Strong-field ultra-high resolution Fourier transform spectroscopy of molecules and molecular complexes
| Project/Area Number |
20H00371
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| Research Category |
Grant-in-Aid for Scientific Research (A)
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| Allocation Type | Single-year Grants |
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| Section | 一般 |
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| Review Section |
Medium-sized Section 32:Physical chemistry, functional solid state chemistry, and related fields
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| Research Institution | The University of Tokyo |
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Principal Investigator |
山内 薫 東京大学, 大学院理学系研究科(理学部), 教授 (40182597)
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| Project Period (FY) |
2020-04-01 – 2023-03-31
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| Project Status |
Granted (Fiscal Year 2021)
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| Budget Amount *help |
¥44,460,000 (Direct Cost: ¥34,200,000、Indirect Cost: ¥10,260,000)
Fiscal Year 2022: ¥12,870,000 (Direct Cost: ¥9,900,000、Indirect Cost: ¥2,970,000)
Fiscal Year 2021: ¥15,080,000 (Direct Cost: ¥11,600,000、Indirect Cost: ¥3,480,000)
Fiscal Year 2020: ¥16,510,000 (Direct Cost: ¥12,700,000、Indirect Cost: ¥3,810,000)
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| Keywords | 強レーザー場超高分解能フーリエ変換分光 / 長尺高精度干渉計 / ポンプ・プローブ計測 / スピン軌道分裂 / 分子錯体 / 強レーザー場超高分解能フーリエ変換分光法 / 強度超短パルスレーザー光 / 原子、分子、分子錯体 / 高強度超短パルスレーザー光 |
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| Outline of Research at the Start |
独自に開発を進めてきた「強レーザー場超高分解能フーリエ変換分光法」 の計測精度を2桁向上させ、分光計測によって達成できる原子や分子の遷移周波数の計測精度を 9桁まで高める。具体的には、長尺高精度干渉計を構築し、高強度超短パルスレーザー光によるポンプ・プローブ計測を行う。イオン収率の遅延時間依存性のフーリエ変換（FT）スペクトルから、原子、分子、分子錯体の中性およびイオン種の回転、振動、電子状態の準位エネルギーを高精度で決定する。 イオン収率FTスペクトルの強度と位相に基づいて、分子および分子錯体の振動モードが励起された場合のそれぞれの振動モードの振幅と位相のダイナミクスを明らかにする。
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| Outline of Annual Research Achievements |
本研究では、独自に開発を進めてきた「強レーザー場超高分解能フーリエ変換分光法」 の計測精度を2桁向上させ、分光計測によって達成できる原子や分子 の遷移周波数の計測精度を 9桁まで高めるため、長尺高精度干渉計を構築し、高強度超短パルスレーザー光によるポンプ・プローブ計測を行う。イオン収率の遅延時間依存性のフーリエ変換(FT)スペクトルから、原子、分子、分子錯体の中性およびイオン種の回転、振動、電 子状態の準位エネルギーを高精度で決定する。 イオン収率FTスペクトルの強度と位相に基づいて、分子および分子錯体の振動モードが励起さ れた場合のそれぞれの振動モードの振幅と位相のダイナミクスを明らかにする。
2020年度には、独自に開発を進めてきた「強レーザー場超高分解能フーリエ変換(SURF)分光法」による研究を推進するために、掃引距離 5 m の長尺高精度干渉計を構築し、その性能評価を行なった。また、本長尺干渉計を用いて、高強度超短パルスレーザー光によるポンプ・プローブ計測の試験を行なった。また、FPGAを搭載したトランジェントデジタイザとA/Dコンバータを同期したデータ取得システムを構築することによって、イオン収量を最大16チャンネル同時取得し、遅延時間を毎時3 m(10 ns相当）の速度で掃引することが可能となった。
既存の干渉計を用いた計測から、Ar、KrのSURF分光計測では、遅延時間を500 ps掃引することによってAr,Krイオンのスピン軌道分裂が7桁の周波数精度で得られることがわかった。クラスターのSURF分光を実現するため、別途開発したパルスノズルをSURF分光装置に導入した。そして、分子・原子二量体が生成する条件の最適化を行なった。
更に、アセトニトリルのイオン化過程について計測を行い、搬送波位相に対する各解離チャンネルの収量を求めた。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
2020年度の研究開発において、掃引距離 5 m の長尺高精度干渉計を構築した。この干渉計は、真空中に光学遅延ラインが設置されており、遅延時間を毎時3 mの速度で掃引可能である。また、FPGAを搭載したトランジェントデジタイザとA/Dコンバータを同期したデータ取得システムを構築したことによって、飛行時間質量スペクトル上に現れるイオン収量を最大16チャンネル同時取得することが可能となった。これによって、同位体やフラグメント種など、モニターするピークが複数存在するような原子、分子イオン種のデータ取得において、大幅な効率化が見込める。
クラスターのSURF計測の状況として、既存の干渉計を用いてAr、KrのSURF分光計測を行い、Ar,Krイオンのスピン軌道分裂がの周波数精度を7桁精度で得られることがわかった。また、原子・分子クラスターのSURF分光を実現するため、別途開発したパルスノズルをSURF分光装置に導入し、Aｒ二量体、および酢酸２量体が生成する最適な条件が得られた。
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| Strategy for Future Research Activity |
2021年度には、この長尺干渉計を用い たSURF分光に着手し、掃引距離に対する分解能向上について評価を行う。具体的には、既知の資料について長尺干渉計を用いたSURF分光を実施し、長尺スキャンを行う上での問題点やデータ解析において必要な点などの洗い出しを行う。また、SURF分光において、周波数の決定精度において、ACシュタルクシフトが影響を与えるため、3次の自己相関計測光学系を構築し、数サイクルパルスのパルスコントラストを評価する。得られるパルスコントラストから、SURF分光におけるACシュ タルクシフトの大きさを求める。また、パルスバルブを用いてサンプルの速度を変えながらSURF分光を行うことによって、ドップラーシフトの大きさを評価する。SURF分光法の更なる周波数精度の向上のためには、精度の高い周波数標準の導入が必要と なる。周波数コムレーザーを用いた高精度周波数標準の試作に着手する。
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Report
(2 results)
Research Products
(34 results)
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[Journal Article] Generalized phase-sensitivity of directional bond-breaking in laser-molecule interaction2020
Author(s)
S. Kangaparambil, V. Hanus, M. Dorner-Kirchner, P. He, S. Larimian, G. Paulus, A. Baltuska, X. Xie, K. Yamanouchi, F. He, E. Lotstedt, M. Kitzler-Zeiler
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Journal Title
PHYSICAL REVIEW LETTERS
Volume: 125
Pages: 023202-023202
DOI
Related Report
Peer Reviewed / Int'l Joint Research
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[Journal Article] Giant enhancement of air lasing by complete population inversion in N2+2020
Author(s)
H. Li, E. Lotstedt, H. Li, Y. Zhou, N. Dong, L. Deng, P. Lu, T. Ando, A. Iwasaki, Y. Fu, S. Wang, J. Wu, K. Yamanouchi, H. Xu
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Journal Title
PHYSICAL REVIEW LETTERS
Volume: 125
Pages: 053201-053201
DOI
Related Report
Peer Reviewed / Int'l Joint Research
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