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非断熱性を取り入れた原子価結合局在電子波束法による動的化学結合理論

Research Project

Project/Area Number 19K22173
Research Category

Grant-in-Aid for Challenging Research (Exploratory)

Allocation TypeMulti-year Fund
Review Section Medium-sized Section 32:Physical chemistry, functional solid state chemistry, and related fields
Research InstitutionTokyo Woman's Christian University

Principal Investigator

安藤 耕司  東京女子大学, 現代教養学部, 教授 (90281641)

Project Period (FY) 2019-06-28 – 2022-03-31
Project Status Granted (Fiscal Year 2020)
Budget Amount *help
¥6,370,000 (Direct Cost: ¥4,900,000、Indirect Cost: ¥1,470,000)
Fiscal Year 2021: ¥1,430,000 (Direct Cost: ¥1,100,000、Indirect Cost: ¥330,000)
Fiscal Year 2020: ¥1,430,000 (Direct Cost: ¥1,100,000、Indirect Cost: ¥330,000)
Fiscal Year 2019: ¥3,510,000 (Direct Cost: ¥2,700,000、Indirect Cost: ¥810,000)
Keywords凝縮系シミュレーション / 電子分極効果 / 電子ダイナミクス / 強光子場 / 高次高調波発生 / 動的化学結合理論
Outline of Research at the Start

局在電子波束に立脚した新しい動的化学結合理論の確立を目指す。局在電子波束と原子価結合理論を組み合わせた独自の理論によって、分子内電子ダイナミクスを記述する手法の開発を進める。基礎理論の深化と共に、数値計算手法を効率化させて応用の可能性を広げる。原子核ダイナミクスの波束理論と組み合わせることにより、電子と原子核の非断熱結合と動的相関を記述する理論の構築を試みる。例えば、高強度レーザー場に誘起された電子ダイナミクス、金属クラスター中の水素拡散における電子とプロトンの非断熱的結合、液体水素などの量子液体における電子と軽原子の動的結合などへ応用する。

Outline of Annual Research Achievements

凝縮系における電荷移動過程を記述するための反応自由エネルギー面の計算と動的反応経路の解析のための新手法を開発した。要所は、束縛密度汎関数理論(Constrained Density Functional Theory, CDFT)による第一原理分子動力学シミュレーションにおいて電荷移動前後の状態の間の透熱エネルギー差(エネルギーギャップ座標)を反応座標とする点にある。この手法を水溶液中のケイ酸分子の電離反応に応用した。従来のような溶媒配位数を反応座標とした場合に見られる問題、すなわち反応自由エネルギーが反応座標を定義するためのパラメータに依存してしまう問題を自然な形で回避できることが示された。
また、嗅覚受容体タンパク質mOR-EGによる香り分子オイゲノールの認識の分子機構を明らかにするために、脂質二重膜と溶媒水も含めた大規模分子動力学シミュレーションを実行し、動的相関の解析を行った。その結果、特定のアミノ酸残基に香り分子が水素結合することが引き金となり、まず最初に近接するαヘリックス上の複数のアミノ酸残基との動的相関が増大し、続いて細胞膜の下方(嗅覚受容体タンパク質から解離して隣の膜タンパク質へ結合することによって情報伝達を担うGタンパク質の存在する方向)へ動的相関が移動していく様相を見出し解析を行った。
密度汎関数法を用いた第一原理分子動力学シミュレーションは、溶媒と溶質の電子分極効果を均一に取り入れているが、計算コストが大きいために系のサイズを大きくするのが困難である。一方、溶媒水を含めた膜タンパク質のような大規模シミュレーションにおいて電子分極効果を適切に取り入れる方法は確立していない。本研究課題の局在電子波束を用いた手法は、プロトン移動のような化学反応と電子分極効果の両者を扱うことのできる可能性がある。その目的へ向けた理論の整備も進めた。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

3: Progress in research has been slightly delayed.

