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前例なき構造特性を持つ新奇ラダーポリマー類の開発と物性研究および機能開拓

Research Project

Project/Area Number 20H02784
Research Category

Grant-in-Aid for Scientific Research (B)

Allocation TypeSingle-year Grants
Section一般
Review Section Basic Section 35010:Polymer chemistry-related
Research InstitutionOsaka University

Principal Investigator

石割 文崇  大阪大学, 工学研究科, 講師 (00635807)

Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) 福島 孝典  東京工業大学, 科学技術創成研究院, 教授 (70281970)
Project Period (FY) 2020-04-01 – 2023-03-31
Project Status Granted (Fiscal Year 2022)
Budget Amount *help
¥17,940,000 (Direct Cost: ¥13,800,000、Indirect Cost: ¥4,140,000)
Fiscal Year 2022: ¥3,380,000 (Direct Cost: ¥2,600,000、Indirect Cost: ¥780,000)
Fiscal Year 2021: ¥3,120,000 (Direct Cost: ¥2,400,000、Indirect Cost: ¥720,000)
Fiscal Year 2020: ¥11,440,000 (Direct Cost: ¥8,800,000、Indirect Cost: ¥2,640,000)
Keywordsラダーポリマー / らせん / 自己集合 / ミクロ多孔性 / ガス分離 / 高分子反応 / 刺激応答性 / ガス吸着 / 高分子化学 / らせんポリマー / 高分子合成 / 高分子物性
Outline of Research at the Start

新しい構造特性を持つポリマーの創成は、材料科学を中心に様々な分野に大きなインパクトを与える可能性がある。研究代表者はこれまでに、通常のポリマーと比べてより高次な構造要素を持つラダーポリマーの合成法の開拓に注力してきた。本研究では、(1)配座柔軟性ラダーポリマーに関する継続的研究に加え、(2)脈動運動を実現する片方巻らせん状ラダーポリマー、(3)二面性ラダーポリマーと言った、これまで考案すらされていなかった独創的かつ前例無き構造特性のラダーポリマーを世界に先駆けて開発する。さらに、その物性研究・機能開拓を通じ、特異な物性や構造化挙動および新機能を示す高分子材料の創製を目指す。

Outline of Annual Research Achievements

新しい構造特性を持つポリマーの創成は、材料科学を中心に様々な分野に大きなインパクトを与える可能性がある。研究代表者はこれまでに、通常のポリマーと比べてより高次な構造要素を持つラダーポリマーの合成法の開拓に注力してきた。本研究では、(1)配座柔軟性ジアザシクロオクタン(DACO)含有ラダーポリマーに関する継続的研究に加え、(2)脈動運動を実現する片方巻らせん状ラダーポリマー、(3)二面性ラダーポリマーと言った、これまで考案すらされていなかった独創的かつ前例無き構造特性のラダーポリマーを世界に先駆けて開発し、それらの物性研究・機能開拓を行う。2021年度は上記(1)~(3)の3つの研究項目に関して下記のような成果が得られている。
(1) DACO含有ラダーポリマーの物性研究: N上にアシル基を有するDACO含有ラダーポリマーの合成法を新たに開発した。温度可変NMRおよびDFT計算よりそのDACO環の環反転挙動を調査したところ、これまでに合成してきたN-アルキルDACOよりも環反転に高い活性化エネルギーを有し、遅い環反転挙動になっていることがわかった。現在、固体状態における諸物性について調査中である。これ以外にもN上に酢酸基を有するDACOが弱塩基性水溶液により、室温下で瞬時に定量的に脱炭酸を進行させるという特異な反応性も見出した。
(2) 脈動らせん状ラダーポリマー:屈曲構造を有するC2キラルなモノマーのエナンチオピュア体からのラダー化重合と、その後の誘導化反応に成功しており、今後、その物性について調査する予定である。
(3)二面性ラダーポリマー:二面性構造を有するC2キラルなモノマーのエナンチオピュア体からのラダー化重合と、その後の誘導化反応に成功しており、今後、その物性について調査する予定である。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

1: Research has progressed more than it was originally planned.

Reason

研究項目(2)、(3)の脈動らせん状ラダーポリマーや二面性ラダーポリマーにおいては順調に目的ポリマーが合成できており、特に研究項目(1)では、研究開始当初は予想していなかった高効率高分子変換反応を見出すことができ、大きく研究が進展した。また、研究過程で特異な反応挙動も見いだしており新たな研究対象の発見にも至っている。これらのことから、当初の計画以上に進展していると判断した。

Strategy for Future Research Activity

(1) DACO含有ラダーポリマーの物性研究: 2021年度に開発したN上にアシル基を有するDACO含有ラダーポリマーの、固体状態における諸物性について調査する。具体的には、粉末状態におけるガス吸着特性や、薄膜状態におけるガス透過性などを調査する。また、2021年度に見いだしたDACO上での特異的脱炭酸のメカニズムについても調査を進める。
(2) 脈動らせん状ラダーポリマー:得られたプロトタイプのポリマーに対し、温度変化、溶媒変化、酸/塩基添加など、様々な摂動を与え、その高次構造がどう変化するかを調査する。
(3)二面性ラダーポリマー:得られたプロトタイプのポリマーの一次構造を確定するために、モデル低分子を合成しその反応性から反応の幾何選択性を調査する。プロトタイプのポリマーの固体状態における高次構造をDSCやXRDにより調査してゆく。

