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フロー反応シミュレーションによる低エントロピー反応空間の基礎理論と設計論の構築

計画研究

研究領域低エントロピー反応空間が実現する高秩序触媒反応化学
研究課題/領域番号 21H05083
研究種目

学術変革領域研究(B)

配分区分補助金
審査区分 学術変革領域研究区分(Ⅱ)
研究機関九州大学

研究代表者

浅野 周作  九州大学, 先導物質化学研究所, 助教 (30827522)

研究分担者 工藤 真二  九州大学, 先導物質化学研究所, 准教授 (70588889)
研究期間 (年度) 2021-08-23 – 2024-03-31
研究課題ステータス 完了 (2023年度)
配分額 *注記
32,760千円 (直接経費: 25,200千円、間接経費: 7,560千円)
2023年度: 10,920千円 (直接経費: 8,400千円、間接経費: 2,520千円)
2022年度: 10,920千円 (直接経費: 8,400千円、間接経費: 2,520千円)
2021年度: 10,920千円 (直接経費: 8,400千円、間接経費: 2,520千円)
キーワード数値流体力学計算 / フローリアクター / 反応装置設計 / 不均一触媒 / 水素化反応 / 速度解析 / 活性化パラメーター / 反応速度解析
研究開始時の研究の概要

フラスコや反応窯で行うバッチ式の化学反応に比べ、反応管や触媒充填カラムに原料溶液を送液して行うフロー式の反応では、優れた反応選択性や反応速度が得られることが多い。本研究では、フロー式の反応に関し、反応の活性化エントロピーに着目して、定量的・統一的な理論の構築を試みる。数値流体力学計算で流動と反応の関係を整理し、活性化エントロピー・反応速度・流動状態を関連づけ、フロー式装置の設計論へ展開する。

研究成果の概要

フローリアクター内部における流動状態の秩序構造が化学反応の速度と選択性にどのように影響を与えるのか、そしてそれはどのように制御できるのかを検討した。まず濃度分布の対称性に着目し、混合モードという視点を導入した。また、触媒充填型の反応器においては、液が毛細管力によって触媒粉末状に保持され、気体との秩序だった接触を維持できることを示した。さらに、高エントロピー空間と言える乱流下でどのような現象が生じているのかを議論し、乱流の優れた混合特性を活かしつつ、望ましくない乱雑さを減少させられる方法を提案した。

研究成果の学術的意義や社会的意義

混合時間と高速反応の成績については、線形的な「混合が速いほど、反応成績が向上する」という考え方が既往の研究の大前提にあった。本研究では、この前提を疑い、反応空間の非対称性が反応成績に影響を及ぼしていることを実証した。また、気液固触媒反応器での3相接触を証明した。更に、乱流下のカオス状流れを、流量比をずらすという単純な方法で制御し、混合性能とその安定性を飛躍的に向上させることにも成功した。いずれについても、反応装置内の秩序構造(エントロピー)と化学反応の関連を見出し、工学的な設計につなげたという点で、類を見ない研究であると自負している。

報告書

(4件)
  • 2023 実績報告書   研究成果報告書 ( PDF )
  • 2022 実績報告書
  • 2021 実績報告書
  • 研究成果

    (15件)

すべて 2024 2023 2022 その他

すべて 国際共同研究 (3件) 雑誌論文 (8件) (うち国際共著 3件、 査読あり 8件、 オープンアクセス 5件) 学会発表 (3件) (うち国際学会 3件、 招待講演 2件) 学会・シンポジウム開催 (1件)

  • [国際共同研究] University of Warwick(英国)

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [国際共同研究] Burapha University(タイ)

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [国際共同研究] University of Warwick(英国)

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [雑誌論文] Assessing mixing uniformity in microreactors via in-line spectroscopy2024

    • 著者名/発表者名
      Asano Shusaku、Kudo Shinji、Maki Taisuke、Muranaka Yosuke、Mae Kazuhiro、Hayashi Jun-ichiro
    • 雑誌名

      Chinese Journal of Chemical Engineering

      巻: 66 ページ: 119-124

    • DOI

      10.1016/j.cjche.2023.09.009

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Chaotic-flow-driven mixing in T- and V-shaped micromixers2024