Reason

2020年度は新型コロナウイルス感染拡大防止のために大学は急遽全面遠隔授業となり、諸対応のために研究時間を十分に取れなかった。そのため、自分自身で進める部分は後回しとなり、大学院生や外部との共同研究に研究時間の大部分を割り当てた。結果的に、本研究課題の目標の一つである凝縮系シミュレーションにおける電子分極効果に関連する知見を深め、局在電子波束法の開発に関する指針が得られたという点では進捗があったと言えるが、局在電子波束法の理論的および技術的な改良の部分は当初の計画よりも遅れてしまったと考えている。

Strategy for Future Research Activity

当初の研究計画のうち、電子ダイナミクスのポテンシャルエネルギー面と高次高調波発生スペクトルの計算については、昨2019年度の成果をもってひとまず休止し、今後は凝縮系への応用へ向けた手法開発、すなわち波束の局在性を利用した電子群分離近似の整備を行う。それを液体やタンパク質のシミュレーションに応用し、動的電子分極効果を探求する。その次に、原子核と電子の動的結合を解析する理論を構築し、金属クラスター中におけるプロトン移動や電子輸送における電子相関と格子振動の影響を調べる。

Report

(2 results)
  • 2020 Research-status Report
  • 2019 Research-status Report

Research Products

(7 results)

All 2021 2020 2019

All Journal Article (4 results) (of which Peer Reviewed: 4 results,  Open Access: 1 results) Presentation (3 results)

  • [Journal Article] Tunneling matrix element and tunneling pathways of protein electron transfer calculated with a fragment molecular orbital method2020

    • Author(s)
      Kitoh-Nishioka Hirotaka、Shigeta Yasuteru、Ando Koji
    • Journal Title

      The Journal of Chemical Physics

      Volume: 153 Pages: 104104-104104

    • DOI

      10.1063/5.0018423

    • Related Report
      2020 Research-status Report
    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Constrained Density Functional Theory Molecular Dynamics Simulation of Deprotonation in Aqueous Silicic Acid2020

    • Author(s)
      Joutsuka Tatsuya、Ando Koji
    • Journal Title

      The Journal of Physical Chemistry B

      Volume: 124 Pages: 8323-8330

    • DOI

      10.1021/acs.jpcb.0c05096

    • Related Report
      2020 Research-status Report
    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Molecular Dynamics Simulation and Binding Analysis of Olfactory Receptor Protein mOR-EG and Odorant Molecule Eugenol2020

    • Author(s)
      OKAMOTO Chisato、ANDO Koji
    • Journal Title

      J. Comput. Chem. Jpn.

      Volume: 19 Issue: 4 Pages: 161-163

    • DOI

      10.2477/jccj.2021-0005

    • NAID

      130008024193

    • ISSN
      1347-1767, 1347-3824
    • Related Report
      2020 Research-status Report
    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] Single-electron quantum dynamics in high-harmonic generation spectrum from LiH molecule: Analysis of potential energy surfaces for electrons constructed from a model of localized Gaussian wave packets with valence-bond spin-coupling2020

    • Author(s)
      Ando Koji
    • Journal Title

      The Journal of Chemical Physics

      Volume: 152 Pages: 084306-084306

    • DOI

      10.1063/1.5139079

    • Related Report
      2019 Research-status Report
    • Peer Reviewed
  • [Presentation] 分子動力学シミュレーションによる嗅覚受容体タンパク質mOR-EGと香り分子オイゲノールの結合と動的相関の解析2021

    • Author(s)
      岡本千怜、安藤耕司
    • Organizer
      日本化学会春季年会
    • Related Report
      2020 Research-status Report
  • [Presentation] 分子動力学シミュレーションによるmOR-EGと香り分子の結合解析2020

    • Author(s)
      岡本千怜、安藤耕司
    • Organizer
      日本コンピューター化学会秋季年会
    • Related Report
      2020 Research-status Report
  • [Presentation] 分子動力学法を用いた嗅覚受容体タンパク質と香り分子の相互作用についての研究2019

    • Author(s)
      岡本千怜, 安藤耕司
    • Organizer
      日本コンピューター化学会秋季年会
    • Related Report
      2019 Research-status Report

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Published: 2019-07-04   Modified: 2021-12-27  

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