| 研究課題/領域番号 |
04555201
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| 研究種目 |
試験研究(B)
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| 配分区分 | 補助金 |
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| 研究分野 |
有機工業化学
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| 研究機関 | 東京大学 |
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研究代表者 |
藤元 薫 東京大学, 工学部, 教授 (30011026)
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| 研究分担者 |
内田 洋 東京ガス, 基礎技術研究所, チームリーダー
小俣 光司 東京大学, 工学部, 助手 (70185669)
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| 研究期間 (年度) |
1992 – 1993
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| 研究課題ステータス |
完了 (1993年度)
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| 配分額 *注記 |
3,000千円 (直接経費: 3,000千円)
1993年度: 700千円 (直接経費: 700千円)
1992年度: 2,300千円 (直接経費: 2,300千円)
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| キーワード | メタン / エタン / 酸化カップリング / エチレン / メンブレンリアクター / 混合導電体 / ペロブスカイト酸化物 / 反応分離 / メンブレンリアクタ- / 多孔質膜 / 酸化鉛 |
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| 研究概要 |
天然ガスは石油に匹敵する埋蔵量があり、エネルギー源としてばかりでなくその主成分であるメタンの化学的な利用法の開発が望まれている。我々は、酸化カップリングによる選択的エチレン合成を目的として種々のメンブレンリアクターを作成しその特性について検討した。これまで検討したメンブレチンには多孔質管に触媒薄膜を形成したもの(タイプA)、多孔質管に触媒成分を含む液膜を形成したもの(タイプB)、触媒酸化物そのもので膜を形成したもの(タイプC)があり、本研究では主にタイプAとタイプCについて検討し、以下の主たる成果を得た。
タイプAについては多孔質支持体上に緻密な酸化物を形成させる製造技術の確立が大きな課題となる。酸化鉛薄膜を形成させる支持体について検討を行なった結果、シリカ・アルミナの多孔質管を支持体とした時に緻密な酸化鉛薄膜が形成させることがわかった。これはシリカと酸化鉛が750-800℃で焼成することによって共融し鉛ガラスに変化する過程で緻密化するものであることがわかった。さらにこのようにして作成した酸化鉛メンブレンの表面修飾を行なうことにより高活性化を試みた。表面の酸化鉛膜に種々の塩基性酸化物を添加したところその塩基性に応じてカップリング速度が向上し、K_2Oコーティングの場合無添加に比べ速度が2倍まで向上した。
タイプCについてはとくにペロブスカイト酸化物で高い酸素移動度を示すものが知られておりそれらの本反応に対する触媒作用の検討を行った。その結果、LaCoO_3系酸化物がA、Bタイプメンブレンリアクターの活性点モデルと考えられるPb_<0.02>Mg_<0.98>O酸化物より高いC2生成活性を示した。メタン転化率はLa_<0.9>A_<0.1>CoO_3系が際立って高く、C2の選択率はSrCo_<0.8>B_<0.2>O_3系が優れた結果を示した。SrCoO_3を用いてメンブレン反応器としての特性を検討した結果、B型メンブレンと比較したところ広い温度範囲にわたって表面積あたりのメタン転化活性は2桁程度高いことが示された。
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