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ビクトリア褐炭の化学的特性の解明とそれに基づく機能物質の製造

研究課題

研究課題/領域番号 06044017
研究種目

国際学術研究

配分区分補助金
応募区分共同研究
研究機関東北大学

研究代表者

西山 誼行  東北大学, 反応化学研究所, 教授 (10006299)

西山 〓行 (1995)  東北大学, 反応化学研究所, 教授

研究分担者 PATTI A.F.  Monash大学Gippsland校, 上級講師
PWRRY G.J.  Herman研究所Gippsland石炭製品研究部, 部長
MAINWARING D  王立Melbournu工業大学, 教授
JACKSON W.R.  Monash大学, 化学科, 教授
ALLARDICE D.  Herman研究所 石炭製品部, 部長
菅原 拓男  秋田大学, 鉱山学部, 教授 (10006679)
飯野 雅  東北大学, 反応化学研究所, 教授 (10006306)
持田 勲  九州大学, 機能物質科学研究所, 教授 (20037758)
真田 雄三  北海道大学, 名誉教授 (50109485)
PERRY G.J.  Herman研究所, Gippsland石炭製品研究部, 部長
奥脇 昭嗣  東北大学, 工学部, 教授 (70005320)
研究期間 (年度) 1994 – 1995
研究課題ステータス 完了 (1995年度)
配分額 *注記
6,200千円 (直接経費: 6,200千円)
1995年度: 2,400千円 (直接経費: 2,400千円)
1994年度: 3,800千円 (直接経費: 3,800千円)
キーワード石炭熱分解 / 褐炭ブリケット / 褐炭凝集構造 / 炭素担持液化触媒 / メソスコピック構造 / スラリー粘弾性 / 褐炭-溶媒ゲル / 有機硫黄 / 凝集構造 / 非共有結合 / 触媒比重分離 / 褐炭ゲル / 粘弾性 / 電極
研究概要

膨大な埋蔵量が知られているビクトリア褐炭は極めて反応性に富み,機能性材料の原料として注目されているが,複雑な物理的・化学的特性の解明とそれに基づく利用技術の開発が遅れている.本研究ではこの褐炭の特性を解明して,新しい用途を開発する基礎を纏めることを目的とし,1988年からの共同研究での知識の蓄積と人的な繁がりを武器とし,研究を展開した.平成6年度には5名の研究協力者を派遣して共同研究を行い,得られた成果を各研究機関で更に展開し,褐炭の特性と利用技術について次のような成果を得た.
西山・尾崎は(1)褐炭のイオン交換特性と交換されたカチオンの褐炭の熱分解への影響を調べ,陽イオン種により分解する温度や生成物が異なることを示し,(2)鉄炭素複合体中での鉄の状態を,Monash大学と共同して,メスバウアーなどの分光法で吟味して,鉄の存在状態に依り炭素の性状が大きく変化することを見出し,(3)HRLのAllardice博士らと共同で褐炭のブリケットの安定性を調べ,吸水破壊過程が表面官能基の種類に依存する分子間相互作用の違いで説明できることを明らかにする,などの成果を得ている.
真田・熊谷はオーストラリアのCSIROが開発した高温NMRを使用して加熱時の石炭分子の運動性を調べ,北海道大学での熱天秤測定や高温EPR測定結果と対比させ,加熱による軽質分の揮発と軟化溶融に伴う凝集構造の変化を分子運動性の観点から評価する手法を示した。また,褐炭の凝集状態をコロイド化学的な手法を用いて研究し,メタノール-アルカリ溶液中では水素結合の解離により均一に分散したコロイドとなることを明らかにした.その他,褐炭の乾燥や脱水に伴う構造変化をNMRやDSCで調べ,NMRが有用な知見を与えることを示した.
持田・光来は(1)高活性で残渣との分離による回収・再利用が容易な石炭液化触媒として微粒中空カーボンブラックを担体とするニッケルモリブデン触媒を調製して活性,回収性を確認し,(2)コールタールピッチから製造した高表面積の活性炭素繊維による室温低濃度のSOx,NOxの捕捉,還元無害化の可能性を明らかにし,(3)ナフタリン,メチルナフタリンから合成した液晶ピッチから製造される高機能炭素繊維の微細構造を高分解能SEM,TEM,STMを用いて解析し,機能に関連すると見られるミクロ及びメソスコピックな炭素集合単位を見い出している.
飯野・鷹觜はSwinburne工業大学と共同で,褐炭のN-メチル-2-ピロリジノンによる溶媒抽出物と抽出残渣のスラリーの粘弾性測定を行い,抽出残渣を試料とした場合には原炭の場合と類似の挙動が見られるが,抽出物ではゲル状となる濃度が高く,粘性,弾性やそれらの周波数依存性が原炭や残渣と異なっており,異なるゲル構造が形成されると考えられることを示し,これについてはフミン酸の関与が考えられることを指摘した.
菅原・菅原はこれまで研究を進めてきた石炭中の硫黄分の低減化方式のオーストラリア産のMuswellbrook炭への適応性を検討し,アルカリ処理と急速熱分解を組み合わせるプロセスにより硫黄分を0.04%まで減少させられること,比重分離試料間の比較では低比重成分の方が除去率が大きいこと,スルフォキシド型の有機硫黄が急速熱分解時に選択的に除去されていることなどを明らかにし,環境問題に適合させる活用の方向を示した.
以上の成果を踏まえ,平成7年度には代表者および日本側の研究分担者がオーストラリアを訪問して,関係する研究者と成果を討論・総括するための全体総括集会を開催した.この集会にはオーストラリア側の分担者だけでなく関連する研究者も出席し,双方からの11件の発表について,率直な意見の交換を行い,本共同研究の評価を行った.同時に石炭関連研究機関や使用企業を視察し,今後の展開のための情報を得た.
上の研究遂行と並行して,褐炭の土壌改良や吸着剤への利用技術を研究している2名の専門家,A.F.Patti博士とM.Hobday博士,を招聘して講演会や個別の討論を進め,実用的な応用分野についての視点を得ることができた.以上のように,褐炭の特性把握には格段の進歩がなされたのみならず,オーストラリアの石炭研究者と揺るがぬ共同体制を樹立できたことは本研究の多大な成果と考えている.

