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特異な分子場の設計に基づく物質変換

研究課題

研究課題/領域番号 02303003
研究種目

総合研究(A)

配分区分補助金
研究分野 有機化学一般
研究機関東京大学

研究代表者

岡崎 廉治  東京大学, 理学部, 教授 (70011567)

研究分担者 富岡 秀雄  三重大学, 工学部, 教授 (20024599)
高谷 秀正  京都大学, 工学部, 教授 (40022644)
小林 啓二  東京大学, 教養学部, 教授 (50012456)
宇根山 健治  岡山大学, 工学部, 教授 (00033150)
青山 安宏  長岡技術科学大学, 工学部, 教授 (00038093)
研究期間 (年度) 1990 – 1991
研究課題ステータス 完了 (1991年度)
配分額 *注記
10,000千円 (直接経費: 10,000千円)
1991年度: 3,200千円 (直接経費: 3,200千円)
1990年度: 6,800千円 (直接経費: 6,800千円)
キーワード分子場 / 反応場 / 包接結晶反応 / マトリックス / 生体反応モデル / 不斉反応 / シリコンクラスタ- / 立体保護 / 固相反応
研究概要

本研究は大きく4つのグル-プに分けて行われた。第1グル-プは、特異な集合分子場に基づく物質変換について研究した。αーオキソアミドの固相光反応、フェナントレンとチェノアセン骨格が作る包接結晶場での光ソルボリシス、液晶性ジアセチレンの重合挙動、包接結晶場でのシクロヘキセノンの光付加反応、キンヒドロン系を用いる新しいプロトンー電子連動システムの開発、トロポチオンの結晶場での反応などが検討され、結晶のような秩序場での特異な反応の実現の可能なことが示された。第2グル-プは、生体分子場のモデルの設計と物質方換について研究した。糖、ポリフィリ誘導体を用いた多点相互作用場の設計、光合成モデル系における電子移動に及ぼす発色団の配向効果、視物質物用モデルとしての蛋白分子場におけるポリエナ-ルの立体特異的異性化、含セレンホスト分子を利用した特異な電子伝達系の機能設計、鉄ーポルフィリン錯体により不斉エポキシ化について研究した。第3グル-プは、特異な単分子場の設計による物質変換について研究した。アルゴン、酸素、有機マトリックス中でのカルベンなどの二価活性種、酸素活性種の発生と物質変換、電場下での特異なトリフルオロメチル化、極めてかさ高い置換基を木分場とする活性種の安定化、ジカルコゲノラト遷移金属錯体での異常反応、BINAPーRu錯体を用いた遷移金属上でのキラル触媒場の創出を研究し、巧妙に設計された単一分子場が特異な分子場を提供できることがわかった。第4グル-プは、分子場設計を物理化学的属面から検討した。X線結晶回折装置に改良を行えることにより、キラルなコバロキシム錯体の結晶相反応が時分割測定で追跡できることが示され、Si_<60>、Si_<24>、Si_<60>H_<60>などのケイ素クラスタ-の理論計算から、これらが炭素クラスタ-と異なる興味ある性資をもつことが示された。以上のことから研究から、新しい分子場の設計の重要性が示された。

報告書

(3件)
  • 1991 実績報告書   研究成果報告書概要
  • 1990 実績報告書
  • 研究成果

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すべて その他

すべて 文献書誌 (83件)

  • [文献書誌] N.Tokitoh,H.Suzuki,T.Matsumoto,Y.Matsuhashi,and R.Okazaki: "1,2,3,4,5-Tetrathiametallolanes of Group 14 Metals,RR'MS_4(M=Si,Ge,and Sn):Synthesis and Crystal Structures." J.Am.Chem.Soc.113. 7047-7049 (1991)

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  • [文献書誌] M.Sakamoto,S.Watanabe,T.Fujita,H.Aoyama,and Y.Omote: "Rhotochemical Reactions of N-Acyldithiocarbamates and N-Acylthio-carbamates." J.Chem.Soc.Perkin Trans.1. 2541-2545 (1991)

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  • [文献書誌] T.Motomutra and Y.Aoyama: "Accumulation of Hydrogen-Bonding and Electrostatic Binding Sites:Stabilization of Salts in Hydroxylic Media via Intramolecular Hydrogen-Bonding." J.Org.Chem.56. 7224-7228 (1991)

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  • [文献書誌] T.Akasaka,K.Sato,M.Kako,and W.Ando.: "Formation of 1,2,3,6-Dioxadisilene in Photo-induced Electron Transfer Oxygenation of 1,2-Disiletene." Terahedorn Lett.32. 6605-6608 (1991)

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  • [文献書誌] M.Sakurada,M.Kajitani,K.Dohki,T.Akiyama,and A.Sugimori: "Reactions of Dithiolenes with Diazo Compounds:Cycloaddition and Dissociation of Alkylidene Groups." J.Organomet.Chem.423. 141-161 (1992)

