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Development of novel catalysts and electrolytic cells to improve the efficiency of converting CO2 and biomass into valuable chemicals

Research Project

Project/Area Number 23K23123
Project/Area Number (Other) 22H01855 (2022-2023)
Research Category

Grant-in-Aid for Scientific Research (B)

Allocation TypeMulti-year Fund (2024)
Single-year Grants (2022-2023)
Section一般
Review Section Basic Section 27020:Chemical reaction and process system engineering-related
Research InstitutionHirosaki University

Principal Investigator

官 国清  弘前大学, 地域戦略研究所, 教授 (90573618)

Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) 阿布 里提  弘前大学, 理工学研究科, 教授 (70565374)
Project Period (FY) 2022-04-01 – 2025-03-31
Project Status Granted (Fiscal Year 2024)
Budget Amount *help
¥17,290,000 (Direct Cost: ¥13,300,000、Indirect Cost: ¥3,990,000)
Fiscal Year 2024: ¥5,070,000 (Direct Cost: ¥3,900,000、Indirect Cost: ¥1,170,000)
Fiscal Year 2023: ¥5,200,000 (Direct Cost: ¥4,000,000、Indirect Cost: ¥1,200,000)
Fiscal Year 2022: ¥7,020,000 (Direct Cost: ¥5,400,000、Indirect Cost: ¥1,620,000)
Keywords二酸化炭素還元 / バイオマス転換 / 電極触媒 / 電解セル / 触媒評価 / バイオマス変換 / CO2還元触媒 / 金属層状複水酸化物触媒 / エチレン / ギ酸 / 電解還元 / 電解酸化 / バイオマス / フランジカルボン酸
Outline of Research at the Start

再生可能エネルギーを用いて陰極でCO2を有価物へ電解還元と同時に、陽極の酸化反応を上手く組み合わせるようにすれば、電解セルの両電極で同時に高付加価値化学品を合成できる。本研究では、CO2をC2+化合物へ電解還元触媒と、バイオマス由来ヒドロキシメチルフルフラール(HMF)をバイオプラスチック原料のフランジカルボン酸(FDCA)へ電解酸化触媒を開発する上、固体電解質を備える電解セルを試作し、両電極の生産効率を評価する。

Outline of Annual Research Achievements

令和5年度では、新規CuベースCO2還元触媒を担持したガス拡散陰極及び金属層状複水酸化物(LDH)触媒担持した多孔質陽極の調製を続けた。特に、ホウ素(B)ドープしたリン酸銅(B-Cu3(PO4)触媒を調製し、エチレン(C2H4)へのファラデー効率(FE)は40.1%に達成した。また、水熱合成法を用い、カーボンペーパーに成長した酸化銅(CuO/CP)電極を開発し、C2H4へのFEは45.6%に達成したと同時に、エタン(C2H6)とギ酸(HCOOH)へのFEはそれぞれ17.5%と10.4%に達成した。これらのCuベースCO2還元触媒は長時間の安定性(20時間以上)も示した。一方、FeCo-及びCuCoMg-ベースの層状複水酸化物陽極触媒を調製し、バイオマス由来ヒドロキシメチルフルフラール(HMF)をバイオプラスチック原料のフランジカルボン酸(FDCA)へ電気化学的に変換した結果、最大100%のHMF転換率、97.7%のFDCA収率及び99.9%のFDCAへの変換ファラデー効率を達成した。また、前年度スクリーニングされた市販の多孔質プロトン伝導性固体電解質膜及びバイポーライオン交換膜を用いて、電解セルを試作した。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

計画の通り、新規CuベースCO2還元触媒を担持したガス拡散陰極及び金属層状複水酸化物(LDH)触媒担持した多孔質陽極の調製を続けた。特に、二種類CuベースCO2還元触媒を開発し、エチレン(C2H4)へのファラデー効率(FE)は40%を超え、長時間安定性も示した。また、前年度より性能高いバイオマス由来ヒドロキシメチルフルフラール(HMF)をバイオプラスチック原料のフランジカルボン酸(FDCA)への酸化電極触媒も開発した。さらに、前年度スクリーニングされた市販の多孔質プロトン伝導性固体電解質膜及びバイポーライオン交換膜を用いて、電解セルを試作した。

