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常磁性種の活性ヒスピン間相互作用に関する物理化学的研究

研究課題

研究課題/領域番号 02303001
研究種目

総合研究(A)

配分区分補助金
研究分野 物理化学一般
研究機関横浜国立大学

研究代表者

樋口 治郎  横浜国立大学, 工学部, 教授 (20017875)

研究分担者 手老 省三  東北大学, 反応化学研究所, 助教授 (80111318)
工位 武治  大阪市立大学, 理学部, 教授 (10117955)
小尾 欣一  東京工業大学, 理学部, 教授 (10016090)
広田 襄 (廣田 襄)  京都大学, 理学部, 教授 (90093301)
岩泉 正基  東北大学, 反応化学研究所, 教授 (70006295)
研究期間 (年度) 1990 – 1992
研究課題ステータス 完了 (1992年度)
配分額 *注記
9,400千円 (直接経費: 9,400千円)
1992年度: 1,200千円 (直接経費: 1,200千円)
1991年度: 3,200千円 (直接経費: 3,200千円)
1990年度: 5,000千円 (直接経費: 5,000千円)
キーワードEPR / ラジカル / CIDEP / スピン化学 / 最低励起三重項状態 / 金属錯体 / スピン分極 / 緩和速度 / 常磁性種 / フリーラジカル / 励起三重項状態 / EPR(ESR) / 時間分解EPR / スピン間相互作用 / フリ-ラジカル / ESR / 時間分解ESR / ENDOR
研究概要

近年、励起状態を含めて常磁性化学種の研究は、実験方法の開拓P技術の向上により急速な進歩をみせている。このように実験方法の多様化と結果の集積が進むなかで、個々の分子種の電子構造の特性を、理論および実験の両面から包括して考察できる学問体系の確立をめざして、実験上の知見の交流と理論的考察の再険討を含む連携研究を行った。その結果、常磁性化学種の活性、動的考動、およびスピン間相互作用を中心とする総合的研究により、基本的部分の学問体系をまとめ、将来の展開と新たなる貢献を可能にした。特に本総合研究は、研究代表者と研究分担者計19名が(1)時問分解能と周波数分解能の向上を中心とした常磁性化学の研究法の開拓、(2)励起状能における常磁性種のスピン間相互作用の諸問題、(3)金属錯体における活性とスピン間相互作用、(4)凝縮相補足フリーラジカルにおける活性、の四分担課題について開始し、密接な連携のもとに小課題間の交流と討論をもとに問題点の徹底的解明を行った結果、200に余る研究発表を行い、国際的に評価の高い論文を多数公表することができた。次に、個々の主な成果の内容を列挙する:ラジカルの拡散過程を考慮したCIDEP信号の定量的解析の進展。スピン化学の集大成と発展への方法論的展開。最近励起三重項状態における、分子の構造,動的考動,並びに同種分子間のエネルギー移動速度の決定。金属錯体の光励起後に生じる基匠状態のスピン分極の検出。銅酵素の配位構造の歪みと銅イオンの電子構造との相関関係。アルカン類シグマカチオンラジカルにおける非対称的構造の実証。パルスEPR法を用いたη-アルカン類の水素引き抜き速度とC-C変角振動の緩和速度との相関性の実証。その他多数。

報告書

(4件)
  • 1992 実績報告書   研究成果報告書概要
  • 1991 実績報告書
  • 1990 実績報告書
  • 研究成果

    (182件)

すべて その他

すべて 文献書誌 (182件)

  • [文献書誌] M.Mukai,S.Yamauchi,N.Hirota,and J.Higuchi: "Time-Resolved EPR and Phosphorescence Studies of the Lowest Excited Triplet State od Benzil" J.Phys.Chem.96. 9328-9331 (1992)

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      1992 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] M.Terazima,N.Hirota,H.Shinohara,and Y.Saito: "Time-Resolved EPR Investigation of Triplet State of C_<60> and C_<70>" Chem.Phys.Lett.195. 333-338 (1992)

