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Modeling of radical surface reaction based on experimental analysis for adsorption/recombination/desorption elementary processes

Research Project

Project/Area Number 23K22685
Project/Area Number (Other) 22H01414 (2022-2023)
Research Category

Grant-in-Aid for Scientific Research (B)

Allocation TypeMulti-year Fund (2024)
Single-year Grants (2022-2023)
Section一般
Review Section Basic Section 19020:Thermal engineering-related
Research InstitutionNagoya Institute of Technology

Principal Investigator

齋木 悠  名古屋工業大学, 工学(系)研究科(研究院), 准教授 (60550499)

Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) 杵淵 郁也  東京大学, 大学院工学系研究科(工学部), 准教授 (30456165)
Project Period (FY) 2022-04-01 – 2025-03-31
Project Status Granted (Fiscal Year 2024)
Budget Amount *help
¥18,070,000 (Direct Cost: ¥13,900,000、Indirect Cost: ¥4,170,000)
Fiscal Year 2024: ¥1,820,000 (Direct Cost: ¥1,400,000、Indirect Cost: ¥420,000)
Fiscal Year 2023: ¥3,640,000 (Direct Cost: ¥2,800,000、Indirect Cost: ¥840,000)
Fiscal Year 2022: ¥12,610,000 (Direct Cost: ¥9,700,000、Indirect Cost: ¥2,910,000)
Keywords燃焼 / プラズマ / 表面反応 / ラジカル / 分子線散乱・昇温脱離 / 分子線散乱 / 昇温脱離 / 分子線散乱計測 / 昇温脱離計測 / 昇温脱離法 / 分子線散乱法
Outline of Research at the Start

燃焼機器やプラズマ発生装置などの化学反応を伴うエネルギー機器の高性能化においては,反応性の高い活性化学種(ラジカル)の固体表面上での化学反応の理解と予測が極めて重要となる.本研究では,工業的に特に重要な,水素原子,酸素原子,窒素原子などの原子状ラジカルを対象とし,プラズマ分子線散乱技術,プラズマ昇温脱離技術などの全く新しい独自の計測手法により,これらラジカルの表面反応プロセスを解明・モデリングすることを目的とする.

Outline of Annual Research Achievements

活性化学種(ラジカル)の表面反応は,反応性熱流体機器で見られる熱化学現象であり,機器の性能に強い影響を与えうるが,その実験的評価は極めて難しく不明な点が多い.本研究では,原子状の水素・酸素・窒素などに着目し,吸着・会合・脱離から成る原子状ラジカルの表面反応素過程を分子線散乱・昇温脱離・プラズマ・燃焼診断技術を用いた独自の評価手法により定量化・モデリングすることを目的としている.
当該年度は,プラズマ分子線散乱計測により,ステンレス,石英,アルミナ表面における原子状酸素の吸着係数の定量化に成功した.表面材質に依らず,表面温度の上昇に伴い吸着係数が低下すること,一方で,吸着係数の値はステンレス>石英>アルミナの順に大きいことを初めて明らかにした.特に,ステンレスにおける吸着係数は,金属酸化物である石英・アルミナのそれと比較し10倍程度高い.また,吸着後の会合・脱離反応の直接的評価を可能とするプラズマ昇温脱離分析系の構築を昨年度に引き続き進め,10^-10 Torr台の超高真空環境下で,試料表面の温度・位置・角度を制御可能な加熱機構の設置を完了した.表面に吸着させるラジカルの導入機構・脱離してくるガス分子の分析機構の設計も完了している状況にある.さらに,これら超高真空環境下の計測に併行して,大気圧プラズマジェットを用いた原子状窒素の吸着反応挙動の調査を行った.キャリアガスのヘリウムに窒素分子を微量添加してプラズマ分解することで,窒素原子をオンデマンド生成し試料表面に照射した.その結果,アルミナと比較し石英では窒素原子が有為に吸着して反応を起こすことが分かった.壁面よどみ火炎を用いた原子状水素の会合・脱離反応の評価については,計算負荷低減のため1次元数値解析の導入を試みたが,実験を精緻に模擬することが難しいことが分かり,これまでと同じく2次元解析により検討を進める方針を固めた.

