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以下で述べる分光法の現地は申請時の研究計画で述べた原理とは多少異なるが、実際に種々の実験した結果以下の原理に基づいた方法の方がより優れていると判断し実行した。
2台のレーザーからのフェムト秒パルスは時間的に全く独立(非同期)であるため、これらを使ってポンプープローブ分光を行うには同期指せる必要は無いが2つのパルスの時間関係がはっきりしていなければならない。そこでポンプ光側レーザーのパルス幅を回析格子で130fsから60psまで伸延し、非線形結晶上でプローブ光と混合し和周波光を発生させた。伸延されたパルスは角度分散により時間によってそのkベクトルが異なるため和周波光はポンプ光とプローブ光とが時間的に結晶上一致したときのみ発生しそのkベクトルは一致したじかんにより異なる。すなわち時間を空間に変換できる。プローブ光には試料からの信号を含んでおり、従って和周波光にも信号成分が含まれる。和周波光のスポットの位置が時刻に、検出した強度が信号強度となる。実験では和周波光をCCD検出した。空間軸の直線性と空間分解能で時間軸の精度が決定され時間分解能が現状では2psであった。しかしこのままでは両方のパルスが全く同期していないので測定したい時間スケールに関係なくパルス周期を最大遅延時間とする測定となる。特に短時間領域の観測では測定能率が低下する。そこで広げたポンプ光パルス幅内に必ずプローブ光が到達する様、両レーザーに粗い同期えおかけた。この粗い同期は両パルスの折り返し周波数の差を検出して一方のょうのレーザーに取り付けたピエゾ素子を介して負帰還を加え共振器長を制御することにより達成した。今後の課題として時間分解能をパルス幅(130fs)程度まで向上させることが挙げられる。本方法では和周波光のスポットの大きさで時間分解能が制限されるため、プローブ光ビーム径を小さくする一方、回折格子ーレンズ間距離、およびレンズ焦点距離の最適化が必要である。
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