非平衡状態下での分子振動とπ電子輸送との結合による巨大ゼーベック効果の理解と制御

• Project Area: pi-System Figuration: Control of Electron and Structural Dynamism for Innovative Functions
• Project/Area Number: 15H01000
• Research Category: Grant-in-Aid for Scientific Research on Innovative Areas (Research in a proposed research area)
• Allocation Type: Single-year Grants
• Review Section: Science and Engineering
• Research Institution: Nara Institute of Science and Technology
• Principal Investigator: 中村 雅一 奈良先端科学技術大学院大学, 物質創成科学研究科, 教授 (80332568)
• Project Period (FY): 2015-04-01 – 2017-03-31
• Project Status: Completed (Fiscal Year 2016)
• Budget Amount: ¥6,760,000 (Direct Cost: ¥5,200,000、Indirect Cost: ¥1,560,000); Fiscal Year 2016: ¥3,380,000 (Direct Cost: ¥2,600,000、Indirect Cost: ¥780,000); Fiscal Year 2015: ¥3,380,000 (Direct Cost: ¥2,600,000、Indirect Cost: ¥780,000)
• Keywords: 熱電変換 / 低分子集合体 / 巨大ゼーベック効果 / π電子輸送 / 震電相互作用 / 有機低分子 / ゼーベック効果 / キャリア輸送 / 振電結合

Outline of Annual Research Achievements

代表者らが高純度有機低分子材料において見出した巨大ゼーベック効果について、特にキャリア流と分子振動が運ぶ熱流との間の相互作用に着目し、その発現メカニズムを理解することを目的として研究を行った。
H28年度は、巨大ゼーベック効果が発見された分子であるC60フラーレンの部分構造と考えられるスマネンについて熱電特性を評価し、分子の対称性とそれに伴う伝導の対称性の巨大ゼーベック効果への影響を調べた。その結果、電気伝導が極めて一次元的であるスマネンにおいても、最大30 mV/Kの巨大なゼーベック係数が観測された。H27年度の研究において、電気伝導が二次元的な分子についても巨大ゼーベック効果が見られることが確認されていることから、巨大ゼーベック効果は電気伝導の次元性とは無関係であることがほぼ確実となった。
また、両者の格子熱伝導率を分子動力学計算によって計算したところ、フラーレンでは結晶構造／アモルファス構造ともに比較的小さな熱伝導率を示すのに対して、スマネンでは結晶構造とアモルファス構造の熱伝導率差が大きく、特に結晶構造では電気伝導が起こりやすい分子スタック方向において熱伝導率が小さいことが判明した。巨大ゼーベック効果は結晶性の高い薄膜の分子スタック方向への電気伝導において現れており、格子熱伝導率が小さいことが巨大ゼーベック効果発現に有利に働く可能性を示唆していると考えられる。
平行して、より多くの材料を迅速に評価するための粉末試料用熱電特性評価装置の開発を行った。その結果、粉末を加熱圧縮してペレット化し、その状態のままゼーベック係数・電気伝導率・熱伝導率を同一試料・同一方向で測定することが可能となった。今後、合成化学者との共同研究をより増やして分子構造と巨大ゼーベック効果との相関をさらに解明してゆく。

