高温・高圧物質合成条件の信頼性向上と安定制御に関する共同研究

• 研究課題/領域番号: 04044033
• 研究種目: 国際学術研究
• 配分区分: 補助金
• 応募区分: 共同研究
• 研究機関: 筑波大学
• 研究代表者: 若槻 雅男 筑波大学, 物質工学系, 教授 (50114153)
• 研究分担者: 洪 時明 成都科技大, 高温高圧物理研究所, 助教授 ; 羅 湘捷 成都科技大, 高温高圧物理研究所, 助教授 ; 丁 立業 成都科技大, 高温高圧物理研究所, 教授 ; 〓 清泉 成都科技大, 高温高圧物理研究所, 教授 ; 徳重 圭之助 石川島播磨重工業(株), 技術本部, 課長 ; 鍵 裕之 筑波大学, 物質工学系, 助手 (70233666) ; 高野 薫 筑波大学, 物質工学系, 助教授 (60133005) ; 大塚 和弘 筑波大学, 物質工学系, 教授 (50029881) ; 末野 重穂 筑波大学, 地球科学系, 教授 (30110513) ; HONG Shiming Instutute of High Temperature-High Pressure Physics, Chengdu University of Scien ; LUO Xiaoxiao Instutute of High Temperature-High Pressure Physics, Chengdu University of Scien ; DING Liye Instutute of High Temperature-High Pressure Physics, Chengdu University of Scien ; GOU Qingquan Instutute of High Temperature-High Pressure Physics, Chengdu University of Scien ; こう 清泉 成都科技大, 高温高圧物理研究所, 教授 ; 奥田 重雄 筑波大学, 物質工学系, 教授 (50111365)
• 研究期間 (年度): 1992 – 1993
• 研究課題ステータス: 完了 (1993年度)
• 配分額: 3,900千円 (直接経費: 3,900千円); 1993年度: 1,900千円 (直接経費: 1,900千円); 1992年度: 2,000千円 (直接経費: 2,000千円)
• キーワード: 高温高圧装置 / アンビル / 圧力媒体 / 油圧制御 / 電力制御 / 圧力校正 / 温度校正 / ダイヤモンド合成

研究概要

平成6年3月12日〜25日、筑波大側研究者を派遣し、成都側研究者との共同実験ならびにミニ・シンポジウムによって成果とりまとめと将来計画策定を行った。
1.成都科技大で設計した形状のアンビルを筑波大装置に適用する試験:筑波大の超高圧高温装置に適用するために成都科技大で設計したアンビル8個は、前年度末(平成5年2月末)に成都科技大側分担者(丁立業)によって搬入された。本年度はこれらを筑波大装置に合わせるように、形状の修正加工を行った。圧力校正実験により、圧力発生効率が少し低下した。しかし封圧の不安定崩壊(blow out)は発生せず初期の目的は達成された。
しかし封圧の安定性を見極めるには更に長期間の使用実績で確認することが望ましい。また予想外の問題点が洗い出された。即ち筑波大装置が特徴とする摺動面の寿命が(圧力発生効率低下による)僅か10数%のプレスロード増加によって顕著に短縮されることが判った。その対策としてアンビル先端部形状の修正案を作成した。本年度計画外であるが、修正アンビルを急遽作製し平成6年1月末に完成した。圧力効率確認実験は進行中。
2.中国方式の圧力媒体を筑波大装置に適用する試験:圧力発生効率の評価を主とする圧力校正は、昨年度末に招聘した成都側分担者を含む共同実験で完了し、筑波大装置で従来より使用していた天然産パイロフィライト(南アフリカ産出)と同等であることを確認した。平成5年度には物質合成時の高温による圧力媒体の熱変成を評価した。方法としてダイヤモンドの種子結晶を育成する過程での育成条件の安定性を観察した。ダイヤモンド/黒鉛平衡からの過剰圧を駆動力とする種子成長は圧力に極めて敏感である。従来の圧媒体使用においてはヒーターの周囲に予め高温で焼成したパイロフィライト部分を配置して熱変成を防止していた(二重スリーブ法)が、成都方式の圧媒体は焼成した粉末を原料としているので二重スリーブを用いる必要もなく、種子結晶の安定な成長(2〜3時間)を確認した。
3.温度制御装置の設計制作と成都科技大装置への適用:石川島播磨重工業(株)と筑波大で作製した高精度油圧保持ユニットを昨年度成都科技大装置に適用し、油圧変動幅1/600の十分な安定制御を実現した。今年度は同じく作製した加熱電力制御装置を、平成5年5月に筑波大側分担者を成都に派遣し、共同実験作業により、成都装置に適用した。電源系統の特性により、制御の不安定が生じたので、実験データを収集の上、9月に成都側分担者を招聘して検討し、メーカーの協力も得て成都の加熱系統の特性パラメターを考慮して制御ユニットを修正した。
