金属タンパク質と合成ポリマーから構成される機能性ハイブリッド界面の開発

• Project Area: Creation of Element-Block Polymer Materials
• Project/Area Number: 15H00746
• Research Category: Grant-in-Aid for Scientific Research on Innovative Areas (Research in a proposed research area)
• Allocation Type: Single-year Grants
• Review Section: Science and Engineering
• Research Institution: Osaka University
• Principal Investigator: 小野田 晃 大阪大学, 工学研究科, 准教授 (60366424)
• Project Period (FY): 2015-04-01 – 2017-03-31
• Project Status: Completed (Fiscal Year 2016)
• Budget Amount: ¥6,240,000 (Direct Cost: ¥4,800,000、Indirect Cost: ¥1,440,000); Fiscal Year 2016: ¥3,120,000 (Direct Cost: ¥2,400,000、Indirect Cost: ¥720,000); Fiscal Year 2015: ¥3,120,000 (Direct Cost: ¥2,400,000、Indirect Cost: ¥720,000)
• Keywords: 金属タンパク質 / 金属ナノ粒子 / ハイブリッド界面 / バイオデバイス / バイオ電極 / ポリマー / 合成ポリマー / 元素ブロック高分子 / ハイブリッド材料 / 酸素還元反応

Outline of Annual Research Achievements

本研究では、電子移動・触媒・センサー機能を有する金属タンパク質および金ナノ粒子や高分子などのナノ材料となる機能性元素ブロックを、生体分子に特有の精密な分子間相互作用を活用した機能性ハイブリッド界面を構築し、バイオマテリアル及び生体分子デバイスへの展開をめざした。金属タンパク質を階層化してハイブリッド化する技術を発展させて、合成ポリマーとの組み合わせにより、金属タンパク質の配向やメゾスコピック構造を制御したハイブリッド材料を創製に取り組んだ。特異な電子的・光学的性質をもつ金ナノ粒子は、多彩な機能性材料への応用が期待されている。直径10-100 nmの金ナノ粒子は、金の原子核に束縛された自由電子の集団振動周波数に相当する光を吸収し、表面プラズモン共鳴 (SPR)と呼ばれる光吸収特性を示すだけでなく、酸化チタンや酸化タングステンなどの半導体光触媒上に担持した際に、高い触媒活性を示す。半導体の光触媒活性は、担持金ナノ粒子の形状や、担体への担持構造が影響を及ぼすことから、今年度は、金ナノ粒子を含むハイブリッド材料の構築に取り組んだ。タンパク質などの生体分子間の超分子相互作用を利用した担持金ナノ粒子の形状制御を行い、生体分子－金界面形成により半導体光触媒の緻密な表面改質が可能であることを見出した。また、可視光応答性光触媒である 金ナノ粒子-WO3 複合体において、担持された金ナノ粒子の集合構造を自己集合性アミロイドペプチドにより制御し、その光電変換効率を評価した。アミロイドペプチドを修飾した金ナノ粒子は酸性条件下で繊維状の金ナノ粒子集合体を形成し、長波長域のプラズモン共鳴吸収を示すとともに WO3 の光電変換効率を向上に寄与することを明らかとした。