Research Progress Status

28年度が最終年度であるため、記入しない。

Strategy for Future Research Activity

28年度が最終年度であるため、記入しない。

Research Products

• [Journal Article] ”やわらかい”熱電材料を追い求めて─ 有機材料が熱電変換にブレークスルーをもたらす！？ (2016)
  • Author(s): 中村雅一, 小島広孝
  • Journal Title: 化学 Volume: 8 Pages: 31-35
  • NAID: 40020912198
  • Acknowledgement Compliant
• [Journal Article] Giant Seebeck effect in pure fullerene thin films (2015)
  • Author(s): H. Kojima, R. Abe, M. Ito, Y. Tomatsu, F. Fujiwara, R. Matsubara, N. Yoshimoto, M. Nakamura
  • Journal Title: Appl. Phys. Express Volume: 8 Issue: 12 Pages: 121301-121301
  • DOI: 10.7567/apex.8.121301
  • NAID: 210000137720
  • Peer Reviewed / Acknowledgement Compliant
• [Journal Article] フレキシブル環境発電デバイスを目指した有機系熱電材料の探索 (2015)
  • Author(s): 中村雅一, 伊藤光洋, 阿部 竜, 小島広孝
  • Journal Title: エネルギーデバイス Volume: 2
• [Presentation] 高純度π共役分子性固体における巨大ゼーベック効果 (2017)
  • Author(s): 中村 雅一, 小島 広孝, 稲垣 剛, 杉本 学
  • Organizer: 日本物理学会第72回年次大会
  • Place of Presentation: 大阪大学豊中キャンパス（大阪府豊中市）
  • Year and Date: 2017-03-17
  • Invited
• [Presentation] 有機熱電変換材料に関する計算化学的考察 (2017)
  • Author(s): 小島広孝, 阿部竜, 藤原史弥, 中川真理雄, 中村雅一
  • Organizer: 有機固体若手の会冬の学校2017
  • Place of Presentation: ホテルあかね（神奈川県足柄下郡湯河原町）
  • Year and Date: 2017-03-09
• [Presentation] Development of Easy Thermoelectric Measurement System for Pelletized Organic Materials (2017)
  • Author(s): R. Abe, M. Nakagawa, M. Ito, H. Kojima, and M. Nakamura
  • Organizer: The 3rd International Symposium on π-System Figuration
  • Place of Presentation: 名古屋大学東山キャンパス（愛知県名古屋市）
  • Year and Date: 2017-01-27
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Giant Seebeck Effect in Organic Semiconductors - Toward Revolutionary Simple Thermoelectric Generators - (2016)
  • Author(s): M. Nakamura, H. Kojima, T.J. Inagaki
  • Organizer: "12th International Conference on Nano-Molecular Electronics (ICNME2016) "
  • Place of Presentation: Kobe International Conference Center（兵庫県神戸市）
  • Year and Date: 2016-12-14
  • Int'l Joint Research / Invited
• [Presentation] 高純度有機半導体における巨大ゼーベック効果 － 分子性固体に見られる特異的だが一般的な現象 － (2016)
  • Author(s): 中村雅一, 小島広孝, 稲垣剛, 杉本学
  • Organizer: 第10回物性科学領域横断研究会「凝縮系科学の最前線」
  • Place of Presentation: 神戸大学百年記念会館（兵庫県神戸市）
  • Year and Date: 2016-12-10
• [Presentation] 「やわらかい」熱電材料 - 有機分子による熱およびキャリア輸送制御 - (2016)
  • Author(s): 中村雅一, 伊藤光洋, 阿部 竜, 小島広孝, 山下一郎
  • Organizer: 第53回熱測定ワークショップ 「ナノ粒子、ナノ構造体の熱測定」
  • Place of Presentation: 大阪大学豊中キャンパス（大阪府豊中市）
  • Year and Date: 2016-11-29
  • Invited
• [Presentation] スマネン薄膜における熱電特性と構造評価 (2016)
  • Author(s): 中川真理雄, 阿部 竜, 竹内高伸, 高橋功太郎, 山田容子, 葛原大軌, 渡辺 剛, 小金澤智之, 小島広孝, 中村雅一
  • Organizer: 第3回π造形科学若手研究会
  • Place of Presentation: ゆのくに天祥（石川県加賀市）
  • Year and Date: 2016-11-11
• [Presentation] 分子配向の影響における巨大ゼーベック効果 (2016)
  • Author(s): 竹内高伸，中川真理雄，藤原史弥，阿部竜，高橋功太郎，山田容子，葛原大軌，渡辺剛，小金澤智之，小島広孝，中村雅一
  • Organizer: 第13回薄膜材料デバイス研究会
  • Place of Presentation: 龍谷大学響都ホール校友会館（京都府京都市）
  • Year and Date: 2016-10-21
• [Presentation] π電子系で観測される巨大ゼーベック効果と振電相互作用 (2016)
  • Author(s): 中村雅一，小島広孝
  • Organizer: 「π造形科学」第３回公開シンポジウム
