Studies of atomic and electronic structures and dynamics of functional zeolites by synchrotron radiation

• Project Area: Progressive condensed matter physics inspired by hyper-ordered structures
• Project/Area Number: 23H04117
• Research Category: Grant-in-Aid for Transformative Research Areas (A)
• Allocation Type: Single-year Grants
• Review Section: Transformative Research Areas, Section (II)
• Research Institution: Shimane University (2024); Kumamoto University (2023)
• Principal Investigator: 細川 伸也 島根大学, 材料エネルギー学部, 研究員 (30183601)
• Project Period (FY): 2023-04-01 – 2025-03-31
• Project Status: Completed (Fiscal Year 2024)
• Budget Amount: ¥6,500,000 (Direct Cost: ¥5,000,000、Indirect Cost: ¥1,500,000); Fiscal Year 2024: ¥3,380,000 (Direct Cost: ¥2,600,000、Indirect Cost: ¥780,000); Fiscal Year 2023: ¥3,120,000 (Direct Cost: ¥2,400,000、Indirect Cost: ¥720,000)
• Keywords: 多孔質物質 / 放射光 / 原子配列 / 電子構造 / ダイナミクス / 超構造科学 / 機能性ゼオライト / 部分原子構造 / 電子状態

Outline of Research at the Start

重要な機能性を発現する材料の一つとして注目されているゼオライトを対象として、元素選択性あるいは電子状態選択性を持つ放射光を用いた X線異常散乱や蛍光X線ホログラフィーによる3次元原子イメージの構築、軟X線発光分光による部分電子構造、非弾性散乱による元素選択型のダイナミクスと、それを助けるデータ科学としてスパース・モデリングとベイズ推定を取り入れ、協奏的にゼオライトの基礎物性に迫る。またそれらの実験結果は密度汎関数法による理論計算で正当性を明らかにする。それらの成果は、新しいゼオライト合成にフィードバックするとともに、その新しい機能性を提案する。

Outline of Annual Research Achievements

本研究では、重要な機能性を発現する材料の一つとして注目されているゼオライトを対象として、元素選択性あるいは電子状態選択性を持つ放射光を用いたX線異常散乱や蛍光X線ホログラフィーによる3次元原子イメージの構築、軟X線発光分光による部分電子構造、非弾性散乱による元素選択型のダイナミクスと、それを助けるデータ科学としてスパース・モデリングとベイズ推定を取り入れ、協奏的にゼオライトの基礎物性に迫ることを目的とした。またそれらの実験結果は密度汎関数法による理論計算で正当性を明らかにした。

申請者の行った機能性ゼオライトの基礎物性の実験的観測は、階層性のあるゼオライト構造の中で機能を示す活性ポイントについて、3次元原子イメージの構築、軟X線発光分光による部分電子構造、非弾性散乱による元素選択型のダイナミクスと、密度汎関数理論によってゼオライトの原子構造や電子状態を求め、実験との整合性を図るとともに、その機能の起源について詳しく考察を行った。本研究では、高耐久性排ガス純化触媒の活性点を明らかにし、人類的課題である環境問題を解決するゼオライト機能の高度化に手がかりを見出す。本年度は高耐久性排ガス純化触媒として利用されているFeやCuを含むゼオライトを対象として、SPring-8で高エネルギーX線回折実験を継続し、その原子構造に果たすFeやCuの役割を明らかにした。また、密度汎関数法による理論計算を行い、いくつかの実験事実に理論的な裏付けを与えた。今後は研究の成果は論文によって公表し、日本の基礎研究のレベルの高さを紹介したい。