Strategy for Future Research Activity

(1)これまで得られた電極触媒を更に改良し、最適なCO2還元触媒及びHMF酸化触媒を得る。
(2)前年度試作した電解セルを用いて、電解セルの操作条件(加湿したCO2及びHMF水溶液流量、印加電圧、多孔質プロトン伝導性固体電解質及びバイポーライオン交換膜厚さなど)を最適化する。
(3)電極反応モデルと全電解反応装置モデルの構築:以上の実験結果に基づいて電極反応モデルと全電解反応装置モデルを構築する。ここで、CO2還元とHMF酸化に対して、化学工学の視点から電極構造、電極三相界面触媒反応、全セル中各所の物質とイオン拡散といった異なる速度過程が複合された場として捉えるもので、電気化学反応プロセスに対する律速過程や混相の流動・輸送現象によって両電極の生産効率とエネルギー効率への影響を明らかにする。

Report

(2 results)
  • 2023 Annual Research Report
  • 2022 Annual Research Report
  • Research Products

    (14 results)

All 2024 2023 2022

All Journal Article (3 results) (of which Int'l Joint Research: 3 results,  Peer Reviewed: 3 results,  Open Access: 2 results) Presentation (11 results) (of which Int'l Joint Research: 9 results,  Invited: 2 results)

  • [Journal Article] Recent Advances on Transition‐Metal‐Based Layered Double Hydroxides Nanosheets for Electrocatalytic Energy Conversion2023

    • Author(s)
      Wang Yuchen、Zhang Man、Liu Yaoyu、Zheng Zhikeng、Liu Biying、Chen Meng、Guan Guoqing、Yan Kai
    • Journal Title

      Advanced Science

      Volume: NON Issue: 13 Pages: 2207519-2207519

    • DOI

      10.1002/advs.202207519

    • Related Report
      2022 Annual Research Report
    • Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] F-doped In(OH)3 for electrochemical reduction of CO2 to formate2023

    • Author(s)
      An Xiaowei、Li Shasha、Yang Ziyuan、Ma Xuli、Hao Xiaogang、Abudula Abuliti、Guan Guoqing
    • Journal Title

      Chemical Engineering Journal

      Volume: 455 Pages: 140720-140720

    • DOI

      10.1016/j.cej.2022.140720

    • Related Report
      2022 Annual Research Report
    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Application of ionic liquids in CO2 capture and electrochemical reduction: A review2023

    • Author(s)
      An Xiaowei、Wang Peifen、Ma Xuli、Du Xiao、Hao Xiaogang、Yang Ziyuan、Guan Guoqing
    • Journal Title

      Carbon Resources Conversion

      Volume: 6 Issue: 2 Pages: 85-97

    • DOI

      10.1016/j.crcon.2023.02.003

    • Related Report
      2022 Annual Research Report
    • Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research
  • [Presentation] Achieving high-selectivity electrochemical reduction of CO2 to C2H4 on Cu-based electrocatalysts2024

    • Author(s)
      Ziyuan Yang, Yusrin Ramli, Changrui Feng, Yifan Zhou, Abuliti Abudula and Guoqing Guan
    • Organizer
      International Chemical Engineering Symposia 2024, Osaka Metropolitan University Nakamozu Campus, March 18-20, 2024
    • Related Report
      2023 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Synthesis of trimetallic catalysts for electrooxidation of 5-(hydroxymethyl)furfural to 2,5-furandicarboxylic acid2024