  • Place of Presentation: 東北大学さくらホール（宮城県仙台市）
  • Year and Date: 2016-10-20
• [Presentation] Giant Seebeck Effect in Pure Organic Semiconductors - A Singular Phenomenon in Charge Transport by Small Polarons - (2016)
  • Author(s): M. Nakamura, R. Abe, F. Fujiwara, M. Nakagawa, H. Kojima, T.J. Inagaki
  • Organizer: 12th Japan-China Joint Symposium on Conduction and Photoconduction in Organic Solids and Related Phenomena
  • Place of Presentation: 早稲田大学西早稲田キャンパス（東京都新宿区）
  • Year and Date: 2016-10-17
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Organic-based thermoelectric devices and materials for energy harvesting (2016)
  • Author(s): M. Nakamura
  • Organizer: 2016 International Conference on Solid State Devices and Materials
  • Place of Presentation: Tsukuba International Congress Center（茨城県つくば市）
  • Year and Date: 2016-09-26
  • Int'l Joint Research / Invited
• [Presentation] DFT計算を用いた有機熱電変換材料における振電相互作用の評価 (2016)
  • Author(s): 小島 広孝，阿部 竜，藤原 史弥，中川 真理雄，中村 雅一
  • Organizer: 第10回分子科学討論会
  • Place of Presentation: 神戸ファッションマート（兵庫県神戸市）
  • Year and Date: 2016-09-13
• [Presentation] 温度変調に伴うキャリア伝導機構変化を利用した新奇有機熱電材料の探索（Ⅴ）：分子間距離の影響 (2016)
  • Author(s): 阿部 竜, 中川真理雄, 伊藤光洋, 小島広孝, 菊池 護, 渡辺 剛, 小金澤智之, 吉本則之, 中村雅一
  • Organizer: 第77回応用物理学会秋季学術講演会
  • Place of Presentation: 朱鷺メッセ（新潟県新潟市）
  • Year and Date: 2016-09-13
• [Presentation] Impact of Intra-Molecular Vibrations on the Giant Seebeck Effect in Organic Semiconductors: DFT Study of Vibronic Coupling (2016)
  • Author(s): H. Kojima, R. Abe, F. Fujiwara, K. Takahashi, M. Nakagawa, D. Kuzuhara, H. Yamada, M. Nakamura
  • Organizer: KJF International Conference on Organic Materials for Electronics and Photonics 2016
  • Place of Presentation: ACROS Fukuoka（福岡県福岡市）
  • Year and Date: 2016-09-04
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Giant Seebeck effect in organic semiconductors (2016)
  • Author(s): H. Kojima, R. Abe, F. Fujiwara, M. Nakagawa, M. Ito, K. Takahashi, T. Yamamoto, H. Yakushiji, M. Ikeda, M. Kikuchi, D. Kuzuhara, H. Yamada, N. Yoshimoto, M. Nakamura
  • Organizer: European Advanced Materials Congress 2016
  • Place of Presentation: Stockholm, Sweden
  • Year and Date: 2016-08-23
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] 熱電材料設計の基礎とフレキシブル熱電変換素子 (2016)
  • Author(s): 中村雅一
  • Organizer: 第63回CVD研究会「第27回夏季セミナー」
  • Place of Presentation: ひょうご共済会館（兵庫県神戸市）
  • Year and Date: 2016-08-18
  • Invited
• [Presentation] Giant Seebeck Effect Over 0.1 V/K in Organic Molecular Solids: Correlation between Seebeck Coefficient and Intermolecular Distance (2016)
  • Author(s): R. Abe, F. Fujiwara, M. Nakagawa, M. Ito, H. Kojima, M. Kikuchi, T. Watanabe, T. Koganezawa, N. Yoshimoto, and M. Nakamura
  • Organizer: 35th International Conference on Thermoelectrics
  • Place of Presentation: Wanda Reign Hotel, Wuhan, China
  • Year and Date: 2016-05-29
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] 巨大ゼーベック係数を示す有機低分子における振電相互作用の評価 (2016)
  • Author(s): 小島広孝, 阿部竜, 藤原史弥, 中川真理雄, 中村雅一
  • Organizer: 第63回応用物理学会春季学術講演会
  • Place of Presentation: 東工大大岡山キャンパス（東京）
