突エネルギー / 衝突頻度 / 反応速度定数 / 速度分布 / 離散要素法 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
メカノケミカル反応は、機械的エネルギーが反応物に作用することで進行するが、その反応速度は多数の因子に影響される。例えばボールミルの場合では、容器回転速度等のミルの操作条件や粒子径分布等の粒子物性によって、粒子に作用する機械的エネルギーが大きく変化するため、反応速度のコントロールは経験に基づいて行われることが多い。そこで本研究では、メカノケミカル反応の反応速度をコントロールするための基礎的検討として、数値計算と実験を用いたメカノケミカル反応における反応速度式の決定手法の提案に取り組んだ。
数値計算では、メカノケミカル反応装置に遊星ミルを採用し、遊星ミルにおけるボールおよび粒子挙動のシミュレーションを離散要素法（DEM）を用いて行った。なお、数値計算条件は実験条件に基づいて設定した。さらに、メカノケミカル反応に使われる機械的エネルギーとして「粒子の衝突エネルギー」を、さらに単位時間あたりに着目粒子が異種粒子と衝突する回数である「粒子の衝突頻度」を算出した。
実験では、モデル反応系として酸化亜鉛ナノ粒子と酸化鉄ナノ粒子から亜鉛フェライトナノ粒子を乾式で合成するメカノケミカル反応を取り上げ、各容器回転速度に対する反応速度を測定し、反応速度定数を決定した。
数値計算から得られた粒子の速度分布を熱統計力学に基づいて考察し、粒子の挙動が反応速度に及ぼす影響を検討した。さらに、粒子の衝突エネルギーおよび粒子の衝突頻度と、実験から得られた反応速度定数との関係を検討することで、メカノケミカル反応の反応速度式の決定手法を提案することができた。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
本研究の目的は「メカノケミカル反応の全過程で成立する反応速度式を決定する」ことである。本年度の研究において、反応の終盤や、容器回転速度が非常に大きい、または小さい場合等を除いて成立する反応速度式を、統計力学的および熱力学的なアプローチを用いて決定することができた。
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| Strategy for Future Research Activity |
本年度の研究では、ミリング処理中の粒子径変化をほぼ無視できる領域を対象としてメカノケミカル反応の反応速度式を決定することができた。しかし、メカノケミカル反応では、反応と同時に起こる粉砕や凝集により粒子径が経時的に変化する場合があり、粒子径の変化は粒子に作用する機械的エネルギーに大きな影響を及ぼし、反応速度を変化させる可能性がある。そこで来年度は、粒子径の変化する反応系にも適用可能なモデルを提案し、反応速度式の決定手法をより一般化することを目指す。具体的には、粒子径および粒子個数を変化させて粒子に作用する機械的エネルギーを数値計算し、粒子径および個数とエネルギーの関係性を検討する。得られた関係性を現モデルの反応速度式に組み込むことにより、粒子径および個数の変化を考慮できると考えられる。
さらに、構築した決定手法を実際の合成プロセスに活かすことも試みる。反応速度式の決定手法を用いてメカノケミカル反応の反応速度を制御することで、目的の物性をもつ粒子をより容易に合成できると考えられる。解析対象には、メカノケミカル反応を用いて合成した磁性材料を採用予定である。磁性材料は優れた誘導加熱特性から温熱療法への応用が期待されており、さらにメカノケミカル反応で磁性材料を合成することで、有機溶媒を使用せずに微小な粒子が得られる可能性がある。本研究では、磁性材料を温熱療法に用いる場合に不可欠な粒子の誘導加熱特性の制御を、メカノケミカル反応の反応速度を制御することで行う。具体的には、合成装置である遊星ミルの容器回転速度を変化させて磁性材料を合成し、得られた磁性材料の誘導加熱特性を評価することで、反応速度と磁性材料の誘導加熱特性の関係性を検討する。さらに、得られた関係性に基づいてボールの充填量およびボール密度などの合成条件を詳細に決定することで、誘導加熱特性の制御された磁性材料を合成できると考えられる。
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Report
(1 results)
Research Products
(2 results)
