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Atom-Planting法による各種メタロシリケートの合成とその触媒作用

研究課題

研究課題/領域番号 03453083
研究種目

一般研究(B)

配分区分補助金
研究分野 工業物理化学・複合材料
研究機関東京工業大学

研究代表者

八嶋 建明  東京工業大学, 理学部, 教授 (60016409)

研究分担者 小松 隆之  東京工業大学, 理学部, 助手 (40186797)
難波 征太郎  西東京科学大学, 理工学部, 助教授 (80114883)
研究期間 (年度) 1991 – 1993
研究課題ステータス 完了 (1993年度)
配分額 *注記
7,000千円 (直接経費: 7,000千円)
1993年度: 500千円 (直接経費: 500千円)
1992年度: 2,000千円 (直接経費: 2,000千円)
1991年度: 4,500千円 (直接経費: 4,500千円)
キーワードアトムプランティング法 / モルデナイト / MFI型ゼオライト / トルエンの不均化 / トルエンの水酸化 / ブタンの酸化脱水素 / NOの選択的還元 / フェリシリケート / NOの選択的環元 / メタロシリケート / Atom-Planting法 / 固体酸触媒 / 形状選択性 / アルキル化 / No選択還元 / ベックマン転位 / メタロシリケ-ト / AtomーPlanting法
研究概要

モルデナイトの脱アルミニウムに成功し、アルミニウム含量が少なく、格子欠陥の多いモルデナイトが調製できるようになった。Atom-Planting法により、このモルデナイトにアルミニウム、ガリウム、アンチモン及びチタンを導入する事に成功した。この事は、前3者については、赤外吸収スペクトルの測定で、各々に特有な波数に酸性OH基の吸収が見られる事、またチタンについては、骨格Si-O-Tiの振動に基づく吸収がみられることより確認された。さらにガリウムの結晶骨格中への導入は、MAS-NMRによるガリウムの測定からも確かめられている。
これらモルデナイト型のメタロシリケートの触媒作用については、トルエンの不均化反応及びトルエンの過酸化水素による液相水酸化をモデル反応にして検討した。その結果、Atom-Planting法でアルミニウムを導入したモルデナイトは、水熱合成で調製したモルデナイトよりも、トルエンの不均化反応に高い活性を示すことを見いだした。しかし、ガリウム及びアンチモンを導入したメタロシリケートは、残存するアルミニウムに起因する酸性が強いため、その影響により独自の活性が得られなかった。また、モルデナイト型チタノシリケートは、トルエンの液相水酸化において、MFI型チタノシリケートよりも高い活性を示した。これは細孔の入口径がモルデナイト型の方が大きいため、液相での反応物あるいは生成物の細孔内拡散が速いことに原因があると思われる。
昨年度調製に成功したMFI型フェリシリケートの触媒作用について引き続き研究した。その結果、この触媒は、担持酸化鉄触媒に比べて、CO酸化活性が低いこと、ブタンの酸化脱水素によりブテンが選択的に合成できること、酸素存在下、NOのNH_3による選択的還元を促進することを見いだした。

報告書

(4件)
  • 1993 実績報告書   研究成果報告書概要
  • 1992 実績報告書
  • 1991 実績報告書
  • 研究成果

    (23件)

すべて その他

すべて 文献書誌 (23件)

  • [文献書誌] Koji Yamagishi: "Preparation of Metallosilicates with ZSM-5 Type Structure by Atom-Planting Method" Bull.Chem.Soc.Jpn.64. 949-953 (1991)

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      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      1993 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Koji Yamagishi: "Defect Sites in Highly Siliceous HZSM-5 Zeolites:A Study Performed by Alumination and IR Spectroscopy" J.Phys.Chem.95. 872-877 (1991)

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      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      1993 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Jong-Ho Kim: "Para-Selectivity of Metallosilicates with MFI Zeolite Structure" Zeolites. 11. 59-63 (1991)

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      「研究成果報告書概要(和文)」より
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      1993 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Jong-Ho Kim: "Para-Selectivity of Zeolites with MFI Structure Difference between Disproportionation and Alkylation" Appl.Catal.A:General. 83. 51-58 (1992)

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      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      1993 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Seitaro Namba: "Para-Selectivity of ZSM-5 Type Metallosilicates for Alkylation of Toluene with Methanol" Proc.10th Intern.Congr.Catal.Elsevier Science. 1685-1688 (1993)

