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Synthesis of monodispersed gold nanoparticles by gas-liquid interfacial plasma reduction using a microfluidic pathway

Research Project

Project/Area Number 22K03591
Research Category

Grant-in-Aid for Scientific Research (C)

Allocation TypeMulti-year Fund
Section一般
Review Section Basic Section 14030:Applied plasma science-related
Research InstitutionTsuruoka National College of Technology

Principal Investigator

吉木 宏之  鶴岡工業高等専門学校, その他部局等, 教授 (00300525)

Project Period (FY) 2022-04-01 – 2025-03-31
Project Status Granted (Fiscal Year 2023)
Budget Amount *help
¥4,160,000 (Direct Cost: ¥3,200,000、Indirect Cost: ¥960,000)
Fiscal Year 2024: ¥910,000 (Direct Cost: ¥700,000、Indirect Cost: ¥210,000)
Fiscal Year 2023: ¥1,300,000 (Direct Cost: ¥1,000,000、Indirect Cost: ¥300,000)
Fiscal Year 2022: ¥1,950,000 (Direct Cost: ¥1,500,000、Indirect Cost: ¥450,000)
Keywordsプラズマ気液界面反応 / プラズマ還元 / マイクロ流路反応装置 / 単分散ナノ粒子 / 金ナノ粒子 / 単分散
Outline of Research at the Start

直径数~数十nmの金ナノ粒子はグルコース等の酸化触媒能や可視光の共鳴吸収特性を有しバイオセンサー等に応用されている。その為、化学的還元法により形状やサイスが均一に揃った単分散ナノ粒子の合成が行われている。しかし、核生成と核成長が同時進行すると単分散化は実現しない。
本研究では、内径数mm以下のマイクロ流路内に大気圧プラズマ流と塩化金酸溶液の二相合流を実現する事で、(1)プラズマ還元、(2)大きな気液界面積、(3)マイクロ流路内拡散成長による核成長制御による単分散金ナノ粒子のワンステップ合成の知見の確立を目的とする。さらに、本知見を金ナノ粒子とカーボンナノチューブとの複合ナノ材料の作製に応用する。

Outline of Annual Research Achievements

塩化金酸(HAuCl4)水溶液などの金イオンを含む溶液にプラズマ照射することで電子や水素イオンによる還元作用で金ナノ粒子(AuNPs)が合成される。本研究ではバイオ・医療診断応用を目指したマイクロ流路チップ内での単分散AuNPs合成が課題である。本年度は、マイクロ流路内の大気圧プラズマ気相‐HAuCl4溶液の二相合流によるAuNPs合成を実現するために以下の2課題に取り組んだ。
1)直径1mm以下のマイクロ流路内での二相合流界面でのプラズマ還元反応が進行するかを予め調査する為に、微量HAuCl4(容積:30-50μL)への大気圧Heマイクロプラズマ照射によるAuNPs合成を試みた。その結果、30~60秒照射後の溶液の透過電子顕微鏡観察でAuNPsの合成を確認した。この結果、微量の金溶液に短時間プラズマ照射することで単分散ナノ粒子合成の可能性を示唆している。
2)100mm×50mmアクリル板にマシニングセンターで直径1mmの流路を加工することでマイクロ流路チップを試作して、当該マイクロ流路内で大気圧Heプラズマ気相と溶液の気液二相合流の実現を試みた。この時、繰り返し周波数1kHz、ピーク電圧20kVのパルス電源を用いることでアクリル製マイクロ流路の損傷無く大気圧ヘリウムプラズマの生成を実現した。気液合流部(ジャンクション形状)をY字型、T字型等として二相流形成の可否を調査すると共に、気液分岐部に溶液リザーバーを設けることで純水と大気圧ヘリウムプラズマとの二相合流を実現した。また、液体・気体の流量をパラメータとして層状流、気泡流、スラグ流等の形成条件を調査した。
しかし、溶液がHAuCl4の場合は電極と溶液間の異常放電が発生してマイクロ流路全体に放電が伸長しなかった。これは溶液が高導電性の為と考えられる。今後、HAuCL4溶液導入方法や電極構造等の最適化を検討する。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

3: Progress in research has been slightly delayed.

