シリカモノリスを担体とした新規な非水系固定化酵素バイオリアクター群の開発

• Project/Area Number: 22560772
• Research Category: Grant-in-Aid for Scientific Research (C)
• Allocation Type: Single-year Grants
• Section: 一般
• Research Field: Biofunction/Bioprocess
• Research Institution: Kyushu University
• Principal Investigator: 川上 幸衛 九州大学, 工学(系)研究科(研究院), 教授 (70091345)
• Project Period (FY): 2010-04-01 – 2013-03-31
• Project Status: Declined (Fiscal Year 2012)
• Budget Amount: ¥4,420,000 (Direct Cost: ¥3,400,000、Indirect Cost: ¥1,020,000); Fiscal Year 2012: ¥1,040,000 (Direct Cost: ¥800,000、Indirect Cost: ¥240,000); Fiscal Year 2011: ¥1,300,000 (Direct Cost: ¥1,000,000、Indirect Cost: ¥300,000); Fiscal Year 2010: ¥2,080,000 (Direct Cost: ¥1,600,000、Indirect Cost: ¥480,000)
• Keywords: シリカモノリス / リパーゼ / エステル合成 / 光学分割 / バイオディーゼル / バイオリアクター / ゾル-ゲル法 / 固定化 / ゾルーゲル法

Research Abstract

1.流通シリカモノリスバイオリアクターによるラセミ体エステルの連続的な速度論的光学分割
1)PEEKチューブ内に形成させたメチル基含有シリカモノリスに、且B.cepacia起源のリパーゼとブチル基含有シランのゾルを注入する際の減圧操作について改善を行った。
2)内径250μm～1.6mmのPEEKチューブ内に形成させたリパーゼ固定化シリカモノリスを用い、フェニルエタノールと酢酸ビニルのエステル交換を例に、ラセミ体の連続的光学分割を行った。反応率40%、R体過剰率98%以上の定常状態操作が2週間以上にわたって継続できることを実証した。
2.リパーゼ固定化シリカモノリスによる油脂の加水分解物を原料としたバイオディーゼルの生産
油脂のメタノリシス(エステル交換)によるバイオディーゼル生産では、メタノールが油脂には不溶なため、メタノールと酵素の直接接触によるリパーゼの失活が顕著におこる。また、副生成物グリセリンは担体表面に付着し、反応速度を著しく低下させる。油脂の加水分解物である脂肪酸のエステル化によるバイオディーゼルの生産ではこのような問題を回避できる。
1)菜種油の加水分解脂肪酸のエステル化は、原料油脂のメタノリシスよりバイオディーゼル生産の初速度が約4倍高いことがわかった。ただし、量論量のメタノールを含む原料では、反応2時間で収率80%に達したが、その後頭打ちとなった。過剰量のメタノールは酵素を失活させるため、反応開始1時間後に0.6等量のメタノールを追添加することで、反応2時間後に収率96%が達成されることを明らかにした。
2)量論量のメタノールを含む原料を用いた流通シリカモノリスバイオリアクターでは、収率が80%を超えるバイオディーゼル生産が可能であった。また、バイオリアクター中央部からメタノールを0.4等量追加補給することによって、出口収率96%が達成された。

Research Products

• [Journal Article] Application of a Burkholderia cepacia lipase-immobilized silica monolith micro-bioreactor to continuous-flow kinetic resolution for transesterification of (R,S)-1-phenylethanol (2012)
  • Author(s): Kawakami, K., Ueno, M., Takei, T., Oda, Y., Takahashi, R.
  • Journal Title: Process Biochemistry Volume: 47 Issue: 1 Pages: 147-150
  • DOI: 10.1016/j.procbio.2011.09.017
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Application of a Burkholderia cepacia lipase-immobilized silica monolith to batch and continuous biodiesel production with a stoichiometric mixture of methanol and crude Jatropha oil (2011)
  • Author(s): Kawakami, K., Oda, Y., Takahashi, R.
  • Journal Title: Biotechnology for Biofuels Volume: 4 Issue: 1 Pages: 42-42
  • DOI: 10.1186/1754-6834-4-42
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Application of a lipase-immobilized silica monolith bioreactor to production of biodiesel (2011)
  • Author(s): Takahashi, R., Oda, Y., Takei, T., Ijima, H., Kawakami, K.
  • Journal Title: Proc.of 3^<rd> International Congress on Green Process Engineering Volume: (CD-ROM Ed.)
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] A lipase-immobilized silica monolith effective for the production of biodiesel : Reaction characterization and application as a continuous bioreactor (2010)
  • Author(s): Kawakami, et al
  • Journal Title: Proc.of the 19th International Congress of Chemical and Process Engineering Volume: (CD-ROM Ed.)
• [Presentation] Application of a lipase-immobilized silica monolith bioreactor to the production of biodiesel from Jatropha oil (2011)
  • Author(s): Kawakami, K., Takahashi, R., Oda, Y.
  • Organizer: 1^<st> European Congress of Applied Biotechnology & 29^<th> DECHEMA's Biotechnology Annual Meeting
  • Place of Presentation: Berlin, Germany
  • Year and Date: 2011-09-28
• [Presentation] Organic phase biotransformation using a lipase-immobilized silica monolith bioreactor (2011)
  • Author(s): Kawakami, K., Takahashi, R., Oda, Y., Ueno, M.
  • Organizer: 10^<th> International Symposium on Biocatalysis (Biotrans 2011)
  • Place of Presentation: Giardini Naxos, Italy
• [Presentation] Application of a lipase-immobilized silica monolith bioreactor to production of biodiesel (2011)
  • Author(s): Takahashi, R., Oda, Y., Takei, T., Ijima, H., Kawakami, K.
  • Organizer: 3^<rd> International Congress on Green Process Engineering (GPE 2011)
  • Place of Presentation: Kuala Lumpur, Malaysia
• [Presentation] バイオディーゼルの連続生産へのリパーゼ固定化シリカモノリスの応用 (2010)
  • Author(s): 高橋, ら
  • Organizer: 第62回日本生物工学会大会
  • Place of Presentation: フェニックス・シーガイア・リゾート(宮崎市)
  • Year and Date: 2010-10-29
• [Presentation] シリカモノリス固定化リパーゼによるジャトロファ油からのバイオディーゼル生産 (2010)
  • Author(s): 織田, ら
  • Organizer: 化学工学会第42回秋季大会
  • Place of Presentation: 同志社大学(京都市)
  • Year and Date: 2010-09-06
• [Presentation] A lipase-immobilized silica monolith effective for the production of biodiesel : Reaction characterization and application as a continuous bioreactor (2010)
  • Author(s): Kawakami, et al
  • Organizer: The 19th International Congress of Chemical and Process Engineering CHISA 2010 and the 7th European Congress of Chemical Engineering ECCE-7
  • Place of Presentation: Congress Hotel Clarion (Prague, Czech Republic)
  • Year and Date: 2010-08-31
• [Remarks]
  • URL: http://www.chem.kyushu-u.ac.jp/gcoe/jpn/members/member.php?id=25
• [Remarks]
  • URL: http://hyoka.ofc.kyushu-u.ac.jp/search/details/K001188/index.html
• [Remarks]
  • URL: http://sirius.chem-eng.kyushu-u.ac.jp/