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      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      1993 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Jong-Ho Kim: "Preparation of Highly Para-Selective Metallosilicate Catalysts for Alkylation of Ethylbenzene with Ethanol" Appl.Catal.A:General. 100. 27-36 (1993)

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      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      1993 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Md.Azuhar Uddin: "Catalytic Activity of Framework Iron in MFI-Type Ferrisilicate for the Oxidation of Carbon Monoxide" Microporous Materials. 1. 201-205 (1993)

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      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      1993 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Md.Azuhar Uddin: "Catalytic Properties of Framework Iron in MFI-Type Ferrisilicate for the Oxidative Dehydrogenation of n-Butane" Chem.Lett.1037-1038 (1993)

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      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      1993 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Yasuhiro Araki: "Shape-Selective Alkylation of 2-Methylnaphthalene with Methanol over MFI Type Zeolites" Proc.4th Japan-China on Coal and C_1 Chemistry. 295-300 (1993)

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      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      1993 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Tatsuaki Yashima: "Para-Selective Alkylation of Ethylbenzene over MFI Type Zeolite Catalysts" Proc.Petrochemical and Environmental Technology. 4-1-4-9 (1993)

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      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      1993 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Tatsuaki Yashima: "Characterization and Catalytic Properties of Metallosilicates" Proc.3rd Joint Saudi-Japanese Workshop on Petroleum Refining,Petrochemicals and Related Issues. 97-104 (1993)

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      1993 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] 八嶋 建明: "ゼオライトの触媒特性向上のための修飾法" ペトロテック. 16. 126-131 (1993)

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      1993 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] 八嶋 建明: "“ゼオライトの細孔構造と物性の制御"" 季刊化学総説No.21マイクロポーラス・クリスタル日本化学会編. 18-26 (1993)

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      「研究成果報告書概要(和文)」より
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      1993 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Tatsuaki Yashima: "“Shape Selective Alkylation of Aromatics on Metallosilicates"" Proc.Acid-Base Catalysis II. (予定). (1994)

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      1993 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Peng Wu: "“Incorporation of Aluminum and Antimony into Mordenite Framework by Atom-Planting Method"" Proc.Acid-Base Catalysis II. (予定). (1994)

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      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      1993 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Jong-Ho Kim: "Preparation of highly para-selective metallosilicate catalysts for alkylation of ethylbenzene with ethanol" Applied Catalysis A;General.100. 27-36 (1993)

    • 関連する報告書
      1993 実績報告書
  • [文献書誌] Md.Azhar Uddin: "Catalytic activity of framework iron in MFI-type ferrisilicate for the oxidation of carbon monoxide" Microporous Materials. 1. 201-205 (1993)

    • 関連する報告書
      1993 実績報告書
  • [文献書誌] Md.Azhar Uddin: "Catalytic Properties of Framework Iron in MFI-Type Ferrisilicate for the Oxidative Dehydrogenation of n-Butane" Chemistry Letters. 1037-1038 (1993)

    • 関連する報告書
      1993 実績報告書
  • [文献書誌] Tatsuaki Yashima: "Shape Selective Alkylation of Aromatics on Metallosilicates" Proceedings of Acid-Base Catalysis-II. (予定). (11) (1994)

    • 関連する報告書
      1993 実績報告書
  • [文献書誌] Pang Wu: "Incorporation of Aluminium and Antimony into Mordenite Framework by Atom-Planting Method" Proceedings of Acid-Base Catalysis-II. (予定). (4) (1994)

    • 関連する報告書
      1993 実績報告書
  • [文献書誌] Jong-Ho Kim: "Para-selectivity of zeolites with MFI structure Difference between disproportionation and alkylation" Applied Catalysis A:General. 83. 51-58 (1992)

    • 関連する報告書
      1992 実績報告書
  • [文献書誌] 八嶋 建明: "ゼオライトの触媒特性向上のための修飾法" ペトロテック. 16. 126-131 (1993)

    • 関連する報告書
      1992 実績報告書
  • [文献書誌] JongーHo Kim: "“Preparation of Highly ParaーSelective Metallosilicate Catalysts for Alkylation of Ethylbenzene with Ethanol"" “Journal of Chemical Society.Faraday Transactions".

    • 関連する報告書
      1991 実績報告書

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公開日: 1991-04-01   更新日: 2016-04-21  

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