報告書

(2件)
  • 1995 研究成果報告書概要
  • 1994 実績報告書
  • 研究成果

    (63件)

すべて その他

すべて 文献書誌 (63件)

  • [文献書誌] Kenji Merakami,Jun-ichi Ozaki,Yoshiyuki Nishiyama: "Effects of surface treatment on cation exchange propcrties of Australian brown coals" Fuel Process.Technol.43. 95-110 (1995)

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      「研究成果報告書概要(和文)」より
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      1995 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] 西山誼行,寺田和彦: "石炭ガス化触媒の活性-生成ガスの影響" 化学工学論文集. 20. 793-798 (1994)

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      1995 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] J.Ozaki and Y.Nishiyama: "Effcets of iron on the infrared photorecsponse of carbon/n-Si junctions prepared by plasma decomposition of propylenc and ferroccne" J.Appl.Phys.77. 4459-4462 (1995)

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      1995 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Kenji Murakami,Hiroyoki Shirato,Jun-ichi Ozaki,Yoshiyuki Nishiyama: "Effects of metal ions on thermal decomposition of a brown coal" Fuel Process.Technol.(印刷中).

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      1995 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Jun-ichi Ozaki,Yoshiyuki Nishiyama,Peter J.Guy,David J.Allardice: "Role of carboxyl group in the disintegration of brown coal briquette by water sorption" Fuel Process.Technol.(投稿中).

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      1995 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Haruo Kumagai,Nakashi Satou,Yuzo Sanada,Kazuo Nakamura,Masahide Sasaki,Takeshi Kotanigawa: "Effects of alkali halide doping on hysrogen bonding interaction in brown coal" 6th Australian Coal Sci.Conf.proc.256-262 (1994)

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      1995 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Koyo Norinaga,Haruo Kumagai,Yuzo Sanada,Masahide Sasaki,Takeshi Kotanigawa: "Changes in the Conformation of lignite molecule during moisture release process" Proc.8th Int.Conf.Coal Sci.35-38 (1995)

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      1995 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] K.Matuoka,H.Kumagai,and Y.Sanada: "Interaction between Coal and Pyridine/CS_2 Mixed Solvent System by Means of L-band EPR" 8th Int.Conf.Coal Sci.397-400 (1995)

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      1995 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] 村岡淳一,熊谷治夫,千葉忠俊,真田雄三,D.S.Webster,R.Sakurovs,D.Phan: "ヨウ化リチウム添加による褐炭の熱分解特性の変化" 第32回石炭科学会議発表論文集. 232-235 (1995)

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      1995 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] I.Mochida et al.: "Design of Recoverable Catalysts for a Multistage Coal Liquefaction Process" Energy & Fuels. 8. 25-30 (1994)