    • 著者名/発表者名
      Asano Shusaku、Kudo Shinji、Hayashi Jun-ichiro
    • 雑誌名

      Chemical Engineering Journal

      巻: 489 ページ: 151183-151183

    • DOI

      10.1016/j.cej.2024.151183

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Mechanistic origins of accelerated hydrogenation of mixed alkylaromatics by synchronised adsorption over Rh/SiO<sub>2</sub>2023

    • 著者名/発表者名
      Cherkasov Nikolay、Asano Shusaku、Tsuji Yuta、Okazawa Kazuki、Yoshizawa Kazunari、Miyamura Hiroyuki、Hayashi Jun-ichiro、Kunitsa Alexander A.、Jackson S. David
    • 雑誌名

      Reaction Chemistry &amp; Engineering

      巻: 8 号: 6 ページ: 1341-1348

    • DOI

      10.1039/d3re00032j

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [雑誌論文] Impact of gas-solid direct contact on gas-liquid-solid reaction performance in a flow reactor2023

    • 著者名/発表者名
      Asano Shusaku、Miyamura Hiroyuki、Matsushita Mizuki、Kudo Shinji、Kobayashi Sh?、Hayashi Jun-ichiro
    • 雑誌名

      Journal of Flow Chemistry

      巻: 14 号: 1 ページ: 329-335

    • DOI

      10.1007/s41981-023-00295-9

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Incorporative mixing in microreactors: Influence on reactions and importance of inlet designation2023

    • 著者名/発表者名
      Asano Shusaku、Maki Taisuke、Inoue Shogo、Sogo Sumito、Furuta Masashi、Watanabe Satoshi、Muranaka Yosuke、Kudo Shinji、Hayashi Jun-ichiro、Mae Kazuhiro
    • 雑誌名

      Chemical Engineering Journal

      巻: 451 ページ: 138942-138942

    • DOI

      10.1016/j.cej.2022.138942

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Kinetic Modeling of an Enzyme Membrane Reactor for the Selective Production of Oligosaccharides2022

    • 著者名/発表者名
      Asano Shusaku、Muranaka Yosuke、Maki Taisuke、Ikeda Koki、Mae Kazuhiro
    • 雑誌名

      Fermentation

      巻: 8 号: 12 ページ: 701-701

    • DOI

      10.3390/fermentation8120701

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Homogeneous catalyst modifier for alkyne semi-hydrogenation: systematic screening in an automated flow reactor and computational study on mechanisms2022

    • 著者名/発表者名
      Asano Shusaku、Adams Samuel J.、Tsuji Yuta、Yoshizawa Kazunari、Tahara Atsushi、Hayashi Jun-ichiro、Cherkasov Nikolay
    • 雑誌名

      Reaction Chemistry & Engineering

      巻: 7 号: 8 ページ: 1818-1826

    • DOI

      10.1039/d2re00147k

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [雑誌論文] Catalytic deep eutectic solvent for levoglucosenone production by pyrolysis of cellulose2022

    • 著者名/発表者名
      Saragai Shouya、Kudo Shinji、Sperry Jonathan、Ashik U.P.M.、Asano Shusaku、Hayashi Jun-ichiro
    • 雑誌名

      Bioresource Technology

      巻: 344 ページ: 126323-126323

    • DOI

      10.1016/j.biortech.2021.126323

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [学会発表] Mechanistic Origins of the Accelerated Hydrogenation in Flow2023

    • 著者名/発表者名
      Shusaku Asano
    • 学会等名
      Flow Chemistry Asia
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Investigation of mixing and reaction in microreactors utilizing computational fluid dynamics2023

    • 著者名/発表者名
      Shusaku Asano
    • 学会等名
      CES-CHEM 2023 meeting
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Incorporative Mixing in Microreactors: Influence on Reactions and Importance of Inlet Designation2022

    • 著者名/発表者名
      Shusaku Asano
    • 学会等名
      Flow Chemistry Asia
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会・シンポジウム開催] CES-CHEM 2023 Meeting2023

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書

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公開日: 2021-10-22   更新日: 2025-01-30  

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