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複合分子・分子集合系の光誘起電子移動システムの工学的展開

研究課題

研究課題/領域番号 06403023
研究種目

基盤研究(A)

配分区分補助金
応募区分一般
研究分野 有機工業化学
研究機関大阪大学

研究代表者

柳田 祥三  大阪大学, 工学部, 教授 (10029126)

研究分担者 村越 敬  大阪大学, 工学部, 助手 (40241301)
和田 雄二  大阪大学, 工学部, 助教授 (40182985)
研究期間 (年度) 1994 – 1996
研究課題ステータス 完了 (1996年度)
配分額 *注記
27,600千円 (直接経費: 27,600千円)
1996年度: 2,400千円 (直接経費: 2,400千円)
1995年度: 2,400千円 (直接経費: 2,400千円)
1994年度: 22,800千円 (直接経費: 22,800千円)
キーワード半導体超微粒子 / 光増感 / 表面修飾 / フッ素 / 硫化カドミウム / ポリピリジン / 光酸化 / π-πスタッキング / 光触媒 / 光化学 / 電子移動 / 鎖状芳香族分子 / 半導体超微結晶 / 水の酸化 / 不均一界面 / CO_2還元 / 二酸化炭素還元 / 光触媒作用 / 水素原子移動 / フェナジン / 大環状アミン酸錯体 / 化合物半導体 / 超微結晶
研究概要

1)ナノスケール超微結晶の有機分子による修飾とその物性への影響
種々のフッ素置換チオフェノール誘導体を用いて表面修飾CdS超微結晶を調製し、アルコールへの分散安定性がフッ素置換の程度が大きいほど高いことがわかり、その安定性がアルコールと修飾化合物の相互作用によることを分子軌道計算を用いて解析した。
2)ナノスケール超微結晶表面状態と光触媒作用
CdS超微結晶の表面に存在するS欠陥およびカドミウム塩のカウンターアニオンの影響をEXAFSにより明らかにし、可視光駆動光触媒作用への関わりを論じた。
3)ヒドリド移動による可視光還元系の解析
ポリピリジンのオリゴマー類縁体を合成し、その光物理化学過程をレーザーフラッシュホトリシスにより明らかにした。励起3重項の寄与の重要性が明らかになった。ポリピリジンのジアニオン状態を経由するヒドリド生成とその還元反応に対する活性種としての働きを明らかにした。
4)水の完全分解系の構築および光酸化触媒系の設計・制御
水の1電子光酸化(HO・の生成)が可能なペルフルオロポリパラフェニレン(F-PPP)を水素発生サイトとしての金属コロイドあるいは錯体と複合化することにより、水分子を同時に1電子酸化および還元水素発生に導く系の構築に成功した。この系の作用機構の詳細な検討を行った。水分子との相互作用の観点から、位置選択的にフッ素化した鎖状芳香族化合物を設計合成し、光酸化触媒の制御法を検討した。
5)高次複合分子・分子集合系光触媒作用の創出
芳香族化合物とフッ素置換芳香族化合物の混晶生成について、その構造と安定化駆動力の検討を行い、π-πスタッキング分子間相互作用の存在を示唆する結果を得た。

報告書

(4件)
  • 1996 実績報告書   研究成果報告書概要
  • 1995 実績報告書
  • 1994 実績報告書
  • 研究成果

    (32件)

すべて その他

すべて 文献書誌 (32件)

  • [文献書誌] Shozo Yanagida et al.: "Synthesis of 2,2′:5′,2″-terpyridine and 2,2′:5′,2″:5″,2′′′-quaterpyridine and their photocatalysis toward the reduction of water" J.Chem.Soc.,Perkin II. 1963-1971 (1996)

    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      1996 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Hiroji Hosokawa et al.: "Surface Modification of CdS Quantum Dot with Fluorinated Thiophenol" J.Chem.Soc.,Faraday Trans.22. 4575-4581 (1996)

    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      1996 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Yasuchika Hasegawa et al.: "Characteristic Emission of b-Diketonato Nd^<3+> Complexes Dressed with Perfluoroalkyl Groups in DMSO-d6" Chem.Phys.Lett. 260. 173-177 (1996)

    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      1996 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Takayuki Kitamura et al.: "Mechanistic Studies of One Electron Oxidation of Water to Hydroxyl Radicals Photosensitized by Perfluorinated p-Terphenyl" J.Chem.Soc.,Faraday Trans.92. 3491-3495 (1996)

    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      1996 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Yuji Wada et al.: "Nano-sized TiO_2 Surface-modified with Perfluorinated Molecules:Preparation and Dispersibility" J.Chem.Res.(S). 260. 320-321 (1996)