Research Progress Status

令和6年度が最終年度であるため、記入しない。

Strategy for Future Research Activity

令和6年度が最終年度であるため、記入しない。

Research Products

• [Int'l Joint Research] HUN-REN Wigner Research Centre(ハンガリー)
• [Int'l Joint Research] University of Marburg(ドイツ)
• [Int'l Joint Research] CNRS(フランス)
• [Journal Article] Three-dimensional Atomic Configurations in a ZnFe₂O₄ Single Crystal by X-ray Fluorescence Holography (2025)
  • Author(s): Hosokawa Shinya、Happo Naohisa、Hayashi Koichi、Matsushita Tomohiro
  • Journal Title: e-Journal of Surface Science and Nanotechnology Volume: 23 Issue: 1 Pages: 77-82
  • DOI: 10.1380/ejssnt.2025-006
  • ISSN: 1348-0391
  • Year and Date: 2025-02-22
  • Peer Reviewed / Open Access
• [Journal Article] Structural and dynamical changes in a Gd-Co metallic glass by cryogenic rejuvenation (2025)
  • Author(s): Hosokawa Shinya、Stellhorn Jens R.、Pusztai Laszlo、Yamazaki Yoshikatsu、Jiang Jing、Kato Hidemi、Ichitsubo Tetsu、Magome Eisuke、Blanc Nils、Boudet Nathalie、Ohara Koji、Tsutsui Satoshi、Uchiyama Hiroshi、Baron Alfred Q.R.
  • Journal Title: Acta Materialia Volume: 284 Pages: 120616-120616
  • DOI: 10.1016/j.actamat.2024.120616
  • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
• [Journal Article] Collective dynamics of liquid sulphur across the polymerisation transition temperature probed by inelastic x-ray scattering (2024)
  • Author(s): Hosokawa Shinya、Katayama Yoshinori、Tsutsui Satoshi、Baron Alfred Q R
  • Journal Title: Journal of Physics: Condensed Matter Volume: 36 Issue: 42 Pages: 425102-425102
  • DOI: 10.1088/1361-648x/ad493f
  • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
• [Journal Article] Local- and Intermediate-range Partial Structure Study of As-Se Glasses (2024)
  • Author(s): Hosokawa Shinya、Stellhorn Jens Ruediger、Boudet Nathalie、Blanc Nils、Magome Eisuke、Pusztai Laszlo、Kohara Shinji、Ikeda Kazutaka、Otomo Toshiya
  • Journal Title: Journal of the Physical Society of Japan Volume: 93 Issue: 1
  • DOI: 10.7566/jpsj.93.014601
  • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
• [Journal Article] Improved data analysis for molecular dynamics in liquid CCl4 (2024)
  • Author(s): Hosokawa Shinya、Yoshida Koji
  • Journal Title: Journal of Molecular Liquids Volume: 395 Pages: 123828-123828
  • DOI: 10.1016/j.molliq.2023.123828
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Atomic and Electronic Structures on a Mordenite Zeolite (2023)
  • Author(s): Hosokawa Shinya、Sato Hitoshi、Tezuka Yasuhisa、Adachi Jun-ichi、Kimura Koji、Hayashi Koichi、Kohara Shinji、Tajiri Hiroo、Kobayashi Kentaro、Koura Akihide、Shimojo Fuyuki
  • Journal Title: e-Journal of Surface Science and Nanotechnology Volume: 22 Issue: 1 Pages: 25-31
  • DOI: 10.1380/ejssnt.2023-063
  • ISSN: 1348-0391
  • Year and Date: 2023-09-21
  • Peer Reviewed / Open Access
• [Journal Article] Structural origins of the unusual thermal stability of amorphous Cu_xGe_(50-x)Te_50 (0<x<33.3) (2023)
  • Author(s): Stellhorn J R、Paulus B、Klee B D、Inui M、Taniguchi H、Sutou Y、Hosokawa S、Pilgrim W-C
  • Journal Title: Journal of Physics: Condensed Matter Volume: 35 Issue: 30 Pages: 304004-304004
  • DOI: 10.1088/1361-648x/acce13
  • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
• [Journal Article] Atomic and electronic structures of an Ag-containing 4A zeolite (2023)