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      1995 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] I.Mochida et al.: "Hydrodesulfurization Reactivities of Various Sulfur Compounds in Diesel Fuel" Ind.Eng.Chem.Res.33. 218-222 (1994)

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      1995 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] I.Mochida et al.: "Three stage Deep Hydrodesulfuri-zation and Decolorization of Diesel Fuel with CoMo and NiMo Catalysts at Relatively Low Pressure." Fuel. 73. 1667-1671 (1994)

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      1995 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Scong-Ho Yoon,Yozo Korai,Isao Mochida,Kiyoshi Yokogawa,Seiji Fukuyama,Masamitsu Yoshimura: "Axial nano-scale microstructures in graphitized fibers inherited from liquid crystal mesophase pitch" Carbon. 34. 83-88 (1996)

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      1995 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Isao Mochida,Shizuo Kawano,Motohiro Hironaka,Shunsuke Yatsunami,Yozo Korai Yuji Matsumura,Masaaki Yoshikawa: "Reduction of NO of very low concentration in air with NH3 at room temperature over calcined active cavbon fibers" Encrgy Fucls. 9. 659-664 (1995)

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      1995 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Kinya Sakanishi,Haru-umi Hasuo,Isao Mochida,Osamu Okuma: "Prepatation of highly dispersed NiMo catalysts supported on hollow sphcrical carbon black particles" Energy Fuels. 9. 995-998 (1995)

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      1995 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Toshimasa Takanohashi,Masashi Iino,Kazuo Nakamura: "Evaluation of association of solvent soluble molecules of bituminous coal by computer simulation" Encrgy Fuels. 8. 395-398 (1994)

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      1995 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Masashi Iino,J.Shen: "Heat treatment of coals in hydrogen-donating solvents at temperatures as low as 175-300℃" 208th Am.Chem.Soc.National Meeting. 39. 648-652 (1994)

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      1995 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Toshimasa Takanohashi,Masashi Iino,David E.Mainwaring: "Viscoelasticity of brwon coal-NMP gel" IEA-CLM Workshop '94. 360-366 (1994)

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      1995 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Toshimasa Takanohashi,Masashi Iino,Masaji Nishioka: "Investigation of associated structure of Upper Freeport coals by solvent swelling" Energy Fuels. 9. 788-793 (1995)

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      1995 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Katsuyasu Sugawara,Keiko Abe,Takuo Sugawara,Peter F.Nelson: "Desulfurization of high sulfur coals by rapid pyrolysis with alkali treatment" Int.J.Soc.Mat.Eng.for Resources. 3. 194-202 (1995)

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      1995 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Katsuyasu Sugawara,Keiko Abe,Takuo Sugawara,Yoshiyuki Nishiyama,Mark A.Sholes: "Dynamic behavior of sulfur forms in rapid pyrolysis of coal with alkali treatment" Fuel. 74. 1823-1829 (1995)

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      1995 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] 菅原勝康,郡司知訓,菅原拓男: "石炭チャーによる硫化水素の捕捉とガス化における硫黄の挙動" 化学工学論文集. (印刷中).

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      1995 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] I.Mochida et at.: "Advanccs in Catalysis.Vol.40 Catalysis in Coal Liqucfaction" Academic Press, 47 (1994)

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      1995 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Kenji Murakami, Jun-ichi Ozaki, Yoshiyuki Nishiyama: "Effects of surface treatment on cation exchange properties of Australian brown coals." Fuel Process.Technol.43. 95-110 (1995)

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      1995 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Yoshiyuki Nishiyama, Kazuhiko Terada: "Reactivityof catalysts for coal gasification-Effects of gases formed on reactivity" Kagakukogaku Ronbunshu. 20. 793-798 (1994)

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      「研究成果報告書概要(欧文)」より
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      1995 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] J.Ozaki and Y.Nishiyama: "Effects of iron on the infrared photoresponse of carbon/n-Si junctions prepared by plasma decomposition of propylene and ferrocene" J.Appl.Phys.77. 4459-4462 (1995)

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      「研究成果報告書概要(欧文)」より
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      1995 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Kenji Murakami, Hiroyuki Shirato, Jun-ichi Ozaki, Yoshiyuki Nishiyama: "Effect of metal ions on thermal decomposition of a brown coal" Fuel process.Technol.(in press).

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      1995 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Jun-ich Ozaki, Yoshiyuki Nishiyama, Peter J.Guy, David J.Allardice: "Role of carboxyl group in the disintegration of brown coal briquette by water sorption" Fuel Process.Technol.(submitted).