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  • [文献書誌] K.Uneyama and M.Kanai: "Generation of Perfluoroalkyl Radicals at Low Temporature by Tellurolate Meiated Electron Transfer." Tetrahedron Lett.32. 7425-7428 (1991)

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  • [文献書誌] Y.T.Osano,A.Uchida,and Y.Ohashi: "Optical Enrichment of a Racemic Chiral Crystal by X-ray Irradiation." Nature (London). 352. 510-512 (1991)

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  • [文献書誌] M.Kira,T.Maruyama,and H.Sakurai: "The First Matrix-Isolation and Electronic Structure of Vinyl-Substituted Silylenes." Tetrahedron Lett.33. 243-246 (1992)

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  • [文献書誌] Y.Mazaki,S.Murata,and K.Kodayashi: "Thermal and Photochemical Formation of Quinonoid Derivatives of Condensed Polythiophenes and Their Spectral Properties." Tetrahedeon Lett.32. 4367-4370 (1991)

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  • [文献書誌] Y.Sakata,H.Tsue,Y.Goto,S.Misumi,T.Asahi,T.Nishikawa,T.Okada,N.Mataga: "Observation of Large Orientation effect on Photoinduced Electron Transfer in Rigid Porphyrin-Quinone Compounds." Chem.Lett.1991. 1307-1310 (1991)

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  • [文献書誌] R.Akaba,H.Sakuragi,and K.Tokumaru: "Detection of Dimeric Cation Racicals of Trans-stilbene in 2,4,6-triphenylpyrylium Tetrafluoroborate-sensitized Electron Transfer Reactions in Dichotomethane." Chem.Phys.Lett.174. 80-84 (1990)

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  • [文献書誌] A.Miyazaki,A.Izuoka,and T.Sugawara: "Structure of 11,12-Bis(diazo)-11,12-dihydroindeno〔2,1-a〕fluorene" Acta Cryst.C47. 1054-1056 (1991)

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  • [文献書誌] X.Zhang,K.Mashima,K.Koyano,M.Sayo,H.Kumobayashi,S.Akutagawa,and H.Takaya: "Synthesis of Partially Hydrogenated BINAP Variants." Tetrahedron Lett.32. 7283-7286 (1991)

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  • [文献書誌] F.Toda and K.Tanaka: "Optical Resolution of Bicyclo〔2.2.1〕heptanone,Bicyclo〔2.2.2〕-octanone,and Bicyclo〔3.2.1〕octanone Derivatives by Inclusion Complexation with Optically Active Host Compounds." J.Org.Chem.56. 7332-7335 (1991)

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  • [文献書誌] M.Yoneda,K.Tsujimoto,M.Ohashi,M.Shiratsuchi,Y.Ohkawa,and K.Isa: "Fast Atom Bombardment Mass Spectra of the β-Blocker Nipradilol with Nitratye Ester Group-Tandem Mass Spectrometory (MS/MS) and B/E Constant Linked Scanning." Chem.Pharm.Bull.38. 3389-3394 (1990)

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  • [文献書誌] S.Murata and H.Tomioka: "Photochemistry of o-Nitrophenylazide in Matrices.The First Direct Spectroscopic Observation of O-Dinitrosobenzene." Chem.Lett.1992. 57-60 (1992)

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      1991 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] M.Iwaoka and S.Tomoda: "Direct Observation of Intramolecular Interaction Between a Divalent Selenium and a tertiary Amine by Means of Single Crystal X-ray Analysis and NMR Spectroscopy." Phosphorus,Sulfer,and Silicon and The Related Elements.

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  • [文献書誌] S.Nagase and K.Kobayashi: "Si_<60> and Si_<60>X (X=Ne,F^-,and Na^+)" Chem.Phys.Lett.187. 291-294 (1991)

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  • [文献書誌] K.Nishino,M.Takagi,T.Kawata,I.Murata,J.Inanaga,and K.Nakasuji: "Thiepin-iron Tricarbonyl:Stabilization of Thermally Labile Parent Thiepin by Transition Metal Complexzation." J.Am.Chem.Soc.113. 5059-5060 (1991)

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  • [文献書誌] M.Nakamura and N.Nakamura: "Spin State and Rotational Orientation of Iron Porphyrin Complexes with Hindered 2-Methylbenzimidazole as Axial Ligands." Chem.Lett.1991. 1885-1888 (1991)

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  • [文献書誌] Y.Natuta and K.Maruyama: "High Oxygen-Evolving Activity of Rigidly Linked Manganese (III)Porphytin Dimers.A Functional Model of Mangenese Catalase." J.Am.Chem.Soc.113. 3595-3596 (1991)