  • Author(s): Hosokawa Shinya、Kobayashi Kentaro、Koura Akihide、Shimojo Fuyuki、Tezuka Yasuhisa、Adachi Jun-ichi、Onodera Yohei、Kohara Shinji、Tajiri Hiroo、Chokkalingam Anand、Wakihara Toru
  • Journal Title: Microporous and Mesoporous Materials Volume: 359 Pages: 112662-112662
  • DOI: 10.1016/j.micromeso.2023.112662
  • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
• [Journal Article] Structure determination in a new type of amorphous molecular solids with different nonlinear optical properties: a comparative structural analysis (2023)
  • Author(s): Link Vasco J、Stellhorn J R、Klee B D、Paulus B、Belz J、Haust J、Hosokawa S、Hayakawa S、Volz K、Rojas Leon I、Christmann J、Dehnen S、Pilgrim W-C
  • Journal Title: Journal of Physics: Condensed Matter Volume: 35 Issue: 38 Pages: 384001-384001
  • DOI: 10.1088/1361-648x/acda06
  • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
• [Journal Article] Collective modes in molten CsCl, CuCl and AgI observed by inelastic x-ray scattering (2023)
  • Author(s): Inui Masanori、Kajihara Yukio、Hosokawa Shinya、Matsuda Kazuhiro、Tsutsui Satoshi、Baron Alfred Q.R.
  • Journal Title: Journal of Molecular Liquids Volume: 390 Pages: 123019-123019
  • DOI: 10.1016/j.molliq.2023.123019
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] A possible origin of the very fast sound in terahertz region in liquid benzene (2023)
  • Author(s): Hosokawa Shinya、Yoshida Koji
  • Journal Title: Journal of Molecular Liquids Volume: 390 Pages: 123063-123063
  • DOI: 10.1016/j.molliq.2023.123063
  • Peer Reviewed
• [Presentation] X-ray Fluorescence Holography of SrTiO3 under High Pressure (2025)
  • Author(s): Zhan Xinhui、石松直樹、木村耕治、八方直久、Halubai Sekhar、佐藤友子、中島伸夫、河村直己、東晃太朗、関澤央輝、江口律子、久保園芳博、田尻寛男、細川伸也、松下智裕、新名亨、入舩徹男、林好一
  • Organizer: 第38回日本放射光学会年会・放射光科学合同シンポジウム
• [Presentation] 亜鉛フェライトZnFe2O4の蛍光X線ホログラフィー (2025)
  • Author(s): 高橋来依、八方直久、細川伸也、林 好一
  • Organizer: 第38回日本放射光学会年会・放射光科学合同シンポジウム
• [Presentation] 温度サイクルによるGd65Co35金属ガラスの若返り効果と電子状態の変化 (2025)
  • Author(s): 細川伸也
  • Organizer: 第38回日本放射光学会年会・放射光科学合同シンポジウム
• [Presentation] Changes in the dynamic properties of Gd-TM metallic glasses by cryogenic rejuvenation (2025)
  • Author(s): 細川伸也
  • Organizer: meV-IXSミーティング
• [Presentation] 放射光を用いた機能性ゼオライトの原子配列、電子状態そしてダイナミクスの研究 (2025)
  • Author(s): 細川伸也
  • Organizer: 科研費・学術変革領域研究(A)「超秩序構造科学」の第9回成果報告会
• [Presentation] X線異常散乱と中性子回折を組み合わせたGa-Ge-Sガラスの部分構造解析 (2025)
  • Author(s): 細川伸也
  • Organizer: 日本物理学会2025年春季大会
• [Presentation] Analysis of inelastic X-ray scattering spectra of molecular liquids by generalized Langevin formalism (2024)
  • Author(s): K. Yoshida and S. Hosokawa
  • Organizer: 12th Liquid Matter Conference
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Local Atomic Structures of Ge-S Glasses (2024)
  • Author(s): S. Hosokawa, M. Inui, L. Pusztai, Y. Onodera, H. Tajiri, K. Ikeda, and T. Otomo
  • Organizer: The 4th J-PARC symposium
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Local Atomic Structures of Ga-Ge-S Glasses (2024)
  • Author(s): S. Hosokawa, J. R. Stellhorn, L. Pusztai, Y. Onodera, H. Tajiri, K. Ikeda, and T. Otomo
  • Organizer: The 4th J-PARC symposium
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Three-dimensional atomic configurations in a ZnFe2O4 single crystal by X-ray fluorescence holography (2024)
  • Author(s): S. Hosokawa, N. Happo, K. Hayashi, and T. Matsushita
  • Organizer: 15th International Symposium on Atomic Level Characterizations for New Materials and Devices ’24