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      1992 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] T.Ikoma,K.Akiyama,S.Tero-Kubota,and Y.Ikegami: "Structural Effeets on the Radiationless Transition from the T_1 States of Tropone Derivatives" J.Phys.Chem.97. 303-305 (1993)

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  • [文献書誌] M.Yagi,T.Kaneshima,M.Torii,M.Matsuo,and J.Higuchi: "Effects of Counterion on the Triplet States of Zinc(II) Complexes with 1,10-Phenanthroline and 2,9-Dimethyl- 1,10-Phenanthroline" Chem.Phys.Lett.197. 457-460 (1992)

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      1992 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] M.Kato,K.Sasano,M.Kimura,and S.Yamauchi: "Solid State Effect on the Phosphorescence Spectrum of Tris(3,3'-biisoquinoline) Ruthenium(II)" Chem.Lett.1887-1890 (1992)

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  • [文献書誌] A.Kawai,T.Okutsu,and K.Obi: "CIDEP in the Photsensitized Dissociation of Benzylchloride" Chem.Phys.Lett.198. 637-640 (1992)

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  • [文献書誌] K.Ohara,H.Murai,and K.Kuwata: "Time-Resolved ESR Studies on Photosensitized Reaction of Malcic Anhydride in Alcohols:CIDEP Memory Transfer in Spin-Adduct Formation" Bull.Chem.Soc.Jpn.65. 1672-1678 (1992)

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  • [文献書誌] A.Hanazaki,H.Murai,and K.Kuwata: "Photosensitized Triplet State of 1,3-Cyclodienes Detected by a Time-Resolved ESR Method" Chem.Phys.Lett.197. 67-71 (1992)

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      1992 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] K.Fukui,K.Kojima,H.Ohya-Nishiguchi,and N.Hirota: "Mctal-Thiolate Bonding Properties:Single-Crystal ESR,Susceptibility,and Polarized Absorption Evidence for a Strong π Interaction in Tetrakis(thiophenolato)coblt(II)" Inorg.Chem.31. 1338-1344 (1992)

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  • [文献書誌] M.Hanaya and M.Iwaizumi: "EPR Studies of Photochemical Reactions of Hexacarbonylbis-(η^5-2,4-cyclopentadien-1-yl)ditungsten,〔CpW(CO)_3〕_2,with Quinones" J.Org.Chem.435. 337-345 (1992)

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  • [文献書誌] S.Kita,K.Uchida,R.Miyamoto,and M.Iwaizumi: "Spin-Spin Couplings in the Copper Acetate Hydrate Dimer Studied by Single Crystal ^<13>C-ENDOR for Zinc-Doped Copper Acetate Monohydrate" Chem.Lett.1329-1332 (1992)

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      1992 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] M.Edihara,K.Tokoro,K.Imaeda,K.Sakurai,H.Masuda,T.Kawamura: "Complexes of Silver(I) with Bis(dealkyldithiocabamato)-Platinum(II) as Ligand:Synthesis and Structure of [Pt_3(S_2CNPr_2)_6Ag_2](BF_4)_2 and [Pt_3(S_2CNBu_2)_6Ag_2](ClO_4)_2" J.Chem.Soc.,Chem Commun.1591-1592 (1992)

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  • [文献書誌] T.Otuka,A.Sekine,Y.Ohashi,and Y.Kaizu: "The Crystal Water Affecting ^2E_9→ ^4A_<29> Relaxation in Tris(oxalato)chromate(III) Complexes" Bull.Chem.Soc.Jpn.65. 3378-3385 (1992)

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  • [文献書誌] N.Ishikawa,O.Ohno,Y.Kaizu,and H.Kobayashi: "Localized Orbital Study on the Electronic Structure of Phthalocyanine Dimers" J.Phys.Chem.96. 8832-8839 (1992)

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  • [文献書誌] M.Shiotani,K.Komaguti,J.Ohshita,M.Ishikawa,and L.Sjoqvist: "An Asymmetrically Distorted Structure of the 1-Methyl-silacycyclohexane Radical Cation:ESR Evidence" Chem.Phys.Lett.188. 93-99 (1992)

