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高性能青色EL素子のための高発光性ペロブスカイト材料の開発

Research Project

Project/Area Number 19K23631
Research Category

Grant-in-Aid for Research Activity Start-up

Allocation TypeMulti-year Fund
Review Section 0501:Physical chemistry, functional solid state chemistry, organic chemistry, polymers, organic materials, biomolecular chemistry, and related fields
Research InstitutionKyoto University

Principal Investigator

中村 智也  京都大学, 化学研究所, 助教 (90850371)

Project Period (FY) 2019-08-30 – 2021-03-31
Project Status Granted (Fiscal Year 2019)
Budget Amount *help
¥2,860,000 (Direct Cost: ¥2,200,000、Indirect Cost: ¥660,000)
Fiscal Year 2020: ¥1,430,000 (Direct Cost: ¥1,100,000、Indirect Cost: ¥330,000)
Fiscal Year 2019: ¥1,430,000 (Direct Cost: ¥1,100,000、Indirect Cost: ¥330,000)
Keywordsペロブスカイト / ナノ粒子 / 発光材料
Outline of Research at the Start

本研究では,高発光性ペロブスカイト材料として,全無機型のCsMX3(M = Pb, Sn, X = Cl, Br)に着目し,1)マイクロフロー法を用いた独自の溶液合成法の最適化により,粒子径の揃ったペロブスカイトナノ粒子の再現性の高い効率的合成法を開発する.さらに,2)薄膜中で構造変換可能な独自の配位子を用いて,高い発光特性と優れた電荷の注入・輸送特性をあわせもつペロブスカイトナノ粒子薄膜を開発する.これら二つのアプローチにより,高い色純度と10%を超える外部量子効率を示す青色ペロブスカイトEL素子の実現に挑む.

Outline of Annual Research Achievements

青色ペロブスカイトEL素子の実現において,1)いかに純度の高い青色発光を実現するか,2)いかにペロブスカイト薄膜の電荷注入および電荷輸送を向上するかが課題であった.
本研究では,まず,報告されている手法に基づいて,長いアルキル配位子(オレイン酸,オレイルアミン)を用いたホットインジェクション法により,緑色発光を示すCsPbBr3ナノ粒子の合成を行った.透過型電子顕微鏡観察により,10 nm程度の比較的サイズの揃ったナノ粒子が得られていることがわかった.次に,得られたナノ粒子に対して,短いアルキルアミンの臭化物塩を作用させることで,配位子を交換できることを見出した.配位子交換を行ったナノ粒子の分散液は,半値幅が80 meV程度と小さく,量子収率が80%を超える緑色発光を示した.また,配位子交換前後の透過型電子顕微鏡画像を比較すると,短い配位子への交換によって,ナノ粒子間の空隙が減少することがわかった.合成したナノ粒子を用いてペロブスカイトEL素子を作製したところ,短い配位子を用いることによって,電荷注入を向上し駆動電圧を低下できることがわかった.
さらに,配位子交換にアルキルアミンの臭化物塩と塩化物塩の混合物を用いることにより,ハライド交換を同時に行い発光波長を短波長シフトできることを見出した.今後,臭素塩素混合系(CsPbBr3-xClx)を用いて,青色ペロブスカイトEL素子の作製検討を行なっていく予定である.

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

本研究では,まず,報告されている手法(L. Protesescu et al. Nano Lett. 2015, 15, 3692.)に基づいて,長いアルキル配位子(オレイン酸,オレイルアミン)を用いたホットインジェクション法により,緑色発光を示すCsPbBr3ナノ粒子の合成を行った.透過型電子顕微鏡観察により,10 nm程度の比較的サイズの揃ったナノ粒子が得られていることがわかった.次に,得られたナノ粒子に対して,短いアルキルアミン(ブチルアミン等)の臭化物塩を作用させて,配位子交換を行った.1H NMR測定により,オレイン酸,オレイルアミンの配位子に由来するピークが焼失し,配位子が交換できていることを確認した.配位子交換を行ったナノ粒子の分散液は,半値幅が80 meV程度と小さく,量子収率が80%を超える緑色発光(ピーク波長:510 nm)を示した.また,配位子交換前後の透過型電子顕微鏡画像を比較すると,短い配位子への交換によって,ナノ粒子間の空隙が減少することがわかった.合成したナノ粒子を用いてペロブスカイトEL素子を作製したところ,短い配位子を用いることによって,電荷注入を向上し,駆動電圧を低下できることがわかった.
さらに,配位子交換にアルキルアミンの臭化物塩と塩化物塩の混合物を用いることにより,ハライド交換を同時に行い発光波長を短波長シフトできることを見出した.

Strategy for Future Research Activity

緑色発光材料CsPbBr3ナノ粒子について,長いオレイン酸,オレイルアミンの配位子を短いアルキル配位子に交換することで,電荷の注入を向上できることを見出した.また,アルキルアミンの塩化物塩を用いることで,ハライド交換により発光波長を短波長シフトできることが見えてきている.今後,色純度のさらなる向上およびスケールアップを実現するため,フローリアクターを用いたナノ粒子作製法の開発を行う.また,臭素塩素混合系(CsPbBr3-xClx)を用いた青色ペロブスカイトEL素子の作製検討を行なっていく予定である.

Report

(1 results)
  • 2019 Research-status Report

Research Products

(26 results)

All 2020 2019

All Journal Article Presentation Patent(Industrial Property Rights)

  • [Journal Article] Recycled Utilization of a Nanoporous Au Electrode for Reduced Fabrication Cost of Perovskite Solar Cells2020

    • Author(s)
      Fengjiu Yang, Jinzhe Liu, Zheng Lu, Pengfei Dai, Tomoya Nakamura, Shenghao Wang, Luyang Chen, Atsushi Wakamiya, Kazunari Matsuda
    • Journal Title

      Advanced Science

      Volume: 7 Pages: 1902474-1902474

    • DOI

      10.1002/advs.201902474

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  • [Journal Article] Phthalimide‐Based Transparent Electron‐Transport Materials with Oriented‐Amorphous Structures: Preparation from Solution‐Processed Precursor Films2019

    • Author(s)
      Nakamura Tomoya、Shioya Nobutaka、Hasegawa Takeshi、Murata Yasujiro、Murdey Richard、Wakamiya Atsushi
    • Journal Title

      ChemPlusChem

      Volume: 84 Pages: 1396-1404

    • DOI

      10.1002/cplu.201900274

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      中村 智也,薬丸 信也,Jiewei Liu,Minh Anh Truong,Kyusun Kim,大塚 健斗,半田 岳人,金光 義彦,Richard Murdey,若宮 淳志
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      本橋 真優,木全 晴,浅井 遥香,薛 冬,尾崎 雅司,中村 智也,若宮 淳志,丸本 一弘
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      中村 智也
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      中村 智也
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      Tomoya Nakamura, Shinya Yakumaru, Jiewei Liu, Yoshihiko Kanemitsu, Richard Murdey, Atsushi Wakamiya
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      Materials Research Meeting 2019
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      大塚 健斗,Jiewei Liu,半田 岳人,中村 智也,Richard Murdey,金光 義彦,若宮 淳志
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  • [Patent(Industrial Property Rights)] 高純度化Sn系ペロブスカイト半導体材料2020

    • Inventor(s)
      若宮 淳志,中村 智也
    • Industrial Property Rights Holder
      若宮 淳志,中村 智也
    • Industrial Property Rights Type
      特許
    • Industrial Property Number
      2020-040189
    • Filing Date
      2020
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Published: 2019-09-03   Modified: 2021-01-27  

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