Report

(2 results)
  • 2021 Annual Research Report
  • 2020 Annual Research Report

Research Products

(45 results)

All 2022 2021 2020 Other

All Int'l Joint Research (7 results) Journal Article (12 results) (of which Int'l Joint Research: 1 results,  Peer Reviewed: 12 results,  Open Access: 1 results) Presentation (21 results) (of which Invited: 5 results) Book (1 results) Remarks (4 results)

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      Ishiwari Fumitaka、Kawahara Shintaro、Kajitani Takashi、Fukushima Takanori
    • Journal Title

      Chemistry Letters

      Volume: 50 Issue: 12 Pages: 2006-2010

    • DOI

      10.1246/cl.210476

    • NAID

      130008131938

    • ISSN
      0366-7022, 1348-0715
    • Year and Date
      2021-12-05
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      Ishiwari Fumitaka、Miyake Sayuri、Inoue Keiki、Hirose Keiji、Fukushima Takanori、Saeki Akinori
    • Journal Title

      Asian Journal of Organic Chemistry

      Volume: in press Issue: 6 Pages: 1377-1381

    • DOI

      10.1002/ajoc.202100154

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      Inoue Keiki、Selyanchyn Roman、Fujikawa Shigenori、Ishiwari Fumitaka、Fukushima Takanori
    • Journal Title

      ChemNanoMat

      Volume: in press Issue: 7 Pages: 824-830

    • DOI

      10.1002/cnma.202100151

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      Wang Shun-Fa、Chen Bo-Wei、Itagaki Ayami、Ishiwari Fumitaka、Fukushima Takanori、Masuhara Hiroshi、Sugiyama Teruki
    • Journal Title

      Journal of Materials Chemistry C

      Volume: 9 Issue: 24 Pages: 7545-7554

    • DOI

      10.1039/d1tc01631h

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      Ishiwari Fumitaka、Okabe Gen、Kajitani Takashi、Fukushima Takanori
    • Journal Title

      ACS Macro Letters

      Volume: 10 Issue: 12 Pages: 1529-1534

    • DOI

      10.1021/acsmacrolett.1c00660

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    • Journal Title

      Materials Chemistry Frontiers

      Volume: 5 Issue: 2 Pages: 799-803

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      10.1039/d0qm00722f

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      Imaizumi Takaki、Takehara Ryosuke、Yamashita Yuichiro、Yagi Takashi、Ishiwari Fumitaka、Shoji Yoshiaki、Wang Xiaohan、Murakami Yoichi、Nishino Tomoaki、Fukushima Takanori
    • Journal Title

      Japanese Journal of Applied Physics

      Volume: 60 Issue: 3 Pages: 038002-038002

    • DOI

      10.35848/1347-4065/abe340

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      Ogiwara Hibiki、Ishiwari Fumitaka、Kimura Tadahiro、Yamashita Yukihiro、Kajitani Takashi、Sugimoto Atsuki、Tokita Masatoshi、Takata Masaki、Fukushima Takanori
    • Journal Title

      Chemical Communications

      Volume: 57 Issue: 32 Pages: 3901-3904

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    • Author(s)
      Inoue Keiki、Ishiwari Fumitaka、Fukushima Takanori
    • Journal Title

      Polymer Chemistry

      Volume: 印刷中 Issue: 22 Pages: 3690-3694

    • DOI

      10.1039/d0py00603c

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      Hayashi Shotaro、Ishiwari Fumitaka、Fukushima Takanori、Mikage Shohei、Imamura Yutaka、Tashiro Motomichi、Katouda Michio
    • Journal Title

      Angewandte Chemie International Edition

      Volume: xx Issue: 37 Pages: 16195-16201

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      Miyazaki Takuya、Shoji Yoshiaki、Ishiwari Fumitaka、Kajitani Takashi、Fukushima Takanori
    • Journal Title

      Chemical Science

      Volume: 11 Issue: 32 Pages: 8388-8393

    • DOI

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      Kobayashi Toshifumi、Ishiwari Fumitaka、Fukushima Takanori、Hanaya Kengo、Sugai Takeshi、Higashibayashi Shuhei
    • Journal Title

      European Journal of Organic Chemistry

      Volume: 2021 Issue: 3 Pages: 449-451

    • DOI

      10.1002/ejoc.202001385

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      石割 文崇・庄子 良晃・福島 孝典
    • Total Pages
      808
    • Publisher
      (株)エヌ・ティー・エス
    • ISBN
      9784860437220
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Published: 2020-04-28   Modified: 2022-12-28  

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