    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      1996 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Hiroaki Fujiwara et al.: "Visible-light Induced Photofixation of CO_2 into Aromatic Ketones and Benzyl Halides Catalyzed by Cds Nanocrystallites" J.Chem.Soc.,Perkin II. 317-323 (1996)

    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      1996 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Shozo Yanagida, tomoyuki Ogata, Yasuhiro Kuwana, Yuji Wada, Kei Murakoshi, Akito Ishida, Setsuo Takamuku, Mitsuhiro Kusada, Nobuyuki Nakashima: "Synthesis of 2,2' : 5', 2"-terpyridine and 2,2' : 5', 2" : 5", 2"'-quaterpyridine and their photocatalysis toward the reduction of water" J.Chem.Soc., Perkin II. 9. 1963-1971 (1996)

    • 説明
      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      1996 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Hiroji Hosokawa, Tomoyuki Ogata, Yuji Wada, Kei Murakoshi, takao Sakata, hirotaro Mori, Shozo Yanagida: "Surface Modification of CdS Quantum Dot with Fluorinated Thiophenol" J.Chem.Soc., Faraday Trans. 22. 4575-4581 (1996)

    • 説明
      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      1996 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Yasuchika Hasegawa, Yasutaka Kimura, Kei Murakoshi, Yuji Wada, Jeong-Ho Kim, Nobuyuki Nakashima, Tatsuhiko yuamanaka, Shozo Yanagida: "Characteristic Emission of b-Diketonato Nd^<3+> Complexes Dressed with Parfluoroalkyl Groups in DMSO-d_6" Chem.Phys.Lett. 260. 173-177 (1996)

    • 説明
      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      1996 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Takayuki Kitamura, Yuji Wada, KeiMurakoshi, Mitsuhiro Kusaba, Nobuaki Nakashima, Akito Ishida, Tetsuro Majima, Setsuo Takamuku, Tohru Akano, Shozo Yanagida: "Mechanistic Studies of One Electron Oxidation of Water to Hydroxyl Radicals Photosensitized by Perfluorinated p-Terphenyl" J.Chem.Soc., Faraday Trans.92. 3491-3495 (1996)

    • 説明
      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      1996 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Yuji Wada ; Ken-ichi tomita ; Kei Murakoshi ; Shozo Yanagida: "Nano-sized TiO_2 Surface-modified with Perfluorinated Molecules : Preparation and Dispersibility" J.Chem.Res. 320-321 (1996)

    • 説明
      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      1996 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Hiroaki Fujiwara, Masashi Kanemoto, Hirofumi Ankyuu, Kei Murakoshi, Yuji Wada, Shozo Yanagida: "Visible-light Induced Photofixaion of CO_2 into Aromatic Ketones and Benzyl Halides Catalyzed by CdS Nanocrystallites" J.Chem.Soc., Perkin II. 317-323 (1997)

    • 説明
      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      1996 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Shozo Yanagida et al.: "Synthesis of 2,2′:5′,2″-terpyridine and 2,2′:5′,2″:5″,2″′-quaterpyridine and their photocatalysis toward the reduction of water" J.Chem.Soc.,Perkin II. 1963-1971 (1996)

    • 関連する報告書
      1996 実績報告書
  • [文献書誌] Hiroji Hosokawa et al.: "Surface Modification of CdS Quantum Dot with Fluorinated Thiophenol" J.Chem.Soc.,Faraday Trans.22. 4574-4581 (1996)

    • 関連する報告書
      1996 実績報告書
  • [文献書誌] Hiroji Hosokawa et al.: "In-situ EXAFS Observation of the Surface Structure of Colloidal CdS Nanocrystallites in N,N-Dimethylformamide" J.Phys.Chem.100. 6649-6656 (1996)

    • 関連する報告書
      1996 実績報告書
  • [文献書誌] Takayuki Kitamura et al.: "Mechanistic Studies of One Electron Oxidation of Water to Hydroxyl Radicals Photosensitized by Perfluorinated p-Terphenyl" J.Chem.Soc.,Faraday Trans. 92. 3491-3495 (1996)

    • 関連する報告書
      1996 実績報告書
  • [文献書誌] Masashi Kanemoto et al.: "Semiconductor Photocatalysis.Role of Surface in the Photoreduction of Carbon Dioxide Catalyzed by Colloidal ZnS Nanocrystallites in Organic Solvent" J.Chem.Soc.,Faraday Trans.92. 2401-2411 (1996)

