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二酸化炭素のメタノールへの高効率変換

研究課題

研究課題/領域番号 05225221
研究種目

重点領域研究

配分区分補助金
研究機関大阪大学

研究代表者

米山 宏  大阪大学, 工学部, 教授 (80029082)

研究分担者 井上 博史  大阪大学, 工学部, 助手 (00213174)
桑畑 進  大阪大学, 工学部, 講師 (40186565)
研究期間 (年度) 1993
研究課題ステータス 完了 (1993年度)
配分額 *注記
1,900千円 (直接経費: 1,900千円)
1993年度: 1,900千円 (直接経費: 1,900千円)
キーワードギ酸脱水素酵素 / メタノール脱水素酵素 / 二酸化炭素 / メタノール / 硫化亜鉛 / 半導体超微粒子 / メチルビオローゲン / ピロロキノリンキノン
研究概要

1.ギ酸脱水素酵素およびメタノール脱水素酵素を電極触媒に用いた二酸化炭素の電解還元反応
メチルビオローゲン(MV^<2+>)ならびにピロロキノリンキノン(PQQ)を電子メディエータに用いることによって,ギ酸脱水素酵素(FDH)による二酸化炭素のギ酸への電解還元およびメタノール脱水素酵素(MDH)によるギ酸の電解還元反応を行えることを見出した。前者の反応は,電解セルを遮光することにより連続的に進行し,90%以上の高い電流効率が得られた。いっぽうMDHを用いたギ酸の電解還元場合,MV^<2+>を用いるとホルムアルデヒドが主生成物となり,それが蓄積するとメタノールが生成したのに対し,PQQを用いると,メタノールのみが選択的に生成した。その反応機構をPQQの電極への吸着挙動から明らかにした。以上の知見を基にして,FDHとMDHの両酵素および電子メディエータの存在する電解液を用いることにより,二酸化炭素のメタノールへの電解還元反応を行うことに成功した。PQQを用いた場合には生成物はメタノールのみであり,89%という極めて高い電流効率が得られた。
2.ZnS半導体超微粒子とMDHを用いた二酸化炭素のメタノールへの光還元反応 二酸化炭素を飽和したZnS超微粒子コロイドに,MDH,PQQ,および正孔捕捉剤として2-プロパノールを溶解し,高圧水銀-ランプ光により照射することによって,ZnS超微粒子による二酸化炭素のギ酸への還元と,MDHによるギ酸からメタノールへの還元反応が連続的に進行することによる,二酸化炭素のメタノールへの光還元反応を行うことに成功した。この場合,ZnS超微粒子内に生成する励起電子は,二酸化炭素の還元とPQQの還元に競争的に用いられるため,PQQの濃度が反応に大きく影響を及ぼす。二酸化炭素からメタノールへの変換の量子効率は5.9%であり,これまでに報告されている半導体粒子を用いた二酸化炭素のメタノールへの光還元反応の中で最も高いものであった。

報告書

(1件)
  • 1993 実績報告書
  • 研究成果

    (2件)

すべて その他

すべて 文献書誌 (2件)

  • [文献書誌] Susumu Kuwabata: "Electrochemical Conversion of Carbon Dioxide to Methanol with Use of Enzymes as Biocatalysts." Chem.Lett.1631-1634 (1993)

    • 関連する報告書
      1993 実績報告書
  • [文献書誌] Susumu Kuwabata: "Photochemical Reduction of Carbon Dioxde to Methanol using ZnS Microcrystallite as a Photocatalyst in the Presence of Methanol Dehydrogenase." J.Electrochem.Soc.(印刷中).

    • 関連する報告書
      1993 実績報告書

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公開日: 1993-04-01   更新日: 2016-04-21  

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