    • Author(s)
      Yusrin Ramli, Ziyuan Yang, Virdi Chaerusani, Abuliti Abudula, Guoqing Guan
    • Organizer
      International Chemical Engineering Symposia 2024, Osaka Metropolitan University Nakamozu Campus, March 18-20, 2024
    • Related Report
      2023 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] “Electrocatalytic oxidation of 5-(hydroxymethyl)furfural to 2,5-furandicarboxylic acid2023

    • Author(s)
      Yusrin Ramli, Ziyuan Yang, Virdi Chaerusani, Abuliti Abudula, and Guoqing Guan
    • Organizer
      11th Asian Conference on Biomass Science in Akita, Japan, December 6, 2023
    • Related Report
      2023 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Doping of Cerium into Indium Oxide Nanorods for CO2 Electroreduction2023

    • Author(s)
      Ziyuan Yang, Yusrin Ramli, Juan Zhang, Katsuki Kusakabe, Abuliti Abudula, and Guoqing Guan
    • Organizer
      34th International Symposium on Chemical Engineering (ISChE 2023) The-K Hotel Gyeongju, Gyeongju, Korea (Rep. of), December 1-3, 2023.
    • Related Report
      2023 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Synthesis of Cobalt-Iron Based Catalysts for Electrooxidation of 5-(Hydroxymethyl)Furfural to 2,5-Furandicarboxylic Acid2023

    • Author(s)
      Yusrin Ramli, Ziyuan Yang, Virdi Chaerusani, Katsuki Kusakabe, Abuliti Abudula, Guoqing Guan
    • Organizer
      34th International Symposium on Chemical Engineering (ISChE 2023) The-K Hotel Gyeongju, Gyeongju, Korea (Rep. of), December 1-3, 2023.
    • Related Report
      2023 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Synthesis of cobalt-iron based catalysts via metal-organic frameworks precursor for electrooxidation 5-(hydroxymethyl)furfural to 2,5-furandicarboxylic acid2023

    • Author(s)
      Yusrin Ramli, Ziyuan Yang, Abuliti Abudula, and Guoqing Guan
    • Organizer
      International Symposium for the 80th Anniversary of the Tohoku Branch of the Chemical Society of Japan, Aobayama Commons, Tohoku University, Sendai, September 8-10, 2023.
    • Related Report
      2023 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Electrochemical Reduction of Carbon Dioxide to Value-added Chemicals2023

    • Author(s)
      Guoqing Guan
    • Organizer
      1st International Conference on Emerging Materials and Technologies (ICEMT-2023)” organized at the National Institute for Materials Advancement (NIMA), Pittsburg State University
    • Related Report
      2022 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] MOF-drived InBiOx@C catalyst for electrochemical reduction of CO2 to formate2023

    • Author(s)
      Feng Zhongbao, Yang Ziyuan, Abudula Abuliti, Guan Guoqing
    • Organizer
      International Chemical Engineering Symposia 2023
    • Related Report
      2022 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Fabrication of Indium doped Bi2O3 catalyst on carbon paper for electrochemical reduction of CO2 to formate2023

    • Author(s)
      楊 自遠、馮 忠宝、阿布 里提、官 国清
    • Organizer
      化学工学会第88年会、東京農工大学、2023年3月15-17日
    • Related Report
      2022 Annual Research Report
  • [Presentation] Development of electrocatalysts for the reduction of carbon dioxide to formic acid2022

    • Author(s)
      Guoqing Guan
    • Organizer
      The 14th Global Chinese Chemical Engineers Symposium (GCCES-14), Guangzhou, China (on-line)
    • Related Report
      2022 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] フッ素ドープした水酸化インジウム触媒を用いた二酸化炭素の電気化学還元2022

    • Author(s)
      官 国清、 安小偉、 楊 自遠、 阿布 里提
    • Organizer
      化学工学会第53回秋季大会, 2022年9月14日(水)~16日(金)、信州大学長野(工学)キャンパス
    • Related Report
      2022 Annual Research Report

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Published: 2022-04-19   Modified: 2024-12-25  

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