4.圧力・温度制御を適用した成都科技大装置の制御性の検討:修正した後、加熱電力変動幅4/1000の安定な制御が実現された。結晶育成への適用は次項参照。
5.結晶育成実験と結晶評価:圧力・温度の安定性評価の為、2.項に説明した方法でダイヤモンド種子結晶育成を成都で実施し、1.5mm級(最大1.8mm)の単結晶が育成された。過剰圧法による良質な単結晶育成は中国において初めて実現された。包有物の無い高品質の単結晶が育成され、育成環境の安定性が実証された。なお不純物の分析、制御等の今後の発展も計画中。成都科技大プレスの特徴(ジオメトリ)を生かし、結晶育成用溶融溶媒中の炭素濃度分布に対する重力効果のようなファインな現象も観察した。
6.研究者の派遣と招聘:派遣延べ4名、招聘延べ2名。それぞれ約2週間。
以上のように、研究計画作成時の目的は達成され、それぞれの実験能力が格段に向上した。今後は物質合成研究実績を蓄積する一方、それぞれの装置の異なる基本構成を相補的に利用して、特徴ある共同研究を一層発展させる予定である。

研究成果

• [文献書誌] M.Wakatsuki,K.J.Takano,H.Kagi and S.Kumagai: "Real-time evaluation of pressure using the pressure effect on emf of thermocouples." Proc.14th AIRAPT International Conf.on High Pressure Science and Technology,Colorado,1993. (in press). (1994)
  • 説明: 「研究成果報告書概要(和文)」より
• [文献書誌] W.Li,H.Kagi and M.Wakatsuki: "Growth of single crystals of diamond by a two-stage method." Proc.3rd IUMRS International Conference on Advanced Materials,Tokyo,1993. (in press). (1994)
  • 説明: 「研究成果報告書概要(和文)」より
• [文献書誌] 若槻雅男: "金属溶媒によるダイヤモンド合成" New Diamond. 9. 4-13 (1993)
  • 説明: 「研究成果報告書概要(和文)」より
• [文献書誌] K.J.Takano,K.Shino,A.Izawa,M.Miyahara and M.Wakatsuki: "Detection of pressure-induced phase transition in a diamond anvil cell." Japan.J.Appl.Phys.31(3A). 1268-1274 (1993)
  • 説明: 「研究成果報告書概要(和文)」より
• [文献書誌] H.Kagi,M.Wakatsuki,S.Hayakawa,F.Nakamura,Y.Gohshi,H.Kanda and J.Isoya: "Characterization of trace nickel in Synthetic diamond and its relation ship to the abundance of substitutional nitrogen." Proc 14th AIRAPT International Conference on High Pressure Science and Technology,Colorado,1993. (in press). (1994)
  • 説明: 「研究成果報告書概要(和文)」より
• [文献書誌] H.Kagi,M.Wakatsuki,S.Hayakawa,Y.Gohshi,H.Kanda and J.Isoya.: "Trace amount of nickel in synthetic diamond and its implication to substitutional nitrogen." Proc.3rd IUMRS International Conference on Advanced Materials,Tokyo,1993. (in press). (1994)
  • 説明: 「研究成果報告書概要(和文)」より
• [文献書誌] K.Matsumoto,H.Yurimoto,K.Kosaka,T.Nakamura and S.Sueno: "A novel ion imager for secondary ion mass spectroscopy." Electron Devices. 40. 82-85 (1993)