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      1995 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Jun-ichi Ozaki, Yoshiyuki Nishiyama, Peter J.Guy, Geoffrey J.Perry, David J.Allardice: "A study on the disintegration of brown coal briquettes by sorption of water" Proc 31st Coal sci Conf., Japan. 181-184 (1994)

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      1995 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Haruo Kumagai, Nakashi Satou, Yuzo Sanada, Kazuo Nakamura, Masahide Sasaki, Takeshi Kotanigawa: "Effects of alkali halide doping on hydrogen bonding interaction in brown coal" 6th Australian Coal Sci.Conf.Proc. 256-262 (1994)

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      1995 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Koyo Norinaga, Haruo Kumagai, Yuzo Sanada, Masahide Sasaki, Takeshi Kotanigawa: "Changes in the conformation of lignitc molecule during moisture release process" Proc.8th Int.Conf.Coal Sci.35-38 (1995)

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      1995 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] K.Matuoka, H.Kumagai, and Y.Sanada: "Interaction between Coal and Pyridine/CS_2 Mixed Solvent System by Means of L-band EPR" 8th Int.Conf.Coal Sci.1995. 397-400 (1995)

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      1995 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Jun-ichi Muraoka, Haruo Kumagai, Tadatoshi Chiba, Yuzo Sanada, D.S.Webster, R.Sakurovs, D.Phan: "Effects of lithium iodide doping on pyrolysis behavior of brown coal" Proc.32nd Coal Sci.Conf.Japan. 232-235 (1995)

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      「研究成果報告書概要(欧文)」より
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      1995 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] I.Mochida et al.: "Design of Recoverable Catalysts for a Multistage Coal Liquefaction Process" Energy & Fucls. 8. 25-30 (1994)

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      1995 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] I.Mochida et al.: "Hydrodesulfurization Reactivities of Various Sulfur Compounds in Dicsel Fuel" Ind.Eng.Chem.Res.33. 218-222 (1994)

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      1995 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] I.Mochida et al.: "Three Stage Deep Hydrodesulfuri-zation and Decolorization of Diesel Fuel with CoMo and NiMo Catalysts at Relatively Low Pressure." Fuel. 73. 1667-1671 (1994)

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      「研究成果報告書概要(欧文)」より
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      1995 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Seong-Ho Yoon, Yozo Korai, Isao Mochida, Kiyoshi Yokogawa, Seiji Fukuyama, Masamitsu Yoshimura: "Axial nano-scale microstructures in graphitized fibers inherited from liquid crystal mesophase pitch" Carbon. 34. 83-88 (1996)

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      1995 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Isao Mochida, Shizuo Kawano, Motohiro Hironaka, Shunsuke Yatsunami, Yozo Korai, Yuji Matsumura, Masaaki Yoshikawa: "Reduction of NO of very low concentration in air with NH_3 at room temperature over calcined active carbon fibers" Energy Fuels. 9. 659-664 (1995)

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      「研究成果報告書概要(欧文)」より
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      1995 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Kinya Sakanishi, Haru-umi Hasuo, Isao Mochida, Osamu Okuma: "Preparation of highly dispersed NiMo catalysts supported on hollow spherical carbon black particles" Energy Fuels. 9. 995-998 (1995)

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      「研究成果報告書概要(欧文)」より
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      1995 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Toshimasa Takanohashi, Masashi Iino, Kazuo Nakamura: "Evaluation of association of solvent soluble molecules of bituminous coal by computer simulation" Enery Fuels. 8. 395-398 (1994)

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      1995 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Masashi Iino, J.Shen: "Heat treatment of coals in hydrogen-donating solvents at temperatures as low as 175-300゚C" 208th Am.Chem Soc.National Meeting. 39. 648-652 (1994)

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      1995 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Toshimasa Takanohashi, Masashi Iino, David E.Mainwaring: "Viscoelasticity of brwon coal-NMP gel" IEA-CLM Workshop '94. 360-366 (1994)

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      「研究成果報告書概要(欧文)」より
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      1995 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Toshimasa Takanohashi, Masashi Iino, Kazuo Nakamura: "Evaluation of association of solvent soluble molecules of bituminous coal by computer simulation" Energy Fuels. 8. 395-398 (1994)

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      「研究成果報告書概要(欧文)」より
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      1995 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Toshimasa Takanohashi, Masashi Iino, Masaji Nishioka: "Investigation of associated structure of Upper Freeport coals by solvent swelling" Energy Fuels. 9. 788-793 (1995)

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      「研究成果報告書概要(欧文)」より
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      1995 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Katsuyasu Sugawara, Keiko Abe, Takuo Sugawara, Peter F.Nelson: "Desulfurization of high sulfur coals by rapid pyrolysis with alkali treatment" Int.J.Soc.Mat.Eng.for Resources. 3. 194-202 (1995)