Reason

マイクロ流路チップ内での大気圧Heプラズマ‐溶液(純水)の2相合流を実現したが、溶液の導電率により異常放電が発生した為、プラズマ‐HAuCl4溶液の2相合流の実現に課題が残った。また、マイクロ流路内の気液流れ場のシュリーレン観測が未完了となっている。

Strategy for Future Research Activity

1)マイクロ流路チップの大気圧Heプラズマ‐HAuCl4溶液の2相合流を実現する溶液導入方法および電極構造を確立する。
2)マイクロ流路内のプラズマ‐溶液2相合流の流れ場をシュリーレン法で観察してAuNPsの流刑制御に適した流体条件を解明する。また、インジゴカルミンやメチレンブルー等の色素溶液を用いてプラズマ気液界面での色素の分解脱色家庭の時間・空間観察を通じて、プラズマ気液界面生成物のマイクロ流路内拡散メカニズムを明らかにする。
3)マルチチャンネル分光器(浜松ホトニクス PMA-11)による発光分光分析でマイクロ流路内の大気圧Heプラズマの活性種、電子温度等を測定する。

Report

(2 results)
  • 2023 Research-status Report
  • 2022 Research-status Report
  • Research Products

    (6 results)

All 2024 2023 2022

All Journal Article (1 results) (of which Peer Reviewed: 1 results) Presentation (5 results) (of which Int'l Joint Research: 2 results,  Invited: 2 results)

  • [Journal Article] Plasma-Enhanced Chemical Vapor Deposition of Hydrogenated Diamond-Like Carbon Films by Atmospheric-Pressure Micro Plasmas2022

    • Author(s)
      R. Nishimura and H. Yoshiki
    • Journal Title

      プラズマ応用科学(Applied Plasma Science; Journal of IAPS)

      Volume: 30 (1) Pages: 26-32

    • Related Report
      2022 Research-status Report
    • Peer Reviewed
  • [Presentation] 難分解性有機物の空気プラズマガス気泡化処理の研究2024

    • Author(s)
      吉木 宏之、中村 和弘、遠田 明広
    • Organizer
      第71回応用物理学会春季学術講演会(東京都市大学 世田谷キャンパス)24p-31B-13
    • Related Report
      2023 Research-status Report
  • [Presentation] Observation of an Atmospheric-Pressure Microplasma Flow using Schlieren Method2023

    • Author(s)
      H. Yoshiki, K. Otosaka, R. Nishimura, T. Nakajima, S. Uehara and T. Sato
    • Organizer
      The 7th Taiwan-Japan Workshop on Plasma Life Science and Technology (Oct. 27-28, 2023, National Yang Ming Chiao Tung University, Taiwan)
    • Related Report
      2023 Research-status Report
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] 高周波励起大気圧マイクロプラズマのオンサイト物質合成への応用2023

    • Author(s)
      吉木 宏之
    • Organizer
      2023年度 静電気学会東北支部研究会(山形テルサ, 2023.9.10)
    • Related Report
      2023 Research-status Report
    • Invited
  • [Presentation] プラズマガス気泡化による1,4-ジオキサン分解の研究2023

    • Author(s)
      吉木宏之、中村和弘、遠田明広
    • Organizer
      第47回静電気学会全国大会(山形テルサ, 2023.9.12)12aC-9
    • Related Report
      2023 Research-status Report
  • [Presentation] Size controlled synthesis of gold nanoparticle/carbon nanotube composites by atmospheric- pressure microplasma2022

    • Author(s)
      H. Yoshiki and K. Otosaka
    • Organizer
      75th Annual Gaseous Electronics Conference (GEC 2022)/ 11th International Conference on Reactive Plasmas (ICRP-11)
    • Related Report
      2022 Research-status Report
    • Int'l Joint Research

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Published: 2022-04-19   Modified: 2024-12-25  

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