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  • [文献書誌] T.Machiguchi,Y.Kano,and T.Hasegawa: "General and Facile Synthesis of 2-Substituted Tropothiones." Chem.Lett.1990. 1563-1566 (1990)

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  • [文献書誌] N. Tokitoh, H. Suzuki, T. Matsumoto, Y. Matsuhashi, and R. Okazaki: "1, 2, 3, 4, 5-Tetrathiametallolanes of Group 14 Metals, RR'MS_4 (M=Si, Ge, and Sn) : Synthesis and Crystal Structures." J. Am. Chem. Soc.113. 7047-7049 (1991)

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      1991 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] M. Sakamoto, S. Watanabe, T. Fujita, H. Aoyama, and Y. Omote: "Photochemical Reactions of N-Acyldithiocarbamates and N-Acylthiocarbamates." J. Chem. Soc. Perkin Trans.1. 2541-2545 (1991)

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      1991 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] T. Motomura and A. Aoyama: "Accumulation of Hydrogen-Bonding and Electrostatic Binding Sites : Stabilization of Salts in Hydroxylic Media via Intramolecular Hydrogen-Bonding." J. Org. Chem.56. 7224-7228 (1991)

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      1991 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] T. Akasaka, K. Sato, M. Kako, and W. Ando: "Formation of 1, 2, 3, 6-Dioxadisilene in Photo-induced Electron Transfer Oxygenation of 1, 2-Disiletene." Tetrahedron Lett.32. 6605-6608 (1991)

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      1991 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] M. Sakurada, M. Kajitani, K. Dohki, T. Akiyama, and A. Sugimori: "Reactions of Dithiolenes with Diazo Compounds : Cycloaddition and Dissociation of Alkylidene Groups." J. Organomet. Chem.423. 141-161 (1992)

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  • [文献書誌] K. Uneyama and M. Kanai: "Generation of Perfluoroalkyl Radicals at Low Temperature by Tellurolate Mediated Electron Transfer." Tetrahedron Lett.32. 7425-7428 (1991)

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      1991 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Y. T. Osano, A. Uchida, and Y. Ohashi: "Optical Enrichment of a Racemic Chiral Crystal by X-ray Irradiation." Nature (London). 352. 510-512 (1991)

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  • [文献書誌] M. Kira, T. Maruyama, and H. Sakurai: "The First Matrix-Isolation and Electronic Structure of Vinyl-Substituted Silylenes." Tetrahedron Lett.33. 243-246 (1992)

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  • [文献書誌] Y. Mazaki, S. Murata, and K. Kobayashi: "Thermal and Photochemical Formation of Quinonoid Derivatives of Condensed Polythiophenes and Their Spectral Properties." Tetrahedron Lett.32. 4367-4370 (1991)

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      1991 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Y. Sakata, H. Tsue, Y. Goto, S. Misumi, T. Asahi, T. Nishikawa, T. Okada, and N. Mataga: "Observation of Large Orientation Effect on Photoinduced Electron Transfer in Rigid Porphyrin-Quinone Compounds." Chem. Lett.1307-1310 (1991)

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  • [文献書誌] R. Akaba, H. Sakuragi, and K. Tokumaru: "Detection of Dimeric Cation Radicals of Trans-stilbene in 2, 4, 6triphenylpyrylium Tetrafluoroborate-sensitized Electron Transfer Reactions in Dichloromethane." Chem. Phys. Lett.174. 80-84 (1990)

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  • [文献書誌] A. Miyazaki, A. Izuoka, and T. Sugawara: "Structure of 11, 12-Bis (diazo) -11, 12-dihydroindeno [2, 1-a] fluorene" Acta Cryst.C47. 1054-1056 (1991)

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  • [文献書誌] X. Zhang, K. Mashima, K. Koyano, N. Sayo, H. Kumobayashi, S. Akutagawa, and H. Takaya: "Synthesis of Partially Hydrogenated BINAP Variants." Tetrahedron Lett.32. 7283-7286 (1991)

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  • [文献書誌] F. Toda and K. Tanaka: "Optical Resolution of Bicyclo [2.2.1] heptanone, Bicyclo [2.2.2] octanone, and Bicyclo [3.2.1] octanone Derivatives by Inclusion Complexation with Optically Active Host Compounds." J. Org. Chem.56. 7332-7335 (1991)

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  • [文献書誌] M. Yoneda, K. Tsujimoto, M. Ohashi, M. Shiratsuchi, Y. Ohkawa, and K. Isa: "Fast Atom Bombardment Mass Spectra of the beta-Blocker Nipradilol with Nitrate Ester Group-Tandem Mass Spectrometry (MS/MS) and B/E Constant Linked Scanning." Chem. Pharm. Bull.3389-3394 (1990)

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  • [文献書誌] S. Murata and H. Tomioka: "Photochemistry of o-Nitrophenylazide in Matrices. The First Direct Spectroscopic Observation of o-Dinitrosobenzene." Chem. Lett.57-60 (1992)

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  • [文献書誌] M. Iwaoka and S. Tomoda: "Direct Observation of Intramolecular Interaction Between a Divalent Selenium and a tertiary Amine by Means of Single Crystal X-ray Analysis and NMR Spectroscopy." Phosphorus, Sulfur, and Silicon and The Related Elements.