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      「研究成果報告書概要(欧文)」より
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      1995 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Katsuyasu Sugawara, Keiko Abe, Takuo Sugawara, Yoshiyuki Nishiyama, Mark A.Sholes: "Dynamic behavior of sulfur forms in rapid pyrolysis of coal with alkali treatment" Fuel. 74. 1823-1829 (1995)

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      「研究成果報告書概要(欧文)」より
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      1995 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Kastuyasu Sugawara, Tomomichi Gun-ji, Takuo Sugawara: "Uptake of hydrogen sulfide by coal char and sulfur release during gasitication" Kagakukogaku Ronbunshu. (in press).

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      1995 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] I.Mochida et al.: Academic Press. Catalysis in Coal Liquefaction in "Advances in Catalysis, " Vol.40, 39-85 (1994)

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      1995 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] K.Murakami,J.Ozaki,and Y.Nishiyama: "Effects of surface treatment on cation exchange properties of Australian brown coals" Fuel Process. Technol.(印刷中).

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      1994 実績報告書
  • [文献書誌] 西山誼行,寺田和彦: "石炭ガス化触媒の活性-生成ガスの影響" 化学工学論文集. 20. 793-798 (1994)

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      1994 実績報告書
  • [文献書誌] J.Ozaki and Y.Nishiyama: "Effects of iron on the infrared photoresponse of carbon/n-Si junctions prepared by plasma decomposition of propylene and ferrocene" J. Appl. Phys.(印刷中).

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      1994 実績報告書
  • [文献書誌] H.Kumagai et al.: "Effects of alkali halide doping on hydrogen bonding interaction in brown coal." Proc. 6th Australian Coal Sci. Conf.256-262 (1994)

    • 関連する報告書
      1994 実績報告書
  • [文献書誌] K.Norinaga et al.: "Changes in the Conformation of Lignite Molecule Duing Moisture Release Process." 8th Int. Conf. Coal Sci.(印刷予定). (1995)

    • 関連する報告書
      1994 実績報告書
  • [文献書誌] K.Matuoka,H.Kumagai,and Y.Sanada: "Interaction between Coal and Pyridine/CS_2 Mixed Solvent System by Means of L-band EPR" 8th Int. Conf. Coal Sci.(印刷予定). (1995)

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      1994 実績報告書
  • [文献書誌] I.Mochida et al.: "Design of Recoverable Catalysts for a Multistage Coal Liquefaction Process" Energy & Fuels. 8. 25-30 (1994)

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      1994 実績報告書
  • [文献書誌] I.Mochida et al.: "Hydrodesulfurization Reactivities of Various Sulfur Compounds in Diesel Fuel" Ind. Eng. Chem. Res.33. 218-222 (1994)

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      1994 実績報告書
  • [文献書誌] I.Mochida et al.: "Three stage Deep Hydrodesulfurization and Decolorization of Diesel Fuel with CoMo and NiMo Catalysts at Relatively Low Pressure.e" Fuel. 73. 1667-1671 (1994)

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  • [文献書誌] T. Takanohashi, M. Iino, and K. Nakamura: "Evaluation of Association fo Solvent Soluble Molecules of Bituminous Coal by Computer Simulation" Energy Fuels. 8. 395-398 (1994)

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  • [文献書誌] M. Iino, J. Shen: "Heat Treatment of Coals in Hydrogen-Donating Solvents at Temperatures as Low as 175-300℃" 208th American Chemical Society National Meeting. 39. 648-652 (1994)

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  • [文献書誌] T. Takanohashi, M. Iino, and D.E. Mainwaring: "Viscoelasticity of Brown Coal-NMP Gel" IEA-CLM Workshpo '94. 360-366 (1994)

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      1994 実績報告書
  • [文献書誌] K.Sugawara et al.: "Dynamic Behavior of Sulfur Forms in Rapid Pyrolysis of Coals with Alkali Treatment" FUEL. (印刷中).

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  • [文献書誌] K.Sugawara et al.: "Desulfurization of High Sulfur Coals by Rapid Phyrolysis with Alkali Treatment" Int'l J.of The Soc.of Mat.Eng.for Resources. (印刷中).

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  • [文献書誌] I.Mochida et al.: "Advances in Catalysis,Vol.40中 Catalysis in Coal Liquefaction" Academic Press, 47 (1994)

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公開日: 1994-04-01   更新日: 2016-04-21  

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