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Element-selective study of local structures in high entropy single crystal by X-ray fluorescence holography (2024)
  • Author(s): S. Hosokawa, N. Happo, K. Hayashi, T. Matsushita, S. Tsutsui, T. Teramoto, and K. Tanaka
  • Organizer: 15th International Symposium on Atomic Level Characterizations for New Materials and Devices ’24
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] 放射光を用いた機能性ゼオライトの原子配列、電子状態そしてダイナミクスの研究 (2024)
  • Author(s): 細川伸也
  • Organizer: 科研費・学術変革領域研究(A)「超秩序構造科学」第8回成果報告会
• [Presentation] 分子性液体のX線非弾性散乱スペクトルの一般化ランジュバン形式を用いた解析 (2024)
  • Author(s): 吉田亨次、細川伸也
  • Organizer: 第46回溶液化学シンポジウム
• [Presentation] Changes in atomic, electronic, and dynamic structures on a Gd65Co35 glass by temperature cycling rejuvenation (2023)
  • Author(s): S. Hosokawa
  • Organizer: 788th WE-Heraeus-Seminar ‘Beyond Imperfections: New Structure-Property Relationships in Ceramics and Glasses’
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Structural study on ZnFe2O4 by x-ray fluorescence holography (2023)
  • Author(s): S. Hosokawa, N. Happo, T. Matsushita
  • Organizer: European Materials Research Society 2023 Spring Meeting
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Changes in electronic structures on a Gd65Co35 glass by temperature cycling rejuvenati (2023)
  • Author(s): S. Hosokawa
  • Organizer: International Conference on Processing & Manufacturing of advanced Materials
  • Int'l Joint Research / Invited
• [Presentation] Improved data analysis for molecular dynamics in liquid benzene (2023)
  • Author(s): S. Hosokawa
  • Organizer: 38th International Conference on Solution Chemistry
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Changes in microscopic dynamics in Gd65Co35 metallic glasses by cryogenic rejuvenation (2023)
  • Author(s): S. Hosokawa
  • Organizer: 9th International Discussion Meeting on Relaxation in Complex Systems
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Changes in atomic structures on a Gd65TM35 glass by cryogenic rejuvenation (2023)
  • Author(s): S. Hosokawa
  • Organizer: 8(+1)th Reverse Monte Carlo Conference
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Valence-selective three-dimensional atomic images of Fe3O4 magnetite by x-ray fluorescence holography (2023)
  • Author(s): S. Hosokawa
  • Organizer: International conference on complex orders in condensed matter
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Changes in atomic and electronic structures in a Gd65Co35 metallic glass by cryogenic rejuvenation (2023)
  • Author(s): S. Hosokawa
  • Organizer: The 11th Pacific Rim International Conference on Advanced Materials and Processing
  • Int'l Joint Research / Invited
• [Presentation] 放射光を用いた機能性ゼオライトの原子配列、電子状態そしてダイナミクスの研究 (2023)
  • Author(s): 細川伸也
  • Organizer: 科研費・学術変革領域研究(A)「超秩序構造科学」第2期公募研究キックオフミーティング
• [Presentation] 抗菌性を持つAgゼオライトの構造と電子状態 (2023)
  • Author(s): 細川伸也
  • Organizer: 日本セラミックス協会第36回秋季シンポジウム
• [Presentation] 放射光を用いた機能性ゼオライトの原子配列、電子状態そしてダイナミクスの研究 (2023)
  • Author(s): 細川伸也
  • Organizer: 科研費・学術変革領域研究(A)「超秩序構造科学」第6回成果報告会
• [Remarks] WELCOME 量子ビーム ３D活性サイト科学研究室
  • URL: https://www.sci.kumamoto-u.ac.jp/physics/SR/index.html
• [Remarks] WELCOME 量子ビーム3D活性サイト科学研究室
  • URL: http://www.sci.kumamoto-u.ac.jp/physics/SR/index.html