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  • [文献書誌] S. Nagase and K. Kobayashi: "Si_<60> and Si_<60>X (X=Ne, F^-, and Na^+)" Chem. Phys. Lett.187. 291-294 (1991)

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  • [文献書誌] K. Nishino, M. Takagi, T. Kawata, I. Murata, J. Inanaga, and K. Nakasuji: "Thiepin-iron Tricarbonyl : Stabilization of Thermally Labile Parent Thiepin by Transition Metal Complexization." J. Am. Chem. Soc.113. 5059-5060 (1991)

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  • [文献書誌] M. Nakamura and N. Nakamura: "Spin State and Rotational Orientation of Iron Porphyrin Complexes with Hindered 2-Methylbenzimidazole as Axial Ligands." Chem. Lett.1885-1888 (1991)

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  • [文献書誌] Y. Naruta and K. Maruyama: "High Oxygen-Evolving Activity of Rigidly Linked Manganese (III) Porphyrin Dimers. A Functional Model of Manganese Catalase." J. Am. Chem. Soc.113. 3595-3596 (1991)

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  • [文献書誌] T. Machiguchi, Y. Kano, and T. Hasegawa: "General and Facile Synthesis of 2-Substituted Tropothiones." Chem. Lett.1563-1566 (1990)

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  • [文献書誌] N.Tokitoh,H.Suzuki,T.Matsumoto,Y.Matsuhashi,and R.Okazaki: "1,2,3,4,5‐Tetrathiametallolanes of Group 14 Metals,RR'MS_4(M=Si,Ge,and Sn): Synthesis and Crystal Structures." J.Am.Chem.Soc.113. 7047-7049 (1991)

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      1991 実績報告書
  • [文献書誌] M.Sakamoto,S.Watanabe,T.Fujita,H.Aoyama,and Y.Omote: "Photochemical Reactions of N‐Acyldithiocarbamates and N‐Acylthiocarbamates." J.Chem.Soc.Perkin Trans.1. 2541-2545 (1991)

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      1991 実績報告書
  • [文献書誌] T.Motomura and Y.Aoyama: "Accumulation of Hydrogen‐Bonding and Electrostatic Binding Sites: Stabilization of Salts in Hydroxylic Media via Intramolecular Hydrogen‐Bonding." J.Org.Chem.56. 7224-7228 (1991)

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      1991 実績報告書
  • [文献書誌] T.Akasaka,K.Sato,M.Kako,and W.Ando: "Formation of 1,2,3,6‐Dioxadisilene in Photo‐induced Electron Transfer Oxygenation of 1,2‐Disiletene." Tetrahedorn Lett.32. 6605-6608 (1991)

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  • [文献書誌] M.Sakurada,M.Kajitani,K.Dohki,T.Akiyama,and A.Sugimori: "Reactions of Dithiolenes with Diazo Compounds: Cycloaddition and Dissociation of Alkylidene Groups." J.Organomet.Chem.423. 141-161 (1992)

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  • [文献書誌] K.Uneyama and M.Kanai: "Generation of Perfluoroalkyl Radicals at Low Temperature by Tellurolate Mediated Electron Transfer." Tetrahedron Lett.32. 7425-7428 (1991)

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  • [文献書誌] Y.T.Osano,A.Uchida,and Y.Ohashi: "Optical Enrichment of a Racemic Chiral Crystal by X‐ray Irradiation." Nature(London). 352. 510-512 (1991)

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  • [文献書誌] Y.Sakata,H.Tsue,Y.Goto,S.Misumi,T.Asahi,T.Nishikawa,T.Okada,N.Mataga: "Observation of Large Orientation Effect on Photoinduced Electron Transfer in Rigid Porphyrin‐Quinone Compounds." Chem.Lett.1991. 1307-1310 (1991)

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  • [文献書誌] R.Akaba,H.Sakuragi,and K.Tokumaru: "Detection of Dimeric Cation Radicals of Trans‐stilbene in 2,4,6‐triphenylpyrylium Tetrafluoroborate‐sensitized Electron Transfer Reactions in Dichloromethane." Chem.Phys.Lett.174. 80-84 (1990)

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  • [文献書誌] A.Miyazaki,A.Izuoka,and T.Sugawara: "Structure of 11,12‐Bis(diazo)‐11,12‐dihydroindeno[2,1‐a]fluorene" Acta Cryst.C47. 1054-1056 (1991)

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公開日: 1990-04-01   更新日: 2016-04-21  

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