| 研究概要 |
本研究では軽沸点成分の超臨界領域から、三重点付近までの広範な温度領域での二成分混合系の固相を含む高圧相挙動を明らかにし、こうした相挙動データの蓄積を計る。また相挙動の分類法を検討し、混合系の相挙動の特徴を生かした新しい技術開発の可能性を探る。first freezing point法により各混合系の三相共存点・四相共存点ならびに臨界軌跡を実測した。またn-alkanesとCO2混合系では液液の相密度逆転現象をが生じる温度圧力を測定した。H20とCO2混合系では温度サイクル法により水和化合物を生成する混合系の四相共存点と各種三相共存曲線を測定した。
1.n-alkanes-CO2,C2H6混合系の高圧相挙動C17,C18とCO2,C2H6の各二成分混合系の高圧相挙動を実測した結果、CO2を含む混合系は先に報告した相挙動分類のtype2"に属し、C17-C2H6混合系はtype1、C18-C2H6混合系はちょうどtype1とtype1'の遷移混合系であることを確認した。またn-alkanesとCO2の混合系では液液共存領域において相密度の逆転現象が現れるが、その温度と圧力に興味ある関係が存在することを確認した。さらに相挙動分類においてきわめて重要な情報である四相共存点に着目した考察から、n-alkanesの炭素原子数の"oddeven effect"と四重点温度との関連、あるいはn-alkanesの結晶構造との関連を示唆する結果を得た。
2.H20-CO2混合系(gas-hydrateを含む混合系)の高圧相挙動この系はgas-hydrate(CO2・6H2O)と呼ばれる反応物を生成する。本研究では四種類の三相共存曲線と一つの四相共存点と臨界終点を実測した。hydrate-H2O liquid-C02 gas or CO2 liquidの二つの三相共存曲線に対して吸着モデルを適用し実測値の相関を試みた。CO2分子の形状因子を変数とする相関ではhydrateの平均配位数を含め良好な結果を得た。
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