| Project/Area Number |
21K05143
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| Research Category |
Grant-in-Aid for Scientific Research (C)
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| Allocation Type | Multi-year Fund |
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| Section | 一般 |
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| Review Section |
Basic Section 34030:Green sustainable chemistry and environmental chemistry-related
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| Research Institution | Yokohama National University |
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Principal Investigator |
TAKETOSHI Ayako 横浜国立大学, 大学院工学研究院, 非常勤教員 (50533056)
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| Project Period (FY) |
2021-04-01 – 2024-03-31
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| Project Status |
Completed (Fiscal Year 2023)
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| Budget Amount *help |
¥4,160,000 (Direct Cost: ¥3,200,000、Indirect Cost: ¥960,000)
Fiscal Year 2023: ¥650,000 (Direct Cost: ¥500,000、Indirect Cost: ¥150,000)
Fiscal Year 2022: ¥780,000 (Direct Cost: ¥600,000、Indirect Cost: ¥180,000)
Fiscal Year 2021: ¥2,730,000 (Direct Cost: ¥2,100,000、Indirect Cost: ¥630,000)
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| Keywords | 触媒 / 金ナノ粒子 / 酸素酸化 / SMSI / 金クラスター / マイクロ波 |
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| Outline of Research at the Start |
本研究の目的は、高難度反応のひとつである芳香族炭化水素の直接官能基化が可能となる新しい金触媒の開発である。金のサイズをナノ粒子よりも小さなクラスターとすることや金粒子の土台との強い相互作用を形成することで、従来の金ナノ粒子にはない触媒特性の発現をねらう。担持金クラスター触媒調製の手法として、乾燥や焼成にマイクロ波照射を用いる。芳香族炭化水素の直接官能基化においても、マイクロ波加熱を用いることで、従来加熱では実現できなかった反応の進行を目指す。
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| Outline of Final Research Achievements |
To increase the number of δ+ sites on the gold surface that contribute to the activation of the reaction substrate, we attempted to form oxidative strong metal－support interaction (SMSI) using various substituted hydroxyapatites as supports. In all cases, the formation of SMSI resulted in the coverage of the gold surface by the support and an increase in the number of δ+ sites on the gold surface. These catalysts were applied to synthesize ethyl esters, which are useful compounds for flavors and fragrances. The increased Auδ+ species promoted the activation of less reactive aliphatic aldehydes. The increased contact area between the gold and the support layer caused by SMSI facilitated the adsorption of substrates and the deprotonation of ethanol, allowing the reaction to proceed efficiently.
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| Academic Significance and Societal Importance of the Research Achievements |
高い触媒性能の発揮には、金粒子サイズの制御のみならず、酸素雰囲気下で生じる担体との強い相互作用(SMSI)により金粒子が被覆される担体層の厚さの制御が重要であることがわかった。今後、担体構造の制御を触媒設計の鍵とすることで、効率的な触媒探索が期待できる。エチルエステル合成については、現行のプロセスではアルデヒドから2工程必要だが、金触媒を用いることにより塩基を添加することなく1工程に短縮でき、化学プロセスのシンプル化につながる。
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