| Project/Area Number |
24K07364
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| Research Category |
Grant-in-Aid for Scientific Research (C)
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| Allocation Type | Multi-year Fund |
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| Section | 一般 |
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| Review Section |
Basic Section 19020:Thermal engineering-related
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| Research Institution | Kogakuin University |
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Principal Investigator |
平塚 将起 工学院大学, 工学部, 准教授 (90760827)
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| Project Period (FY) |
2024-04-01 – 2027-03-31
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| Project Status |
Granted (Fiscal Year 2024)
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| Budget Amount *help |
¥4,680,000 (Direct Cost: ¥3,600,000、Indirect Cost: ¥1,080,000)
Fiscal Year 2026: ¥1,430,000 (Direct Cost: ¥1,100,000、Indirect Cost: ¥330,000)
Fiscal Year 2025: ¥1,040,000 (Direct Cost: ¥800,000、Indirect Cost: ¥240,000)
Fiscal Year 2024: ¥2,210,000 (Direct Cost: ¥1,700,000、Indirect Cost: ¥510,000)
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| Keywords | クラスレート水和物 / 第一原理計算 / 分子シミュレーション / 二酸化炭素分離 / 機械学習力場 |
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| Outline of Research at the Start |
セミクラスレートハイドレートは二酸化炭素やメタンなどのガス分子の貯蔵，蓄熱，冷凍サ イクルなど，様々な熱工学分野での応用が期待されている.しかし格子構造を形成するイオン分子や生成する結晶の種類により，ガス分子の包蔵性が大きく異なる．そのため，より利用に適した組み合わせの特定が極めて重要である．組み合わせの探索には計算を活用した網羅的な方法が有効だが，高 精度の計算に必要とされる第一原理計算は計算コス トが非常に大きく，大量の計算は困難である.そこで，本研究では第一原理熱力学計算と機械学習力場を併用してこの問題を解決し，セミクラ スレートハイドレートのガス包蔵特性やダイナミクスを明らかにする.
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| Outline of Annual Research Achievements |
近年，ガス分離技術，特に二酸化炭素の分離回収が注目されており，クラスレートハイドレートは比較的安価かつ低環境負荷で分離が可能な方法として研究が進められている．TBABのようなイオン性分子からなるセミクラスレートハイドレートは，低温・高圧条件を必要としないため，エネルギー貯蔵や蓄冷熱技術の分野でも活用が期待されている．しかながら，そのガス包蔵性や生成条件はイオン性分子の種類や結晶の構造に大きく依存するため，どのゲスト分子が最も適しているのか，また，どのような要因で性質が決定されるのかを網羅的に解明することが必要である．
本研究では，これまでのハイドレート系における第一原理計算のサイズの一般的な限界である単位格子系を超えるサイズの第一原理計算精度の計算を実施するため，セミクラスレートハイドレートの第一原理分子動力学計算から，MLFFを用いた機械学習力場を生成した．その上で生成した力場を用いて，これまで第一原理分子動力学計算で対象としていたユニットセル1つから，数倍のユニットセルを含む系を対象として計算を行った．その結果，第一原理計算をもとにして作成した力場で，もともとの計算よりも解像度の良い専有率の結果を得ることができた．また実験結果とも概ね一致する結果を得ることができた．また分子の振動スペクトルを計算することで，それまでの第一原理分子動力学計算の数倍のサンプルから平均をとることができ，スペクトルの解像度や計算ごとのゆらぎを小さくすることができた．
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
第一原理分子動力学計算を用いてTBAB，TBAC，TBAFを含む構造を含むセミクラスレートハイドレートに対し，ゲスト分子を変更しながらMLFFによる機械学習力場の生成をおこなった．計算には主にVASPを用いたほか，当初の予定にはなかったグラフニューラルネットワークに基づくALIGNN-FF力場によって機械学習力場を作成し，ハイドレートを対象として計算を行なった．
得られた力場と第一原理分子動力学法による結果とを比較し，VASPのMLFFから得られた力場を用いた場合，振動スペクトルやエネルギーについては先行研究や実験結果と概ね一致する結果を得ることができた．ALIGNN-FFによる計算では力の値に誤差が大きく，さらに学習条件や学習データセットの作成方法に関する検証が必要である．
このように，当初予定していた手法については検証がある程度完了し，今後計算する系のサイズを大きくするほか，多数の系に適用するための準備が整ってきており，概ね順調に進展していると考える．
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| Strategy for Future Research Activity |
当初の方針どおり引き続きセミクラスレートの第一原理分子動力学計算を実施し，各構造に対する力場の作成・検証を進める予定である．その際，VASPにおけるMLFFのみでなく，グラフニューラルネットワーク，近年提唱されている新たな機械学習力場についても検証を行う．VASPによるMLFFも，使用メモリが大きいなどの困難があるため，こうした問題を解決できる手法を検証する．
得られた機械学習力場を用いて各セミクラスレートハイドレートに対してゲスト分子の包摂に伴う自由エネルギー変化を計算し，温度圧力に対するケージ占有率の依存性を明らかにする．完全に第一原理計算のみから実施する第一原理熱力学法との結果の比較を行い，機械学習力場との組み合わせの精度について検証を行う．各系におけるゲスト分子の運動を解析しセミクラスレート内における分子の振る舞いを明らかにする．同時に，種々のセミクラスレートハイドレート・ゲスト分子・温度圧力条件に対しガス包蔵性を計算し，利用に適した相平衡条件を持つもの組み合わせの探索を行う予定である．
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