  • 説明: 「研究成果報告書概要(和文)」より
• [文献書誌] O.Koike,H.Yurimoto,H.Nagasawa and S.Sueno: "Ion microprobe measurements of Mg isotopes in type B1 CAI of Allende meteorite." Proc.NIPR Symp.Antarct.Meteorites.6. 357-363 (1993)
  • 説明: 「研究成果報告書概要(和文)」より
• [文献書誌] K.Otsuka,T.Ohba,M.Tokonami and C.Wayman: "New description of long period stacking order structures of martensites in β-phase alloys." Scripta Met.29. 1359-1364 (1993)
  • 説明: 「研究成果報告書概要(和文)」より
• [文献書誌] Min Piao,K.Otsuka,S.Miyazaki and H.Hirokawa: "Mechanism of the As temperature increase by predeformation in thermo-electric alloys." Matrials Trans.JIM. 34. 919-929 (1993)
  • 説明: 「研究成果報告書概要(和文)」より
• [文献書誌] 〓立,張茹,洪時明,〓清泉: "用SiC和Ni_<70>Mn_<25>Co_5合金合成金剛石的試験" 高圧物理学報. 1993増巻号. 27 (1993)
  • 説明: 「研究成果報告書概要(和文)」より
• [文献書誌] 曹国英,陳叔〓,李会士,〓清泉: "八面体硼皮金剛石的高圧合成研究" 原子与分子物理学報. 10. 2603-2608 (1993)
  • 説明: 「研究成果報告書概要(和文)」より
• [文献書誌] 羅湘捷,丁立業,蔡民東,呉細芽: "人造金剛石鉄磁性雑質的EPR譜特性分析" 成都科技大学学報. 1993(6). 62-68 (1994)
  • 説明: 「研究成果報告書概要(和文)」より
• [文献書誌] 丁立業,若槻雅男,羅湘捷: "金剛石生長時高圧融剤中石炭的伝輸及其影響" 高圧物理学報. 8(in press). (1994)
  • 説明: 「研究成果報告書概要(和文)」より
• [文献書誌] S-M.Hong and M.Wakatsuki: "Diamond formation from the SiC-Co system under high pressure and high temperature." J.Mater.Sci.12. 283-285 (1993)
  • 説明: 「研究成果報告書概要(和文)」より
• [文献書誌] S-M.Hong,W.Li,X-P.Jia and M.Wakatsuki: "Diamond formation from a system of Sic and a metal." Diamond and Related Materials.2. 508-511 (1993)
  • 説明: 「研究成果報告書概要(和文)」より
• [文献書誌] M.Wakatsuki,K.J.Takano and H.Kagi: "Formation process of materials at high pressure:in New Functionality Materials,Vol.C,ed.by T.Tsuruta,M.Doyama and M.Seno" Elsevier,Amsterdam, 91-98 (1993)
  • 説明: 「研究成果報告書概要(和文)」より
• [文献書誌] M.Wakatsuki, K.J.Takano, H.Kagi and S.Kumagai: "Real-time evaluation of pressure using the pressure effect on EMF of thermocouples" Proc. 14th AIRAPT International Conf. on High Pressure Science and Technology, Colorado, 1993. in press. (1994)
  • 説明: 「研究成果報告書概要(欧文)」より
• [文献書誌] Wei Li, H.Kagi and M.Wakatsuki: "Growth of single crystals of diamond by a two-stage method" Proc. 3rd IUMRS International Conference on Advanced Materials Tokyo, 1993. in press.
