| Project/Area Number |
24K08352
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| Research Category |
Grant-in-Aid for Scientific Research (C)
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| Allocation Type | Multi-year Fund |
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| Section | 一般 |
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| Review Section |
Basic Section 32010:Fundamental physical chemistry-related
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| Research Institution | Kyoto University |
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Principal Investigator |
西本 佳央 京都大学, 理学研究科, 助教 (20756811)
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| Project Period (FY) |
2024-04-01 – 2027-03-31
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| Project Status |
Granted (Fiscal Year 2024)
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| Budget Amount *help |
¥4,550,000 (Direct Cost: ¥3,500,000、Indirect Cost: ¥1,050,000)
Fiscal Year 2026: ¥1,170,000 (Direct Cost: ¥900,000、Indirect Cost: ¥270,000)
Fiscal Year 2025: ¥1,170,000 (Direct Cost: ¥900,000、Indirect Cost: ¥270,000)
Fiscal Year 2024: ¥2,210,000 (Direct Cost: ¥1,700,000、Indirect Cost: ¥510,000)
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| Keywords | 量子化学計算 |
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| Outline of Research at the Start |
多参照摂動理論に代表される高精度量子化学計算は、実験値との定量的な比較が可能な精度をもつ。しかし、理論の複雑さのため計算コストが高い問題と、分子構造を決定するのが難しいという問題のため、実用的な応用計算を行うことが難しい。本研究ではこれらの問題に対処し、より現実的な系へ適用できる高精度量子化学計算手法を開発することが目的となる。より低い計算コストで高精度に分子構造を決定する手法を実現することで、高精度量子化学計算の応用の幅を広げる研究を行う。
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| Outline of Annual Research Achievements |
多くの光化学反応は溶媒中で起こるため、光化学反応の高精度なシミュレーションには溶媒効果の取り入れは必須である。本研究課題は「より現実的な系へ適用できる高精度量子化学計算手法の開発」ということで、今年度は高精度量子化学計算手法の一つである多参照摂動理論に溶媒効果を取り入れる理論開発を行った。現在の定式化では、平均した状態の一つの状態を用いて溶媒へのポテンシャルを計算するため、一般的なかたちで変分的にエネルギーを得ることはできない。しかし、自由エネルギーの解析的な一次微分を計算できるようにしたおかげで、分子の構造を決定することができるようになった。また、ポテンシャルエネルギー面が交差する状態を平均して溶媒へのポテンシャルを計算するようにして、最小エネルギー円錐交差を計算できるようにもした。
開発したコードを用いてモデル系の計算を行い、過去の研究結果との比較を行った。また、パラニトロアニリンの垂直励起エネルギーの溶媒依存性を計算した。溶媒によっては露わに溶媒分子を含める必要があるものの、基本的には実験の溶媒依存性をある程度再現できるような結果を得ることができた。さらに、多参照摂動理論の場合は溶媒へのポテンシャルを計算する際、摂動前と摂動後の電子密度を用いるかで結果が変化してしまう。今回の研究から、摂動項の電子密度を含めても定性的な影響がないことを確認できた。
本研究はOpenMolcasというオープンソースのプログラムを用いて行った。開発したコードは研究代表者のGitHubにて公開しており、将来的にはOpenMolcasの一部として公開する予定である。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
研究実施計画の順番とは前後したものの、溶媒効果の取り入れは現実的な系への応用に不可欠であり、これが解決できたことは大きい。したがって、おおむね順調に進展していると言える。
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| Strategy for Future Research Activity |
より計算コストが低い多参照摂動理論のエネルギー・解析的エネルギー微分を実装したり、他の溶媒効果を取り入れる手法を検討したりして、より精度が高く汎用性がある手法を目指したい。
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