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      1992 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] K.Komaguchi,M.Shiotani,M.Ishikawa,and K.Sasaki: "Structure and Ring-Puckering Molion of the σ-Localized Silacyclobutane Radical Cation:ESR Evidence." Chem.Phys.Lett.200. 580-586 (1992)

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      1992 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] K.Toriyama and M.Okazaki: "Selectively Weakened C-C σ-Bond in Cation Radicals of Linear and Branched Pentanes as Studied by Electron Spin Resonance" J.Phys.Chem.96. 6986-6991 (1992)

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  • [文献書誌] T.Ichikawa and H.Yoshida: "Selectivity of Alkyl Radical Formation form Branched Alkanes Studied by Electron Spin Resonance and Electron Spin Echo Spectroscopy" J.Phys.Chem.96. 7656-7661 (1992)

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  • [文献書誌] T.Ichikawa: "Application of ESE Spectroscopy to the Study of Radical Reactions in Solids" Pure Appl.Chem.64. 841-846 (1992)

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      1992 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] T.Ichikawa and H.Yoshida: "Effect of Solid Phase on the Selectivity of Hydrogen Abstraction from n-Alkanes.An Electron Spin Resonance and Electron Spin Echo Study" J.Phys.Chem.96. 7661-7664 (1992)

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  • [文献書誌] Y.Fujisaka,J.Takahashi,T.Shida,T.Bally,and K.Roth: "Novel Photochemical Reaction of C_8H_<10> Radical Cations" J.Phys.Chem.96. 2205-2210 (1992)

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  • [文献書誌] H.Shinohara,H.Sato,M.Ohkohchi,Y.Ando,T.Kodama,T.Shida,T.Kato,and Y.Saito: "Encapsulation of a Scandium Trimer in C_<82>" Nature. 357. 52-54 (1992)

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      1992 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] M. Mukai, S. Yamauchi, N. Hirota, and J. Higuchi: "Time-Resolved EPR and Phosphorescence Studies of the Lowest Excited Triplet State od Benzil" J. Phys. Chem.96. 9328-9331 (1992)

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      1992 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] M. Terazima, N. Hirota. H. Shinohara, and Y. Saito: "Time-Resolved EPR Investigation of Triplet State of C_<60> and C_<70>" Chem. Phys. Lett.195. 333-338 (1992)

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      「研究成果報告書概要(欧文)」より
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      1992 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] T. Ikoma, K. Akiyama, S. Tero-Kubota, and Y. Ikegami: "Structural Effects on the Radiationless Transition from the T, States of Tropone Derivatives" J. Phys. Chem.97. 303-305 (1993)

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      1992 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] M. Yagi, M. Torii, N. Yamauchi, T. Kaneshima, and J. Higuchi: "Effects of Conformation on the Luminescence Properies of 2,2'-Bipyridine and 2,2'-Biquinoline" Chem.Phys.Lett.187. 604-608 (1991)

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      1992 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] M. Kato, K. Sasano, M. Kimura, and S. Yamauchi: "Solid State Effect on the Phosphorescence Spectrum of Tris(3,3'-biisoquinoline) Ruthenium(II)" Chem. Lett.1887-1890 (1992)

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      1992 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] A. Kawai, T. Okutsu, and K. Obi: "CIDEP in the Photsensitized Dissociation of Benzylchloride" Chem. Phys. Lett.198. 637-640 (1992)

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      1992 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] K. Ohara, H. Murai, and K. Kuwata: "Time-Resolved ESR Studies on Photosensitized Reaction of Maleic Anhydride in Alcohols: CIDEP Memory Transfer in Spin Adduct Formation" Bull. Chem. Soc. Jpn.65. 1672-1678 (1992)

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      1992 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] A. Hanazaki, H. Murai, and K. Kuwata: "Photosensitized Triplet State of 1,3-Cyclodienes Detected by a Time-Resolved ESR Method" Chem. Phys. Lett.197. 67-71 (1992)