  • Year and Date: 2016-03-19
• [Presentation] 有機分子の機能を利用した新奇フレキシブル熱電材料の探索 (2016)
  • Author(s): 中村雅一
  • Organizer: SPring-8 次世代先端デバイス研究会（第3回）
  • Place of Presentation: 日本化学会化学会館（東京）
  • Year and Date: 2016-03-18
  • Invited
• [Presentation] 有機低分子熱電材料における巨大なゼーベック効果と諸物性値の温度依存性 (2016)
  • Author(s): 阿部竜, 藤原史弥, 中川真理雄, 小島広孝, 中村雅一
  • Organizer: 日本熱電学会計算＆データ研究会
  • Place of Presentation: 東京大学本郷キャンパス（東京）
  • Year and Date: 2016-03-11
• [Presentation] 分子の機能を活かした「やわらかい」熱電材料の探索 (2016)
  • Author(s): 中村雅一
  • Organizer: 近畿化学協会機能性色素・エレクトロニクス部会合同公開講演会
  • Place of Presentation: 千里ライフサイエンスセンター（吹田市）
  • Year and Date: 2016-03-07
  • Invited
• [Presentation] 2D-GIXD Analysis of Small Organic Materials Exhibiting the Giant Seebeck Effect (2016)
  • Author(s): M. Nakagawa, R. Abe, F. Fujiwara, H. Kojima, K. Takahashi, D. Kuzuhara, T. Oguri, M. Kikuchi, T. Watanabe, T. Koganezawa, H. Yamada, N. Yoshimoto, and M. Nakamura
  • Organizer: International Conference on Organic and Hybrid Thermoelectrics (ICOT2016)
  • Place of Presentation: Kyoto-TERRSA Conference Center (Kyoto)
  • Year and Date: 2016-01-18
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Universality of Giant Seebeck Effect in Organic Semiconductors: Impact of the Activation Energy of Electrical Conductivity (2016)
  • Author(s): H Kojima, R. Abe, F. Fujiwara, M. Nakagawa, M. Ito, K. Takahashi, T. Yamamoto, H. Yakushiji, M. Ikeda, D. Kuzuhara, H. Yamada, and M. Nakamura
  • Organizer: International Conference on Organic and Hybrid Thermoelectrics (ICOT2016)
  • Place of Presentation: Kyoto-TERRSA Conference Center (Kyoto)
  • Year and Date: 2016-01-18
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] A Broad Survey of Organic-Based Thermoelectric Materials: Discussion on the Materials Strategy for Flexible Thermoelectrics (2016)
  • Author(s): M. Nakamura, M. Ito, R. Abe, H. Kojima, T. J. Inagaki, H. Yamada, and I. Yamashita
  • Organizer: International Conference on Organic and Hybrid Thermoelectrics (ICOT2016)
  • Place of Presentation: Kyoto-TERRSA Conference Center (Kyoto)
  • Year and Date: 2016-01-18
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] フレキシブル熱電変換素子のための有機系材料による熱およびキャリア輸送制御 (2015)
  • Author(s): 中村雅一
  • Organizer: 応用電子物性分科会研究例会「フォノンエンジニアリングの現状と展望」
  • Place of Presentation: 金沢工業大学大学院虎ノ門キャンパス（東京）
  • Year and Date: 2015-11-25
  • Invited
• [Presentation] エナジーハーベスティングのための有機系フレキシブル熱電変換材料/デバイス (2015)
  • Author(s): 中村雅一
  • Organizer: NEDIA 第2回 電子デバイスフォーラム京都
  • Place of Presentation: 京都リサーチパーク（京都市）
  • Year and Date: 2015-11-13
  • Invited
• [Presentation] 有機平板状低分子化合物における巨大ゼーベック効果 (2015)
  • Author(s): 中川真理雄, 藤原史弥, 阿部 竜, 小島広孝, 高橋功太郎, 葛原大軌, 小栗貴文, 菊池 護, 渡辺 剛, 小金澤智之, 山田容子, 吉本則之, 中村雅一
  • Organizer: 第12回薄膜材料デバイス研究会
  • Place of Presentation: 龍谷大学響都ホール（京都市）
  • Year and Date: 2015-10-30
• [Presentation] Giant Seebeck Effect in Organic Semiconductor Thin Films: Another Role of Gap States? (2015)
  • Author(s): M. Nakamura
  • Organizer: Pre-ESPMI symposium in honor of Professor Ueno
  • Place of Presentation: University of Arizona (USA)
