| Project/Area Number |
24K00621
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| Research Category |
Grant-in-Aid for Scientific Research (B)
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| Allocation Type | Multi-year Fund |
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| Section | 一般 |
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| Review Section |
Basic Section 14030:Applied plasma science-related
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| Research Institution | Kyushu University |
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Principal Investigator |
渡辺 隆行 九州大学, 工学研究院, 教授 (40191770)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
田中 学 九州大学, 工学研究院, 准教授 (10707152)
茂田 正哉 東北大学, 工学研究科, 教授 (30431521)
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| Project Period (FY) |
2024-04-01 – 2027-03-31
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| Project Status |
Granted (Fiscal Year 2024)
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| Budget Amount *help |
¥17,810,000 (Direct Cost: ¥13,700,000、Indirect Cost: ¥4,110,000)
Fiscal Year 2026: ¥3,640,000 (Direct Cost: ¥2,800,000、Indirect Cost: ¥840,000)
Fiscal Year 2025: ¥2,860,000 (Direct Cost: ¥2,200,000、Indirect Cost: ¥660,000)
Fiscal Year 2024: ¥11,310,000 (Direct Cost: ¥8,700,000、Indirect Cost: ¥2,610,000)
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| Keywords | 多相交流アーク / 熱プラズマ / リチウムイオン電池 / ナノ粒子 / プラズマ温度計測 / プラズマ密度計測 / プラズマプロセス / 全固体リチウムイオン電池 / プラズマ診断 |
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| Outline of Research at the Start |
プラズマ中にコロイドがナノスケールで混相した熱流体は，活性種の生成空間と反応空間が重畳している非平衡反応場である。本研究課題では，この特異な反応場に存在するプリカーサーの物理化学的な変動現象を可視化することにより，従来のプロセスの律速段階を改善し，高速かつ高効率のナノ粒子合成プロセスを実現することを目的とする。プロセスの対象物は，ミストや蒸気がコロイド状態となり，プラズマの構成物質となっている。活性種の非平衡反応が支配する時間的・空間的に特異なナノ混相流に存在するプリカーサーの物理化学的な変動現象を解明して，全固体リチウムイオン電池材料用ナノ粒子合成プロセスに展開する。
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| Outline of Annual Research Achievements |
熱プラズマ発生手法の一つである多相交流アークは，エネルギー効率が高い，プラズマ体積が大きい，ガス流速が遅いなどの特長を有している．そのため，多量の粉体処理プロセスに適しており，機能性ナノ粒子の大量合成手法の確立を目的とした研究が進められている．一方で，多相交流アークを用いたナノ粒子合成例は少なく，基礎現象の理解が足りないのが現状である．
これまで高周波熱プラズマによるナノ粒子合成例が多数報告されており，特にリチウムイオン電池の正極材料として研究がなされる，Li系複合酸化物ナノ粒子の合成例が報告されている．一方，高周波熱プラズマは多大な電力を要し，外的擾乱に弱い点から工業化に向けてより効率的なプロセスが求められている．そこで多相交流アークによるナノ粒子合成が注目されており，近年多相交流アークによるナノ粒子の生成機構の解明が進められている．特に，ナノ粒子の前駆体にあたるLiのガス相の温度場や密度場は，生成物特性に大きな影響を与える．ナノ粒子の生成機構の解明のために，プロセス中の反応場の理解が求められる．
ナノ粒子生成プロセスの可視化のために，原料由来のLi原子の発光を用いた蒸気計測によって，複雑な変動特性を有する温度場の評価に成功した．一方で密度場の変動の解明には至っていない．また，460, 610, 671 nmにおいてLi 原子の線スペクトルが確認され，特に671 nmにおいて自己吸収が生じたことを実験的に明らかにした．そこで本研究では，Li原子の発光に加え自己吸収を用いた密度計測手法の確立を目的とした．また，この手法を応用し，ミリ秒オーダーで2次元的な計測が可能な高速度カメラを用いて温度場および密度場の可視化を行うことで，多相交流アークを用いたナノ粒子合成の実用化のための第一歩とした．
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
多相交流アークは複数の電極に位相の異なる交流電圧を印加させることによって電極間にプラズマを発生させる装置である．Wを主成分としてCeO2を2wt%添加した直径6 mmの電極を用い，大気圧下6相交流でプラズマを発生させた．アーク電流値を実効値で87 A，電極間距離を45 mmとし，駆動周波数を60Hz, 120Hz, 180Hzと変化させた．
原料供給の条件として，プラズマの中心部，真下の位置より原料の供給を行った．原料としてLi2CO3とMnO2の混合粉末を用い，LiとMnの組成比を1:1とした．原料の供給速度を0.3 g/minとし，Arのキャリアガスにより供給を行った．
特定の波長域の光のみを透過する2つのバンドパスフィルタと高速度カメラを組み合わせることで，Li蒸気の可視化が可能となる．この計測システムを2つ用い，金属蒸気に対し180度対になるように同じ高さに設置することで4波長同期計測を行った．また，透過波長域460±5 nm, 610±5 nm, 671±5 nmのバンドパスフィルタを用いることで，Li原子の3波長同時計測を可能とした．そしてこの高速度カメラ画像より，2次元のLi原子の数密度分布を算出した．高速度カメラの撮影においては撮影速度を2,000fpsとし，ミリ秒オーダーである多相交流アークの時間変動に追従できるようにした．
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| Strategy for Future Research Activity |
Li原子の数密度分布が，主に10E20-10E22 m-3のオーダーで変動している様子を確認できた．本研究では，Li原子の発光と自己吸収現象を利用し，高速度カメラによる2次元的なLi原子の数密度分布を得ることができた．多相交流アークによるナノ粒子生成機構の解明のための大きな知見を得ることができたといえる．
今後は，プラズマ温度，濃度分布をもとに，適切な原料供給方法とクエンチング方法を検討して，多相交流アークによるリチウム複合酸化物ナノ粒子の合成を行う．特に，駆動周波数等のプラズマ操作条件を制御することによってリチウムイオン電池正極材料としての金属複合酸化物の大量合成を行う．
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