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      1992 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] K. Fukui, K. Kojima, H. Ohya-Nishiguchi, and N. Hirota: "Metal-Thiolate Bonding Properties: Single-Crystal ESR, Susceptibility, and Polarized Absorption Evidence for a Strong Pi Interaction in Tetrakis(thiophenolato)cobalt(II)" Inorg. Chem.31. 1338-1344 (1992)

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      1992 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] M. Hanaya and M. lwaizumi: "EPR Studies of Photochemical Reactions of Hexacarbonylbis(eta^5-2,4-cyclopentadien-l-yl)ditungsten, [CpW(CO)^3]^2, with Quinones" J. Org. Chem.435. 337-345 (1992)

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      「研究成果報告書概要(欧文)」より
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      1992 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] S.Kita, K. Uchida, R. Miyamoto, and M. Iwaizumi: "Spin-Spin Couplings in the Copper Acetate Hydrate Dimer Studied by Single Crystal ^<13>C-ENDOR for Zinc-Doped Copper Acetate Monohydrate" Chem. Lett.1329-1332 (1992)

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      1992 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] M. Ebihara, K. Tokoro, K. Imacda, K. Sakurai, H. Masuda, and T. Kawamura: "Complexes of Silver(I) with Bis(dialkyldithiocabamato)- Platinum(II) as Ligand: Synthesis and Structure of [Pt_3(S_2CNPr_2)_6Ag_2](BF_4)_2 and [Pt_3(S_2CNBu_2)_6Ag_2](ClO_4)_2" J. Chem. Soc., Chem. Commun.1591-1592 (1992)

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      1992 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] T. Otuka, A. Sekine, Y. Ohashi, and Y. Kaizu: "The Crystal Water Affecting ^2E_g*^4A_<20> Relaxation in Tris(oxalato)chromate(III) Complexes" Bull. Chem. Soc. Jpn.65. 3378-3385 (1992)

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  • [文献書誌] N. Ishikawa, O. Ohno, Y. Kaizu, and H. Kobayashi: "Localized Orbital Study on the Electronic Structure of Phthalocyanine Dimers" J. Phys. Chem.96. 8832-8839 (1992)

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  • [文献書誌] M. Shiotani, K. Komaguti, J. Ohshita, M. Ishikawa, and L. Sjoqvist: "An Asymmetrically Distorted Structure of the l-Methyl- silacycyclohexane Radical Cation: ESR Evidence" Chem. Phys. Lett.188. 93-99 (1992)

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      1992 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] K. Komaguchi, M. Shiotani, M. Ishikawa, and K. Sasaki: "Structure and Ring-Puckering Motion of the sigma-Localized Silacyclobutane Radical Cation: ESR Evidence" Chem. Phys. Lett.200. 580-586 (1992)

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      1992 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] K. Toriyama and M. Okazaki: "Selectively Weakened C-C sigma-Bond in Cation Radicals of Linear and Branched Pentanes as Studied by Electron Spin Resonance" J. Phys. Chem.96. 6986-6991 (1992)

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      1992 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] T. Ichikawa and H. Yoshida: "Selectively of Alkyl Radical Formation from Branched Alkanes Studied by Electron Spin Resonance and Electron Spin Echo Spectroscopy" J. Phys. Chem.96. 7656-7661 (1992)

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      1992 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] T. Ichikawa: "Application of ESE Spectroscopy to the Study of Radical Reactions in Solids" Pure Appl. Chem.64. 841-846 (1992)

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      「研究成果報告書概要(欧文)」より
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      1992 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] T. Ichikawa and H. Yoshida: "Effect of Solid Phase on the Selectivity of Hydrogen Abstraction from n-Alkanes. An Electron Spin Resonance and Electron Spin Echo Study" J. Phys. Chem.96. 7661-7664 (1992)

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      1992 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Y. Fujisaka, J. Takahashi, T. Shida, T. Bally, and K. Roth: "Novel Photochemical Reaction of C_8H_<10> Radical Cations" J. Phys. Chem.96. 2205-2210 (1992)

