| 研究領域 | 表面水素工学：スピルオーバー水素の活用と量子トンネル効果の検証 |
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| 研究課題/領域番号 |
21H05099
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| 研究種目 |
学術変革領域研究(B)
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| 配分区分 | 補助金 |
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| 審査区分 |
学術変革領域研究区分(Ⅱ)
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| 研究機関 | 横浜国立大学 |
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研究代表者 |
本倉 健 横浜国立大学, 大学院工学研究院, 教授 (90444067)
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| 研究分担者 |
荻原 仁志 埼玉大学, 理工学研究科, 准教授 (60452009)
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| 研究期間 (年度) |
2021-08-23 – 2024-03-31
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| 研究課題ステータス |
交付 (2023年度)
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| 配分額 *注記 |
34,060千円 (直接経費: 26,200千円、間接経費: 7,860千円)
2023年度: 11,310千円 (直接経費: 8,700千円、間接経費: 2,610千円)
2022年度: 10,400千円 (直接経費: 8,000千円、間接経費: 2,400千円)
2021年度: 12,350千円 (直接経費: 9,500千円、間接経費: 2,850千円)
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| キーワード | 固体触媒 / 水素スピルオーバー / 固定化触媒 / 水素化 / C-H活性化 / 固体酸触媒 / 担持金属触媒 / 還元反応 / 酸化反応 / 水素移動反応 / アルキル化反応 |
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| 研究開始時の研究の概要 |
触媒分野では水素スピルオーバー現象が古くから知られており、これを利用した触媒設計が行われている。本申請課題では、最新の触媒設計手法・原子分子レベル構造解析手法と水素スピルオーバー現象を組み合わせ、スピルオーバー水素を使いこなすための革新的触媒の開発を目的とし、i) 精密設計固体表面での水素スピルオーバーによる高選択的官能基変換、ii) 高速水素スピルオーバーを利用した高選択的連続反応、および iii) 水素の逆スピルオーバー現象によるC-H結合活性化・平衡制約回避、を実現するための新規触媒開発に取り組む。
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| 研究実績の概要 |
2022年度の研究では前年度に引き続き、固体酸触媒表面によるアルカンの活性化と、水素の逆スピルオーバー現象を活用したアルカンとベンゼンの直接的カップリング反応に関して検討を行った。特に、固体酸触媒の機能と担持金属粒子の機能を複合化した触媒の開発に成功し、表面に存在する活性な水素種の寿命も含めた詳細な構造解析を領域内の共同研究として実施した。この研究成果に関して、複数の学会発表を実施するとともに、領域内の共著論文を準備中である。さらに、最も活性化が難しいとされるメタンの反応においても固体酸触媒と金属ナノ粒子との組み合わせが効果的であることを見出した。この触媒系では、メタンの脱水素カップリング反応によってエタン・エチレンを選択的に合成することに成功しており、またメタンと金属種との反応によって生成する水素種を用いることで触媒反応に高い選択性を示すバイメタル粒子が形成されることを見出し、現在論文投稿中である。加えて、固体表面で形成される水素種の機能を活かした触媒的還元反応にも取り組み、特にシリコン表面で活性なヒドリド種を発生させることに成功し、これを還元剤とする二酸化炭素の還元反応・還元的機能化反応が効率よく進行することを見出した（Energy Adv. 2022, 1, 385; Commun. Chem. 2022, 5, 150)。また、プロトン交換膜を用いる電解反応系においてもアルコールの脱水素反応が効率よく進行することを見出し、論文発表を実施した（Sustainable Energy & Fuels, in press)。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
2: おおむね順調に進展している
理由
アルカン活性化反応に関して、水素の逆スピルオーバーを利用した新しい触媒系を開発し、触媒反応の高効率化に成功している。関連する研究においても、活性な水素種の発現とそれを用いる化学反応の加速効果を見出しており、研究はおおむね順調に進展していると思われる。
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| 今後の研究の推進方策 |
新たに開発した触媒・反応系に関して、水素逆スピルオーバーや活性な水素種の発現機構に関する研究を重点的に実施し、さらに領域内の共同研究を通じて詳細な反応機構の解析を行い、学術論文等の研究成果としてまとめる。また、これまでの研究成果から明らかになってきた活性な水素種の発現機構を、二酸化炭素還元反応や電解合成等の新たな反応系へと適用し、水素スピルオーバー現象を活用した高効率触媒反応系を構築を目指す。
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