    • 関連する報告書
      1996 実績報告書
  • [文献書誌] Takayuki Kitamura et al.: "Visible Light Induced Photo-oxidation of Water:Formation of Intemediary Hydroxyl Radical through the Photoexcited Triplet State of Perfluorophenzine" J.Chem.Soc.,Faraday Trans.93. 221-229 (1997)

    • 関連する報告書
      1996 実績報告書
  • [文献書誌] Tomoyuki Ogata et al.: "Mechanistic and Kinetic Studies of Cobalt Macrocycles in a Photochemical CO_2 Reduction System:Evidence of Co-CO_2 Adducts as Intermediates" J.Am.Chem.Soc.117. 6708-6716 (1995)

    • 関連する報告書
      1995 実績報告書
  • [文献書誌] Tomoyuki Ogata et al.: "Phenazine-Photosensitized Reduction of CO_2 Mediated by a Cobalt-Cyclam Complex Through Electron and Hydrogen Transfer" J.Phys.Chem.99. 11916-11922 (1995)

    • 関連する報告書
      1995 実績報告書
  • [文献書誌] Takayuki Kitamura et al.: "Photo-splitting of Water to Dihydrogen and Hydroxyl Radicals Catalyzed by Rhodium-deposited Perfluorated Poly(P-phenylene)" J.Chem.Soc.,Chem.Comm.2189-2190 (1995)

    • 関連する報告書
      1995 実績報告書
  • [文献書誌] Shozo Yanagida et al.: "Semiconductor Photocatalysis:Size Control of Surface-Capped CdS Nanocrystallites and the Quantum Size Effect in Their Photocatalysis" Bull.Chem.Soc.Jpn.68. 752-758 (1995)

    • 関連する報告書
      1995 実績報告書
  • [文献書誌] Shozo Yanagida et al.: "Semiconductor Photocatalysis:ZuS-Nanocrystallite-Catalyzed Photooxidation of Organic Compounds" Bull.Chem.Soc.Jpn.68. 1811-1823 (1995)

    • 関連する報告書
      1995 実績報告書
  • [文献書誌] Kei Murakoshi et al.: "Importance of Binding States between Photosensitizing Molecules and TiO_2 Surface for Efficiency in Dye-sensitized Solar Cell" J.Electroanal.Chem.396. 27-34 (1995)

    • 関連する報告書
      1995 実績報告書
  • [文献書誌] Shozo Yanagida: "Semiconductor Photocatalysis:Size Control of Surface-Capped CdS Nanocrystallites and the Quantum Size Effect in Their Photocatalysis." Bull.Chem.Soc.Jpn.68(印刷中). (1995)

    • 関連する報告書
      1994 実績報告書
  • [文献書誌] Shozo Yanagida: "A Novel CO_2 Photoreduction System Consisting of Phenazine as a Photosensitizer and Cobalt Cyclam as a CO_2 Scavenger." Book of Abstracts Second International Conference on Carbon Dioxide Removal Kyoto,24-27,October. 79- (1994)

    • 関連する報告書
      1994 実績報告書
  • [文献書誌] Etsuko Fujita: "Toward Photochemical Carbon Dioxide Activation by Transition Metal Complexes." Coord.Chem.Rev.132. 195-200 (1994)

    • 関連する報告書
      1994 実績報告書
  • [文献書誌] 柳田,祥三: "有機高分子半導体の光触媒作用-パラフェニレン誘導体の光増感レドックス反応" 化学総説. 23. 86-95 (1994)

    • 関連する報告書
      1994 実績報告書
  • [文献書誌] 和田雄三: "有機溶媒中の金属硫化物超微結晶の光触媒反応:量子箱光触媒作用" 表面科学. 16(印刷中). (1995)

    • 関連する報告書
      1994 実績報告書
  • [文献書誌] Shozo Yanagida: "Nano-struture II-VI semicnductors:preparation and excellencto photocatalytic progerties." Advanced Materials '93,III/B:Composits,Gran Boundaries and Nanophase Materials Trans.Mat.Res.Soc.Jpn.16B. 1575-1580 (1994)

    • 関連する報告書
      1994 実績報告書
  • [文献書誌] 村越敬: "量子コロイドとしての半導体超微結晶の光物性とその応用" 材料科学. 31(印刷中). (1995)

    • 関連する報告書
      1994 実績報告書
  • [文献書誌] Tomoyuki Ogata: "Mechanistic and Kinetic Studies of Cobalt Macrocycles in a Photochemical CO_2 Reduction System" Book of Abstracts,Second International Conference on Carbon Dioxide Removal,Kyoto,24-27,October. 104 (1994)

    • 関連する報告書
      1994 実績報告書

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公開日: 1994-04-01   更新日: 2016-04-21  

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