Research Progress Status

28年度が最終年度であるため、記入しない。

Strategy for Future Research Activity

28年度が最終年度であるため、記入しない。

Research Products

• [Int'l Joint Research] CEA Saclay(フランス)
• [Int'l Joint Research] CEA Saclay(フランス)
• [Journal Article] Enhanced visible light response of a WO3 photoelectrode with an immobilized fibrous gold nanoparticle assembly using an amyloid-β peptide”, (2017)
  • Author(s): Akira Onoda, Hirofumi Harada, Taro Uematsu, Susumu Kuwabata, Ryo Yamanaka, Shinichi Sakurai and Takashi Hayashi
  • Journal Title: RSC Adv. Volume: 7 Issue: 2 Pages: 1089-1092
  • DOI: 10.1039/c6ra26916h
  • Peer Reviewed / Open Access / Acknowledgement Compliant
• [Journal Article] Photocatalytic Properties of TiO2 Composites Immobilized with Gold Nanoparticle Assemblies Using the Streptavidin-Biotin Interaction (2016)
  • Author(s): H. Harada, A. Onoda,* T. Uematsu, S. Kuwabata, T. Hayashi*
  • Journal Title: Langmuir Volume: 32 Issue: 25 Pages: 6459-6467
  • DOI: 10.1021/acs.langmuir.6b01073
  • Peer Reviewed / Acknowledgement Compliant
• [Journal Article] Anchoring Cytochrome b562 on a Gold Nanoparticle by a Heme-Heme Pocket Interaction (2016)
  • Author(s): A. Onoda,* T. Taniguchi, N. Inoue, A. Kamii, T. Hayashi*
  • Journal Title: Eur. J. Inorg. Chem. Volume: 2016 Issue: 21 Pages: 3454-3459
  • DOI: 10.1002/ejic.201600301
  • Peer Reviewed / Acknowledgement Compliant
• [Journal Article] Cofactor-specific Covalent Anchoring of Cytochrome b562 on Single-walled Carbon Nanotube by Click Chemistry (2016)
  • Author(s): A. Onoda,* N. Inoue, S. Campidelli, T. Hayashi*
  • Journal Title: RSC Adv. Volume: 6 Issue: 70 Pages: 65936-65940
  • DOI: 10.1039/c6ra14195a
  • Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research / Acknowledgement Compliant
• [Journal Article] in situ Observation of Enhanced Photoinduced Charge Separation in a Gold Nanoparticle Assembly Immobilized on TiO2 (2016)
  • Author(s): H. Harada, A. Onoda,* S. Moriguchi, T. Hayashi*
  • Journal Title: ChemistrySelect Volume: 1 Issue: 18 Pages: 5666-5670
  • DOI: 10.1002/slct.201601383
  • Peer Reviewed / Acknowledgement Compliant
• [Journal Article] Oxygen-binding Protein Fiber and Microgel: Supramolecular Myoglobin–Poly(acrylate) Conjugates (2016)
  • Author(s): T. Ono, Y. Hisaoka, A. Onoda, K. Oohora, T. Hayashi
  • Journal Title: Chem. Asian J. Volume: 41 Issue: 7 Pages: 1036-1042
  • DOI: 10.1002/asia.201501415
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Generation of New Artificial Metalloproteins by Cofactor Modification of Native Hemoproteins (2014)
  • Author(s): Takashi Hayashi, Yohei Sano, Akira Onoda
  • Journal Title: Isr. J. Chem. Volume: 55 Issue: 1 Pages: 76-84
  • DOI: 10.1002/ijch.201400123
  • Peer Reviewed / Open Access / Acknowledgement Compliant
• [Presentation] 電解還元法により表面導入したアニリン誘導体との共有結合形成を利用したカーボンナノチューブ固定化電極の構築と評価 (2017)
  • Author(s): 上井歩, 小野田晃, 林高史
  • Organizer: 日本化学会大96回春季年会
  • Place of Presentation: 慶應義塾大学（神奈川県・横浜市）
  • Year and Date: 2017-03-16
• [Presentation] クリック反応を用いて活性中心のヘムを直接固定化したヘムタンパク質修飾電極の構築と評価 (2017)
  • Author(s): 井上望, 小野田晃, Stephane Campidelli，林高史
  • Organizer: 日本化学会大96回春季年会
  • Place of Presentation: 慶應義塾大学（神奈川県・横浜市）
  • Year and Date: 2017-03-16
• [Presentation] 細胞分裂タンパク質 FtsZ の動的集合化を外部タンパク質により変調する (2016)
  • Author(s): 小野田晃, 林高史
  • Organizer: 第65回高分子討論会
  • Place of Presentation: 神奈川大学（神奈川県・横浜市）
  • Year and Date: 2016-09-14
• [Presentation] ヘムタンパク質を含む機能性ハイブリッド界面の構築 (2016)
  • Author(s): 小野田晃, 林高史
  • Organizer: 第65回高分子討論会
  • Place of Presentation: 神奈川大学（神奈川県・横浜市）
  • Year and Date: 2016-09-14
• [Presentation] Construction of the Hemoprotein-Carbon Hybrid Electrode by Click Chemistry (2016)
  • Author(s): Inoue, N.; Onoda, A.; Hayashi, T.; Campidelli, S.
  • Organizer: 錯体化学会第66回討論会
  • Place of Presentation: 福岡大学（福岡県・福岡市）
  • Year and Date: 2016-09-10
• [Presentation] In Situ Visualization of an Interdomain Motion in Cellobiose Dehydrogenase Anchored on a Heme-Modified Gold Surface Using High-Speed Atomic Force Microscopy (2016)
  • Author(s): Harada, H.; Onoda, A.; Hayashi, T.
  • Organizer: 日独共同大学院プログラム
  • Place of Presentation: アーヘン工科大学（ドイツ・アーヘン）
  • Year and Date: 2016-09-05
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] 電解還元法により表面導入したアニリン誘導体との共有結合形成を利用したカーボンナノチューブ固定化電極の構築と評価 (2016)
  • Author(s): 上井歩, 小野田晃, 林高史
  • Organizer: 日本化学会大96回春季年会
  • Place of Presentation: 田辺市
  • Year and Date: 2016-03-24
• [Presentation] クリック反応を用いて活性中心のヘムを直接固定化したヘムタンパク質修飾電極の構築と評価 (2016)
  • Author(s): 井上望, 小野田晃, Stephane Campidelli，林高史
  • Organizer: 日本化学会大96回春季年会
  • Place of Presentation: 田辺市
  • Year and Date: 2016-03-24
• [Presentation] 金属タンパク質を活用したハイブリッドバイオデバイスの開発 (2016)
  • Author(s): 小野田晃
  • Organizer: 第6回島津新素材セミナー
  • Place of Presentation: 島津製作所（京都府・京都市）
• [Presentation] Construction of Hemoprotein-Carbon Nanotube hybrid by Click Reaction (2015)
  • Author(s): N. Inoue, Onoda, A., Hayashi, T.
  • Organizer: Japan-Taiwan Bilateral Workshop on Nano-Science 2015
  • Place of Presentation: 吹田
  • Year and Date: 2015-11-13
• [Presentation] 再構成法によりヘムタンパク質を固定化した金ナノ粒子修飾電極の構築と電気化学特性 (2015)
  • Author(s): 谷口智章, 小野田晃, 林高史
  • Organizer: 第9回バイオ関連化学シンポジウム
  • Place of Presentation: 熊本
  • Year and Date: 2015-09-10
• [Presentation] 共有結合を介したヘムタンパク質－カーボンナノチューブ複合体の構築 (2015)
  • Author(s): 井上望, 小野田晃, 林高史
  • Organizer: 第9回バイオ関連化学シンポジウム
  • Place of Presentation: 熊本
  • Year and Date: 2015-09-10
• [Book] ヘムタンパク質の自己組織化機能を介したハイブリッド材料の構築, 元素ブロック材料の創出と応用展開 (2016)
  • Author(s): 小野田晃, 林高史
  • Total Pages: 14
  • Publisher: シーエムシー出版
• [Remarks] 大阪大学大学院工学研究科応用化学専攻 林研究室
  • URL: http://www.chem.eng.osaka-u.ac.jp/~hayashiken/index.html