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表面水素工学:オペランドμSR法の開発による水素スピルオーバーの原子レベル解明

計画研究

研究領域表面水素工学:スピルオーバー水素の活用と量子トンネル効果の検証
研究課題/領域番号 21H05102
研究種目

学術変革領域研究(B)

配分区分補助金
審査区分 学術変革領域研究区分(Ⅱ)
研究機関電気通信大学

研究代表者

三輪 寛子  電気通信大学, 情報理工学域, 准教授 (90570911)

研究分担者 伊藤 孝  国立研究開発法人日本原子力研究開発機構, 原子力科学研究部門 原子力科学研究所 先端基礎研究センター, 研究副主幹 (10455280)
研究期間 (年度) 2021-08-23 – 2024-03-31
研究課題ステータス 完了 (2023年度)
配分額 *注記
19,110千円 (直接経費: 14,700千円、間接経費: 4,410千円)
2023年度: 5,460千円 (直接経費: 4,200千円、間接経費: 1,260千円)
2022年度: 6,370千円 (直接経費: 4,900千円、間接経費: 1,470千円)
2021年度: 7,280千円 (直接経費: 5,600千円、間接経費: 1,680千円)
キーワード水素 / ミュオン / 水素スピルオーバー / 触媒 / 酸素欠陥 / 吸着サイト / 表面 / 水素電荷 / 水素拡散 / ゼオライト / 酸化物 / 量子効果 / オペランド測定 / スピルオーバー / 量子トンネル効果
研究開始時の研究の概要

触媒反応中に反応物がどういった動的挙動を経て反応するかを理解することは、固体触媒上での反応を理解し、更なる高活性化への指針を得るために不可欠である。“水素のスピルオーバー現象”は新しい触媒活性を創出する可能性があることが、近年、示唆されているが、その原子レベルでの理解はほとんど進んでいないのが現状である。本研究では、水素様素粒子であるミュオンをプローブとして使った触媒反応オペランドミュオンスピン回転/緩和/共鳴法(μSR法)を開発し、この新規μSR法と表面科学的手法を相補的に用いて、水素スピルオーバーを量子トンネル効果との相関を含め原子レベルで理解することを目的とする。

研究成果の概要

本研究では、化学の分野にほとんど用いられてこなかった素粒子であるミュオンの擬水素としての性質を用いることで、他の手法では測定が極めて困難なスピルオーバー水素の電荷状態や安定化サイトを明らかとすることに成功した。具体的には、ベンゼンの直接アルキル化反応に有効なPd/H-ZSM-5触媒上での逆スピルオーバー水素の電荷状態や、電池材料である双極性電解質BZIのプロトンーヒドリド変換のin-situ観測により、そのダイナミクスを明らかとした。

研究成果の学術的意義や社会的意義

μ+SR法は比較的新しい測定手法であり、主に物理の分野で用いられてきた手法で化学への応用は極めて少ない。本研究では、より複雑な条件での測定となる触媒の領域へμ+SR法を応用し、これまでの実験手法では、ほとんどわからなかった触媒反応に直接かかわる電荷や構造についての情報を得ることに成功した。このように、μ+SR法を触媒分野に用いることで、明らかとすることのできる情報を示し、今後の水素スピルオーバー現象を含めた触媒開発に寄与できるものと考えている。

報告書

(4件)
  • 2023 実績報告書   研究成果報告書 ( PDF )
  • 2022 実績報告書
  • 2021 実績報告書
  • 研究成果

    (1件)

すべて 2023

すべて 雑誌論文 (1件) (うち国際共著 1件、 査読あり 1件)

  • [雑誌論文] Pd Nanoparticles on the Outer Surface of Microporous Aluminosilicates for the Direct Alkylation of Benzenes using Alkanes2023

    • 著者名/発表者名
      Misaki Satoshi、Ariga-Miwa Hiroko、Ito Takashi U.、Yoshida Takefumi、Hasegawa Shingo、Nakamura Yukina、Tokutake Shunta、Takabatake Moe、Shimomura Koichiro、Chun Wang-Jae、Manaka Yuichi、Motokura Ken
    • 雑誌名

      ACS Catalysis

      巻: 13 号: 18 ページ: 12281-12287

    • DOI

      10.1021/acscatal.3c02309

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著

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公開日: 2021-10-22   更新日: 2025-01-30  

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