| 研究概要 |
この研究課題で我々は,金属表面にアルカリ金属原子が吸着した系について,吸着機構及び仕事関数等関連する物理量が被覆度に応じてどのように変化していくのかという問題を理論的に解明することを目的とした。用いるモデルはLCAOの枠内であるが,通常無視される原子軌道間の非直交性を考慮し,また取扱いが困難なため殆んど議論されない吸着原子の不規則配置の効果をcell-CPAの方法により考慮した。前者は,吸着機構がイオン結合的か共有結合的かを検討する上で不可欠であり,後者は表面バンドの形成過程に深い関わりがあり,仕事関数の温度変化の本質的原因であることが示された。
平成3年度及び4年度は,それまでの成果の上に立って,吸着原子の有効相互作用の被覆度依存性について研究した。従来の理論においては殆んどの場合,吸着原子間の静電的相互作用のみが考慮され,従って全被覆度において相互作用の斥力であるというのが通説であった。しかし数年前からLEED,EELSの実験により高被覆度において相互作用が引力になる場合のあることが示唆されていた。我々は静電的相互作用とは別に存在する電子遷移に起因する“凝集的相互作用"をも計算し,合理的なパラメータの値の範囲で,有効相互作用が引力になりうることを示した。(Phys.Rev.Bに発表)
平成5年度は,従来確立してきたモデルと方法を“2層吸着"の問題に適用することを試みた。これはアルカリ金属原子を金属上に一層吸着させた上に別種のアルカリ金属原子をさせた系の性質を問題にするものである。この問題については、最近北大の実験グループが研究を始めており,新しい触媒機構を示唆するなど興味深い結果が得られている。現在までに必要な定式化を完了し,予備的な計算結果を得ている。
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