  • 説明: 「研究成果報告書概要(欧文)」より
• [文献書誌] M.Wakatsuki: "Synthesis of diamond using metallic solvents (in Japanese)" New Diamond. 9(4). 4-13 (1993)
  • 説明: 「研究成果報告書概要(欧文)」より
• [文献書誌] K.J.Takano, K.Shino, A.Izawa, M.Miyahara and M.Wakatsuki: "Detection of a pressure-induced phase transition in a diamond anvil cell" Japan. J. Appl. Phys.31(A). 1268-1274 (1993)
  • 説明: 「研究成果報告書概要(欧文)」より
• [文献書誌] H.Kagi, M.Wakatsuki, S.Hayakawa, F.Nakamura, Y.Gohshi, H.Kanda and J.Iasoya: "Characterization of trace nickel in synthetic diamond and its relationship to the abundance of substitutive nitrogen" Proc. 14th AIRAPT International Conf. on High Pressure Science and Technology, Colorado, 1993. in press. (1994)
  • 説明: 「研究成果報告書概要(欧文)」より
• [文献書誌] H.Kagi, M.Wakatsuki, S.Hayakawa, Y.Gohshi, H.Kanda and J.Isoya: "Trace amount of nickel in synthetic diamond and its implication to substitutive nitrogen" Proc. 3rd IUMRS International Conference on Advanced Materials Tokyo, 1993. in press. (1994)
  • 説明: 「研究成果報告書概要(欧文)」より
• [文献書誌] K.Matumoto, H.Yurimoto, K.Kosaka, T.Nakamura and S.Sueno: "A novel ion imagery for secondary ion mass spectroscopy" Electron Devices. 40. 82-85 (1993)
  • 説明: 「研究成果報告書概要(欧文)」より
• [文献書誌] O.Koike, H.Yurimoto, H.Nagasawa and S.Sueno: "Ion microprobe measurements of Mg isotopes in type B1 CAI meteorites" Proc. NIPR Antarct. Meteorites. 6. 357-363 (1993)
  • 説明: 「研究成果報告書概要(欧文)」より
• [文献書誌] K.Otsuka, T.Ohba, M.Tokonami and C.Wayman: "New description of long period stacking order structures of martensites in beta-phasealloys" Scripta Met.29. 1359-1364 (1993)
  • 説明: 「研究成果報告書概要(欧文)」より
• [文献書誌] Min Piao, K.Otsuka, S.Miyazaki and H.Hirokawa: "Mechanism of the As temperature increase by pre-deformation in thermoelectric alloys" Materials Trans. JIM. 34. 919-929 (1993)
  • 説明: 「研究成果報告書概要(欧文)」より
• [文献書誌] L.Gou, J.Chang, S-M.Hong and Q-Q.Gou: "A trial of synthesizing diamond using SiC and a Ni_<70>Mn_<25>Co_5 alloy (in Chinese)" Chinese Journal of High Pressure Physics. special lssue. 27 (1993)
  • 説明: 「研究成果報告書概要(欧文)」より
• [文献書誌] G-Y.Cao, X-Q.Chen, H-S.Li and Q-Q.Gou: "Study for high pressure synthesis of octahedral diamonds surface-doped with boron (in Chinese)" Chinese Journal of Atomic and Molecular Physics. 10. 2603-2608 (1993)
  • 説明: 「研究成果報告書概要(欧文)」より
• [文献書誌] X-J.Luo, L-Y.Ding, M-D.Chai and X-Y.Wu: "The study of EPR properties of ferromagnetic impurities in synthetic diamond (in Chinese)" Journal of Chengdu University of Science and Technology. 1993(6). 62-68 (1993)
  • 説明: 「研究成果報告書概要(欧文)」より
• [文献書誌] L-Y.Ding, M.Wakatsuki and X-J.Luo: "Transport of carbon in the solvent and its effect on the formation of diamond (in Chinese)" Chinese Journal of High Pressure Physics. 8 in press. (1994)
  • 説明: 「研究成果報告書概要(欧文)」より
• [文献書誌] S-M.Hong and M.Wakatsuki: "Diamond formation from the SiC-Co system under high pressure and high temperature" J.Mater.Sci.12. 283-285 (1993)
