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Material/Process design based on dynamic interface control of nanomaterials in hydrothermal condition

Research Project

Project/Area Number 23K23113
Project/Area Number (Other) 22H01845 (2022-2023)
Research Category

Grant-in-Aid for Scientific Research (B)

Allocation TypeMulti-year Fund (2024)
Single-year Grants (2022-2023)
Section一般
Review Section Basic Section 27010:Transport phenomena and unit operations-related
Research InstitutionTohoku University

Principal Investigator

笘居 高明  東北大学, 学際科学フロンティア研究所, 教授 (80583351)

Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) 横 哲  東北大学, 材料科学高等研究所, 講師 (80807339)
Project Period (FY) 2022-04-01 – 2026-03-31
Project Status Granted (Fiscal Year 2024)
Budget Amount *help
¥17,290,000 (Direct Cost: ¥13,300,000、Indirect Cost: ¥3,990,000)
Fiscal Year 2025: ¥3,250,000 (Direct Cost: ¥2,500,000、Indirect Cost: ¥750,000)
Fiscal Year 2024: ¥3,120,000 (Direct Cost: ¥2,400,000、Indirect Cost: ¥720,000)
Fiscal Year 2023: ¥5,460,000 (Direct Cost: ¥4,200,000、Indirect Cost: ¥1,260,000)
Fiscal Year 2022: ¥5,460,000 (Direct Cost: ¥4,200,000、Indirect Cost: ¥1,260,000)
Keywords超臨界流体 / ナノ触媒 / リサイクル / ナノ材料 / プロセス工学 / 触媒 / 資源循環
Outline of Research at the Start

「ナノ触媒」の高活性結晶面は表面原子拡散により劣化しやすい。我々は、水熱環境中で促進される溶解―再析出現象を利用し、表面の原子を再配列させ触媒活性の高い結晶面を再生する手法を近年見出した。
本研究では、結晶面・元素で異なる溶解再析出速度を実験的に明らかとし、各面の安定化序列を予測・制御する基盤を構築することで、様々な結晶面・組成を有するナノ触媒に対応する普遍的再生プロセス指針を確立する。本研究は、ナノ触媒リサイクル法を創出し、資源循環型社会の構築に貢献するものである。

Outline of Annual Research Achievements

本研究では、ナノ材料の露出結晶面の安定化序列を予測・制御する基盤を構築することで、様々な結晶面・組成を有するナノ触媒に対応する普遍的再生プロセス指針を確立することを目的とする。
酸化セリウム(CeO2)は自動車排ガス中に含まれるNOxの除去などの触媒として利用され、近年では廃プラスチックケミカルリサイクルプロセス用触媒として期待されている。ナノ粒子触媒の活性を向上する方法として、貴金属の担持が知られているが、担持された貴金属が特定結晶面を安定化する効果は十分に検証されていない。本研究では、CeO2ナノ粒子表面に担持されたPtが、合成中および触媒としての利用中にCeO2の特定結晶面安定化に与える寄与を検証した。
CeO2をデカン酸、Pt錯体と共に超臨界水中で処理した結果、Pt4wt%担持条件では、Ptを添加していない場合と比較し、よりCubicな形状を取っていることが明らかとなった。既報では、今回反応を行った環境下において、CeO2がOstwald Ripeningによって溶解・再析出し、その再析出過程でデカン酸によって100面を特異的に修飾されることでCubicに形状制御されることが明らかとなっている。Ptを添加するとさらにCeO2の形状がCubicに近づいたことは、PtがCeO2の100面に特異的に吸着・二次核生成し、100面をさらに安定化したことに起因すると考える。
また、Ptを担持した場合、CeO2の高温での安定性が向上することも見出されている。CeO2ナノ粒子表面に担持されたPtがCeO2の100面を安定化し、その結果、合成中では100面の選択的露出、触媒としての利用中においては、触媒の安定性向上に寄与することを示した。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

当初計画どおり、CeO2、Fe2O3など酸化物ナノ触媒の露出面制御、安定性評価に関する実験を実施しており、順調に進展していると判断できる。

Strategy for Future Research Activity

溶解度測定、結晶面安定性評価については、様々な実験条件でのハイスループット実験が可能なシステム構築が必須である。装置の構築をまず進め、その後データベース構築を進める予定である。

Report

(1 results)
  • 2022 Annual Research Report
  • Research Products

    (6 results)

All 2023 2022

All Presentation (6 results) (of which Int'l Joint Research: 4 results,  Invited: 3 results)

  • [Presentation] 貴金属担持がCeO2ナノ触媒の劣化抑制に与える影響の解明2023

    • Author(s)
      高橋大希,笘居高明, 横哲, 成基明, 阿尻雅文
    • Organizer
      第88回化学工学年会
    • Related Report
      2022 Annual Research Report
  • [Presentation] Facet control mechanism for nanoparticles in supercritical water2023

    • Author(s)
      Takaaki Tomai
    • Organizer
      INTERNATIONAL CONFERENCE ON “ADVANCES IN MATERIALS, CERAMICS AND ENGINEERING SCIENCES” (AMCES-2023)
    • Related Report
      2022 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] Process intensification for regeneration of facet-controlled nanocatalyst in supercritical water2022

    • Author(s)
      Takaaki Tomai
    • Organizer
      13th International Symposium on. Supercritical Fluids (ISSF2022)
    • Related Report
      2022 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] 超臨界水熱場における溶解-再析出を利用した複合酸化物ナノ材料の表面構造制御2022

    • Author(s)
      高橋大希,笘居高明, 横哲, 成基明, 阿尻雅文
    • Organizer
      化学工学会第53回秋季大会
    • Related Report
      2022 Annual Research Report
  • [Presentation] The Kinetic Analysis of Surface Redox Reaction for CeO2 Nanoparticle with (100) Facet2022

    • Author(s)
      高橋大希,笘居高明, 横哲, 成基明, 阿尻雅文
    • Organizer
      Supergreen2022
    • Related Report
      2022 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Facet-controlled nanoparticle formation in supercritical water -Mechanism and Application-2022

    • Author(s)
      Takaaki Tomai
    • Organizer
      Tohoku-Melbourne Joint Workshop in Materials Science
    • Related Report
      2022 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research / Invited

URL: 

Published: 2022-04-19   Modified: 2024-08-08  

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