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

本研究では,反応性熱流体機器の高性能化において重要となるラジカル表面反応を,その素過程の分析に基づき,解明・モデリングすることを目的としている.そのため,当該年度は,ラジカル吸着反応を定量化するためのプラズマ分子線散乱計測,本課題で新たに構築するプラズマ昇温脱離計測装置の設計・開発,大気圧下でラジカル吸着反応を評価するためのプラズマジェット表面照射試験,大気圧下でラジカル会合・脱離反応を評価するための壁面よどみ火炎のガス分析・数値解析,を遂行した.プラズマ分子線散乱実験では,各材質の表面における原子状酸素の吸着係数の定量化を完了した.また,プラズマ昇温脱離装置のための表面加熱機構の設置を行うとともに,ラジカルの導入機構・脱離種の分析機構の設計を終えた.さらに,大気圧プラズマジェットを用いて原子状窒素の吸着反応挙動の調査を行い,上述のプラズマ分子線散乱実験との比較データを先行して取得した.壁面よどみ火炎については,計算コスト低減のための1次元数値解析の適用が難しいことが判明し,2次元解析で検討を進める必要があることを把握した.以上を踏まえると,当該年度の研究は,目的に照らしておおむね順調に進捗していると考えられる.

Strategy for Future Research Activity

これまでに,プラズマ分子線散乱実験による原子状水素・酸素の吸着係数の定量化をほぼ終えたため,次の段階として,カーボンフリー燃料として注目されているアンモニア燃焼や窒素プラズマなどで重要となる原子状窒素の吸着係数の計測を,上述の大気圧プラズマジェット表面照射試験の結果との比較もしながら進める.また,ラジカル導入・脱離種分析機構の設置を進めプラズマ昇温脱離装置の構築を完了し,まずは原子状水素の会合・脱離反応の頻度因子および活性化エネルギーの直接計測に基づく定量化を試みる.壁面よどみ火炎の実験・数値解析も引き続き進め,プラズマ昇温脱離計測との比較データを蓄積する.以上の結果を集約し,原子状ラジカルの吸着・会合・脱離素過程表面反応モデルの構築を目指す.

Report

(2 results)
  • 2023 Annual Research Report
  • 2022 Annual Research Report
  • Research Products

    (9 results)

All 2023 2022

All Journal Article (1 results) (of which Open Access: 1 results) Presentation (8 results) (of which Int'l Joint Research: 1 results,  Invited: 1 results)

  • [Journal Article] ラジカル表面反応を伴う燃焼現象の研究2023

    • Author(s)
      齋木悠
    • Journal Title

      ながれ

      Volume: 42 Pages: 251-256

    • Related Report
      2023 Annual Research Report
    • Open Access
  • [Presentation] プラズマ分子線散乱法による原子状酸素表面吸着反応の計測2023

    • Author(s)
      齋木悠,杵淵郁也,鈴木雄二
    • Organizer
      第61回燃焼シンポジウム
    • Related Report
      2023 Annual Research Report
  • [Presentation] 大気圧非平衡プラズマジェットによる窒素原子の表面反応挙動の調査2023

    • Author(s)
      吉田凌晟,齋木悠
    • Organizer
      第61回燃焼シンポジウム
    • Related Report
      2023 Annual Research Report
  • [Presentation] 壁面よどみ火炎を用いた異なる材質の壁面における水素ラジカル再結合反応の評価2023

    • Author(s)
      勝田玲央,齋木悠
    • Organizer
      第61回燃焼シンポジウム
    • Related Report
      2023 Annual Research Report
  • [Presentation] Evaluation of H-atom recombination rate on SUS and quartz surfaces using a wall stagnation flame2022

    • Author(s)
      Saiki Y., Sugimura Y., Yusa K.
    • Organizer
      39th International Symposium on Combustion
    • Related Report
      2022 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] 大気圧プラズマジェットによる金属酸化物表面における水素・酸素原子吸着の評価2022

    • Author(s)
      村上文哉,齋木悠
    • Organizer
      第60回燃焼シンポジウム
    • Related Report
      2022 Annual Research Report
  • [Presentation] 壁面よどみ火炎を用いた石英/アルミナ表面での水素原子再結合反応の調査2022

    • Author(s)
      遊佐海人,久野圭祐,齋木悠
    • Organizer
      第60回燃焼シンポジウム
    • Related Report
      2022 Annual Research Report
  • [Presentation] 薄膜技術・燃焼診断技術・プラズマ技術の融合による壁面の化学的効果に関する研究2022

    • Author(s)
      齋木悠
    • Organizer
      いすゞ中央研究所研究会
    • Related Report
      2022 Annual Research Report
    • Invited
  • [Presentation] 表面反応によるラジカル消失がアンモニア・空気予混合火炎に及ぼす影響2022

    • Author(s)
      宮川絢麻,丹羽紘章,齋木悠
    • Organizer
      第59回日本伝熱シンポジウム
    • Related Report
      2022 Annual Research Report

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Published: 2022-04-19   Modified: 2024-12-25  

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