  • 説明: 「研究成果報告書概要(欧文)」より
• [文献書誌] S-M.Hong, W.Li, X-P.Jia and M.Wakatsuki: "Diamond formation from a system of SiC and a metal" Diamond and Related Materials. 2. 508-511 (1993)
  • 説明: 「研究成果報告書概要(欧文)」より
• [文献書誌] M.Wakatsuki, K.J.Takano and H.Kagi: Elsevier, Amsterdam. "Formation process of materials at high pressure", in New Functionality Materials, Vol.C, ed. by T.Tsuruta, M.Doyama and M.Seno, 91-98 (1993)
  • 説明: 「研究成果報告書概要(欧文)」より
• [文献書誌] K.J.TAKANO,K.SHINO.A.IZAWA,M.MIYAHARA and M.WAKATSUKI: "Detection of a pressure-induced phase transition in a diamond anvil cell." Japan.J.Appl.Phys.31. 1268-1274 (1993)
• [文献書誌] M.WAKATSUKI: "Some features of the grwth process of diamond at high pressure." Recent Trends in High Pressure Research,ed by A.K.Singh, Oxford & IBH Publishing Co., New Delhi,1992(Proc. 13th AIRAPT INT. Conf. on High Pressure Science and Technolgy, Bangalore, India, Oct., 1991). 671-675 (1992)
• [文献書誌] Shi-Ming Hong,and M.Wakatsuki: "Diamond formation from Sic-Co system under high pressure and high temperature" J.Materials Science Letters. (1993)
• [文献書誌] Shi-Ming Hong,Wei Li, Xiao-Peng Jia dnd M.WAKATSUKI: "Diamond formation from a system of SiC cnd a metal." DIAMOND 1992(Proc.3rd Int.Conf.on the New Diamond Science and Technology, Aug. 31 - Sept.4,1992,Heidelberg, Germany). (1993)
• [文献書誌] 若規 雅男: "超高圧" 日本機械学会誌. 95. 868-869 (1992)
• [文献書誌] H,MIZUBAYASHI,M.MORITA,T.KAKIHARA and S.OKUDA: "Anelastic study of screw dislocation motion in high purity miobium" Acta Metall.Mater.40. 2651-2659 (1992)
• [文献書誌] H.TANIMOTO,H.MIZUBAYASHI,R.MASUDA,S.OKUDA,T.IWATA,H.TAKESITA and H.NARAMOTO: "Internal friction measurement of Mo after low-temperature 2MeV electron irradiation" Phys,stat,Sol.(a). 132. 353-360 (1992)
• [文献書誌] H.MIZUBAYASHI,T.NARUSE and S.OKUDA: "Hydrogen internal friction peak in amorphous Cu_<50>Zr_<50>." Phys.stat.Sol.(a). 132. 79-90 (1992)
• [文献書誌] K.MATSUMOTO,H.YURIMOTO,K.KOSAKA,T.NAKAMURA and S.SUENO.: "A novel ion imager for secondary ion mass spectrometry." Electron DEvices. 40. 82-85 (1993)
• [文献書誌] M.KUROSAWA,H.YURIMOTO,K.MATSUMOTO and S.SUENO: "Hydrogen analysis of mantle olivine by secondary ion mass spectrometry." Hige-Pressure Research in Mineral Physics:Application to Earth and Planetary Sciences. 283-287 (1993)
• [文献書誌] H.KAGI,Y.DOHMOTO,S.TAKANO and A.MASUDA: "Tetrad effect in lanthanide partitioning between calcium sulfate crystal and its saturated solution" Chemical Geology. in press. (1993)
• [文献書誌] H.KAGI,S.S.Russell C.T.Pillinger,K.TAKAHASHI and A.MASUDA: "Optical and isotopic properties of diamond in Ureilites." Extended Abstract on 17th Symposium on Antarctic Meteorites. 17. 989-91 (1992)
• [文献書誌] 若規 雅男: "熱・圧力(実験化学講座4.日本化学会編)11,4,1項「高圧下の物質合成」担当(pp,490-497)," 丸善, 534 (1992)
• [文献書誌] T.Murae,H.kagi and A.Masuda(Ed.H.Oya): "Primitive Solar Nebula and Origin of Planets.(分担執筆)" TERRA Scientific Publishing Co.,Tokyo, 22 (1993)