| Project/Area Number |
23K26310
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| Project/Area Number (Other) |
23H01616 (2023)
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| Research Category |
Grant-in-Aid for Scientific Research (B)
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| Allocation Type | Multi-year Fund (2024)
Single-year Grants (2023) |
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| Section | 一般 |
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| Review Section |
Basic Section 24020:Marine engineering-related
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| Research Institution | Ibaraki University |
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Principal Investigator |
田中 光太郎 茨城大学, 応用理工学野, 教授 (10455470)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
鈴木 俊介 国立研究開発法人産業技術総合研究所, エネルギー・環境領域, 主任研究員 (60837623)
酒井 康行 茨城大学, 応用理工学野, 教授 (70511088)
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| Project Period (FY) |
2024-04-01 – 2026-03-31
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| Project Status |
Granted (Fiscal Year 2024)
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| Budget Amount *help |
¥19,240,000 (Direct Cost: ¥14,800,000、Indirect Cost: ¥4,440,000)
Fiscal Year 2025: ¥2,600,000 (Direct Cost: ¥2,000,000、Indirect Cost: ¥600,000)
Fiscal Year 2024: ¥4,030,000 (Direct Cost: ¥3,100,000、Indirect Cost: ¥930,000)
Fiscal Year 2023: ¥12,610,000 (Direct Cost: ¥9,700,000、Indirect Cost: ¥2,910,000)
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| Keywords | 含窒素多環芳香族 / アンモニア / 流通反応管 / 量子化学計算 / フローリアクター / 化学反応モデル / 熱機関 / アンモニア炭化水素混焼 / ガスクロマトグラフ質量分析計 |
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| Outline of Research at the Start |
カーボンニュートラルに向け、電動化が難しい大型舶用エンジンや発電用ガスタービンでは、水素キャリアであるアンモニアの利用が検討されており、既存システムの低炭素化を簡便に進めるため、アンモニアと炭化水素の混焼が進められている。しかし、この混焼では炭素(C)、窒素(N)、酸素(O)が燃焼場で複雑に反応して生成する含窒素有機化合物の排出が問題となるが、その生成過程に関しては不明な部分が多い。そこで本研究では、含窒素有機化合物の中で、微量でも人体や環境に有害な含窒素多環芳香族の生成過程に焦点を当て、その生成過程を明らかにする
。
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| Outline of Annual Research Achievements |
燃焼場といった高温非定常反応場における含窒素多環芳香族の生成過程を明らかにするため、流通反応管を用いた反応実験と量子化学計算を用いた反応経路解析を組み合わせた研究を進めている。2024年度は2年度目にあたり、流通反応管の実験において、含窒素多環芳香族の同定と定量計測を行った。トルエンとアンモニアを混焼させて生成される含窒素多環芳香族類の定量計測を行った。その結果、アンモニアの混合割合を増加させると含窒素多環芳香族の生成量は増加することが明らかになった。また、3環までの含窒素多環芳香族の定量計測を行い、側鎖に窒素原子を含むものと、ベンゼン環内に窒素原子を含む芳香族類が生成することを明らかにした。実験的に得られた化学種から、含窒素多環芳香族の生成経路を推定すると、窒素原子を含む単環の芳香族からアセチレンの付加による多環化のメカニズム(HACAメカニズム)と、多環化した芳香族類がHCNといった窒素原子を含む化学種と反応することにより含窒素多環芳香族を生成する2つの経路があることが見いだされた。
生成経路をより詳細に明らかにするため、実験で得られた結果を基に推定される生成経路について量子化学計算を行った。HACAメカニズムによる含窒素多環芳香族の成長経路が考えられることがわかってきたが、多環化した芳香族が含窒素炭化水素と反応することで成長する経路もあることが示唆された。しかし、まだ生成経路が明確に説明できない含窒素多環芳香族も存在し、3年度目にそれらの化学種に焦点をあて、含窒素多環芳香族の生成過程を明確にしていく。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
2年度目は、初年度に導入したガスクロマトグラフィー質量分析計により含窒素多環芳香族の定量計測を行うことを計画しており、計画通り定量計測を実施した。その結果、含窒素多環芳香族のおおよその成長メカニズムを明らかにすることができた。まだ、生成過程がわからない化学種も存在することから、最終年度にその生成過程を明らかにしていく。
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| Strategy for Future Research Activity |
流通反応管を用いた炭化水素とアンモニアの混焼により、含窒素多環芳香族の定量計測を継続する。ガスクロマトグラフィー質量分析計で得られたシグナルでは、まだ同定ができていない化学種が存在し、それらの化学種が生成経路の解明の鍵となることが考えられる。そのため、シグナルの同定と定量計測を実施し、含窒素多環芳香族の生成過程を明らかにする。実験からの推定だけではわからない部分について、量子化学計算を行い、理論計算からも生成経路の検討を実施する。そして、それらの知見を組み合わせることにより、含窒素多環芳香族の生成過程について解明する。さらに、流通反応管では常圧の実験しかできないが、工業的には圧力が変化する燃焼場や高圧の燃焼場が多く、高圧環境下での含窒素多環芳香族の生成過程についても明らかにすることが求められる。そのため、最終年度は、これまでの知見を基に、急速圧縮装置を用いて高圧環境下において炭化水素とアンモニアを混焼させ、生成する含窒素多環芳香族の定量計測を行う。そして、得られた結果から、高圧場における含窒素多環芳香族の生成メカニズムについて明らかにする。そして、これまで我々のグループで蓄積してきた含酸素多環芳香族に関する生成過程の知見と組み合わせ、酸素や窒素を含む場合の多環芳香族の生成過程について系統的にまとめていく。
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