  • Year and Date: 2015-10-13
  • Int'l Joint Research / Invited
• [Presentation] フレキシブル熱電変換デバイスのための有機系熱電材料探索と材料設計指針 (2015)
  • Author(s): 中村雅一, 伊藤光洋, 阿部 竜, 小島広孝, 山下一郎
  • Organizer: 第64回高分子討論会
  • Place of Presentation: 東北大学（仙台市）
  • Year and Date: 2015-09-15
  • Invited
• [Presentation] 巨大ゼーベック効果を発現する有機低分子材料の探索：分子配向の効果 (2015)
  • Author(s): 藤原史弥, 阿部 竜, 伊藤光洋, 高橋功太郎, 葛原大軌, 山田容子, 小栗 貴文, 菊池 護, 吉本 則之, 渡辺 剛, 小金澤 智之, 小島 広孝, 中村 雅一
  • Organizer: 第76回応用物理学会秋季学術講演会
  • Place of Presentation: 名古屋国際会議場（名古屋市）
  • Year and Date: 2015-09-13
• [Presentation] 分子の機能を活かした「やわらかい」熱電材料の探索 (2015)
  • Author(s): 中村雅一, 伊藤光洋, 阿部 竜, 小島広孝, 山下一郎, 山田容子, 池田征明
  • Organizer: 第76回応用物理学会秋季学術講演会
  • Place of Presentation: 名古屋国際会議場（名古屋市）
  • Year and Date: 2015-09-13
  • Invited
• [Presentation] 温度変調に伴うキャリア伝導機構化を利用した新奇有熱電材料の探索（Ⅳ）：GIXDによる結晶構造の解析 (2015)
  • Author(s): 阿部 竜, 藤原史弥, 伊藤光洋, 小島広孝, 高橋功太郎, 葛原大軌, 山田容子, 山本達也, 薬師寺秀典, 池田征明, 小栗貴文, 菊池護, 渡辺剛, 小金澤智之, 吉本則之, 中村雅一
  • Organizer: 第76回応用物理学会秋季学術講演会
  • Place of Presentation: 名古屋国際会議場（名古屋市）
  • Year and Date: 2015-09-13
• [Presentation] エナジーハーベスティングのための有機系熱電材料の探索：電荷および熱輸送の新たな制御法を探して (2015)
  • Author(s): 中村雅一
  • Organizer: M&BE新分野開拓研究会2015
  • Place of Presentation: 早稲田大学（東京）
  • Year and Date: 2015-09-04
  • Invited
• [Presentation] Universality of Giant Seebeck effect in organic semiconductors (2015)
  • Author(s): H. Kojima, R. Abe, F. Fujiwara, K. Takahashi, M. Ito, R. Matsubara, D. Kuzuhara, H. Yamada, T. Yamamoto, H. Yakushiji, M. Ikeda, and M. Nakamura
  • Organizer: 34th Annual International Conference on Thermoelectrics (ITC2015)
  • Place of Presentation: Dresden (Germany)
  • Year and Date: 2015-06-28
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Irregularly large Seebeck coefficients and their temperature dependence observed in pure organic semiconducting materials” (2015)
  • Author(s): R. Abe, K. Takahashi, M. Ito, F. Fujiwara, H. Kojima, R. Matsubara, D. Kuzuhara, H. Yamada, T. Yamamoto, H. Yakushiji, M. Ikeda, and M. Nakamura
  • Organizer: Eighth International Conference on Molecular Electronics and Bioelectronics (M&BE8)
  • Place of Presentation: タワーホール船堀（東京）
  • Year and Date: 2015-06-22
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] π共役系分子性固体における巨大ゼーベック効果の普遍性と特異性 (2015)
  • Author(s): 中村雅一、阿部 竜、小島広孝
  • Organizer: 「π造形科学」第２回公開シンポジウム
  • Place of Presentation: 大阪市中央公会堂（大阪市）
  • Year and Date: 2015-06-08
• [Presentation] IoT 時代を支える環境発電技術としての有機熱電変換素子:材料・素子構造に対する要求と研究の現状 (2015)
  • Author(s): 中村雅一
  • Organizer: 近畿化学協会 エレクトロニクス部会 平成27年度第1回研究会
  • Place of Presentation: 大阪科学技術センター（大阪市）
  • Year and Date: 2015-05-19
  • Invited
• [Book] IOTを指向するバイオセンシング・デバイス技術 (2016)
  • Author(s): 中村雅一
  • Total Pages: 193
  • Publisher: シーエムシー出版
• [Remarks] 有機固体素子科学研究室 研究紹介
  • URL: http://mswebs.naist.jp/LABs/greendevice/research/example.html
• [Remarks] 有機固体素子科学研究室 研究の具体例
  • URL: http://mswebs.naist.jp/LABs/greendevice/research/example.html
• [Remarks] ドキ★ワク先端科学 ～読売新聞寄稿連載「ドキ★ワク先端科学」から～
  • URL: http://www.naist.jp/activity/c01_14_34_j.html