| 研究概要 |
自然量子井戸構造を有する層状ペロブスカイト型物質,特に(C_6H_<13>NH_3)_2PbI_4およびその関連物質についてその光学特性に関する研究をおこなった。
1.磁気光吸収:(C_6H_<13>NH_3)_2PbI_4の励起子は極めて強く局在しており,その振る舞いはカチオニックなフレンケル励起子として良く説明できること,また,井戸層厚が2倍の(C_6H_<13>NH_3)_2(CH_3NH_3)Pb_2I_7の励起子はやや局在性が弱まっているものの依然としてフレンケル励起子的な性格を有していることもわかった。
2.非線形分光:(C_6H_<13>NH_3)_2PbI_4についてナノ秒パルスレーザを用いたパンプ・プローブ分光をおこなったところ,励起子共鳴付近のパンプによって数十%にも及ぶ吸収飽和が観測された。これはX^<(3)>に換算すると10^<-4>esuオーダーの極めて大きな変化である。一方,強励起のフォトルミネッセンス測定では,励起光強度に対して非線形な応答を示す発光が観測されたが,二光子吸収測定ではそれに対応する準位は確認できず,その起源は不明である。
3.縮退四光波混合:(C_6H_<13>NH_3)_2PbI_4についてナノ秒パルスレーザを用いて縮退四光波混合の測定をおこなった。励起子吸収に一光子共鳴するエネルギーでX^<(3)>は共鳴的に増大し,そのピーク値は室温で6×10^<-4>esu,77Kで2.4×10^<-3>esuにも達した。これは我々が以前,光第3高調波発生によって測定したX^<(3)>(-3ω;ω,ω,ω)=10^<-9>esuと比較してけた違いに大きく,誘電率閉じこめ効果による非線形性の増強を反映している可能性がある。
この巨大なX^<(3)>の起源を明らかにするために,今後,時間分解のパンプ・プローブ分光などをおこなっていく予定である。
|
