| Project/Area Number |
20J23803
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| Research Category |
Grant-in-Aid for JSPS Fellows
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| Allocation Type | Single-year Grants |
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| Section | 国内 |
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| Review Section |
Basic Section 36010:Inorganic compounds and inorganic materials chemistry-related
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| Research Institution | Hokkaido University |
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Principal Investigator |
山田 博之 北海道大学, 大学院総合化学院, 特別研究員(DC1)
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| Project Period (FY) |
2020-04-24 – 2023-03-31
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| Project Status |
Granted (Fiscal Year 2022)
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| Budget Amount *help |
¥2,500,000 (Direct Cost: ¥2,500,000)
Fiscal Year 2022: ¥800,000 (Direct Cost: ¥800,000)
Fiscal Year 2021: ¥800,000 (Direct Cost: ¥800,000)
Fiscal Year 2020: ¥900,000 (Direct Cost: ¥900,000)
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| Keywords | 量子ドットレーザー / 量子ドット / ナノ粒子 / シリコン / 発光ダイオード / エレクトロルミネッセンス / 量子閉じ込め効果 / ナノ材料 |
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| Outline of Research at the Start |
本研究構想が目指しているのは、環境半導体量子ドット(QD)を活性層に用いた「電流注入型発光素子」の創製である。本研究ではまず、高効率で発光するQDの湿式合成および強発光を得られるナノ構造を明らかにする。さらにQDのサイズで規定される2準位系に不純物準位を形成、反転分布現象の発現にまで研究を進化させる。次に、溶液塗布プロセスを使って当該QDを活性層に具備する電流注入型の発光素子を作製する。キャリア遷移および再結合を制御するためのデバイス構造について研究を深め、発光機能増強を導く構造を解明する。さらに光共振器の作製を通じて、レージング機能発現にまで研究を発展させる。
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| Outline of Annual Research Achievements |
本年度は、1.「近赤外発光シリコン量子ドット発光ダイオード(Si-QLED)の開発」と2. 「Si-QLEDの光出力強度の増強」の2項目について研究を実施した。
1)フォトルミネッセンスピーク波長が1,000nmにあるシリコン量子ドット(SiQD)を湿式合成し、当該QDを活性層へ具備することで1,000 nmの近赤外で発光するSi-QLEDを世界で初めて開発した。外部量子収率(EQE)は4.84%を記録し、900-1100 nmで発光する重金属フリーQLEDの中で最高値を達成した。次に、異なるサイズのSiQDを混合し活性層へ具備することで、ELスペクトル形状の制御を達成した。当該ELスペクトルの形状制御は、吸収スペクトルと発光スペクトル間の大幅なストークスシフトにより、異なるサイズのQD間でのエネルギー移動が最小化されたため達せられたと議論された。これらの成果は国際学術論文誌: ACS Applied Nano Materials, 2021, 4, 11, 11651-11660に掲載された。
2)電子輸送層(ETL)としてZnMgOナノ粒子、正孔輸送層(HTL)としてTCTAを具備することで、従来のETLにZnO、HTLにCBPを具備したデバイスよりも光出力強度が10倍高いSi-QLEDの作製に成功した。当該光出力強度の増強メカニズムについて調べるため、デバイス電流密度に対するEQE解析をしたところ、高電流密度下においてもEQEの急激な減少が従来よりも抑制されていた。次に、デバイスの断面走査型電子顕微鏡観察を行ったところ、高電圧駆動後のデバイスにおいても当初の層構造を保持しており、さらに有機物層への損傷もなかった。以上の結果から、高電圧駆動下においてもデバイス構造が安定しており、効率的なキャリア注入バランスが持続したため、光出力強度が増強されたと結論づけられた。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
3: Progress in research has been slightly delayed.
Reason
本研究計画の進展を判断した理由は、次の2点に帰着する。
1)電流注入型QDレーザーの実現のためには、土台となる強発光QLEDの作製が必要不可欠であったが、従来のデバイス構造では高電流密度を流した際にEQEが大きく下がり発光強度が得られないという問題を抱えていた。しかし本研究により、高電圧駆動下においてもEQEの急激な減少が抑制されるデバイス構造を発見し、光出力強度が従来よりも10倍増強された。それゆえ、強発光QLEDの実現可能性が高まった。
2)QDレーザーを実現するためには、QD内での反転分布の形成が必要不可欠である。しかし、現在までSiQD内における反転分布の形成を明らかにできていない。
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| Strategy for Future Research Activity |
反転分布を形成するために、SiQD内へのボロン及びリンの不純物ドープを継続して行う。また他の元素種（Mn等）でも不純物ドープが実現できるか探索する。さらに遷移金属の結晶格子置換がコバルト（Co）でも成功しているため、過渡吸収測定により不純物準位形成を明らかにし、反転分布形成を明らかにする。また、Ni等他の遷移元素でも格子置換の可能性を探索する。SiQDに対して不純物ドーピング操作を施しても反転分布を形成することが困難な場合には、QDを他物質（InP/ZnS、CsSnxGe1-xCl3 QDs等）で置き換え、研究を進めることを考えている。
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