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      1992 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] H. Shinohara, H. Sato, M. Ohkohchi, Y. Ando, T. Kodama, T. Shida, T. Kato, and Y. Saito: "Encapsulation of a Scandium Trimer in C_<82>" Nature. 357. 52-54 (1992)

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      1992 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] M.Mukai,S.Yamauchi,N.Hirota,and J.Higuchi: "Tiem-Resolved EPR and Phosphorescence Studies of the Lowest Excited Triplel State od Benzil" J. Phys. Chem.96. 9328-9331 (1992)

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      1992 実績報告書
  • [文献書誌] M.Terazima,N.Hirota,H.Shinohara,and Y.Saito: "Time-Resolved EPR Inbestigation of Triplet State of C_<60> and C_<70>" Chem. Phys. Left. 195. 333-338 (1992)

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      1992 実績報告書
  • [文献書誌] T.Ikoma, K.Akiyama, S.Tero-kubota, and Y.Ikegami: "Structural Effects on the Radiationless Transition from the T_1 States of Tropone Derivatives" J. Phys. Chem.97. 303-305 (1993)

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      1992 実績報告書
  • [文献書誌] H.Yagi, T.Kaneshima, H.Torii, M.Matsuo, and J.Higuchi: "Effects of Counterion on the Triplet States of Zinc(II) Complexes with 1,10-Phenanthroline and 2,9-Dimethy1-1,10-Phenanthroline" Chem. Phys. Left. 197. 457-460 (1992)

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      1992 実績報告書
  • [文献書誌] M.Kato, K.Sasano, M.Kimura,and S.Yamauchi: "Solid State Effect on the Phosphorescence Spectrum of Tris(3,3'-biisoquinoline)Ruthenium(II)" Chem. Left.1887-1890 (1992)

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      1992 実績報告書
  • [文献書誌] A.Kawai, T.Okutsu, and K.Obi: "CIDEP in the Photsensitized Dissociation of Benzylchloride" Chem. Phys. Left.198. 637-640 (1992)

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      1992 実績報告書
  • [文献書誌] K.Ohara, H.Murai, and K.Kuwata: "Time-Resolved ESR Studies on Photosensitized Reaction of Maleic Anhydride in Alcohols:Cidep Memory Transfer in Spin-Adduct Formation" Bull. Chem. Soc. Jpn.65. 1672-1678 (1992)

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  • [文献書誌] A.Hanazeki, H.Murai, and K.Kuwata: "Photosensitized Triplet State of 1,3-Cyclodienes Detected by a Time-Resolved ESR Method" Chem. Phys. Left.197. 67-71 (1992)

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      1992 実績報告書
  • [文献書誌] K.Fukui, K.Kojima, H.Ohya-Nishiguchi, and N.Hirota: "Metal-Thiolate Bondind Properties:Single-Crystal ESR,Susceptibililt,and Polarized Absorption Evidence for a Strong π Interaction in Tetrakis(thiophenolato)cohalt(II)" Inorg. Chiem.31. 1338-1344 (1992)

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      1992 実績報告書
  • [文献書誌] M. Hanaya and M. Iwaizumi: "EPR Studies of Photochemical Reactions of Hexacarbonylbis-(η^5-2,4-cyclopentadien-1-yl)ditungsten,[CpW(CO)_3]_2, with Quinoncs" J. Org, Chem.435. 337-345 (1992)

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      1992 実績報告書
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  • [文献書誌] M. Ebihara, K. Tokoro, K. Imaeda, K. Sakurai, H. Masuda, T. Kawamura: "Complexes of Silver(I) with Bis(dialkyldithiocabamato)-Platinum(II) as Ligand: Synthesis and Structure of [Pt_3(S_2CNPr_2)_6Ag_2](BF_4)_2 and [Pt_3(S_2CNBu_2)_6Ag_2](C10_4)_2" J. Chem. Soc., Chem. Commun.1591-1592 (1992)

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公開日: 1990-04-01   更新日: 2016-04-21  

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